Planejamento de compostos luminescentes fotoestáveis com íons lantanídeos
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Data de Publicação: | 2018 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/32911 |
Resumo: | Na busca por compostos químicos com propriedades específicas e controladas para gerar novos materiais, dispositivos e tecnologias, os complexos β-dicetonatos com íons lantanídeos trivalentes (Ln⁺³) são plataformas interessantes devido à suas propriedades ópticas e espectrais como, por exemplo, tempo de vida de emissão entre micro e milissegundos, linhas de emissão estreitas desde a região do ultravioleta-visível até infravermelho próximo, regras de seleção bem definidas, grandes deslocamentos entre a absorção e emissão. As propriedades luminescentes dos complexos de íons Ln⁺³ com β-dicetonatos estão dentre as mais estudadas e exploradas. Entretanto, suas aplicações são limitadas pela fotodegradação sob irradiação na região do ultravioleta (UV). Logo, a busca por novos ligantes análogos aos β-dicetonatos tem grande relevância. O objetivo neste trabalho consistiu na aplicação de métodos de química quântica computacional na determinação das propriedades estruturais (semiempíricos Sparkle-AM1, -RM1, -PM3 e -PM7; e DFT/B3LYP e /PBE1PBE), eletrônicas (TDDFT/CAM-B3LYP) e fotoluminescentes de novos complexos de Ln⁺³ com análogos de β-dicetonatos que sejam fotoestáveis sob irradiação no UV e, assim, aumentar a viabilidade de novos complexos e materiais. A metodologia também foi aplicada para o estudo estrutural e eletrônico dos ligantes individualmente. As modelagens envolveram comparações das propriedades estruturais e eletrônicas dos complexos com propriedades já bem conhecidas e estabelecidas dos β-dicetonatos, como, por exemplo, [Eu(acac)₃L] e [Eu(dbm)₃L], e seus análogos, geralmente com ligantes comerciais, por exemplo, [Eu(tpip)₃L], em que L é um ligante auxiliar. Foram realizados estudos sistemáticos baseados em ligantes iônicos do tipo R¹-Y(O)-X-Y(O)-R², em que Y = C, S e P; X = CH e N; R¹ e R² grupos alquil e aril (-CH₃, -CF₃, -Ph, etc.). Foi mostrado que os estados tripletos estão centrados em ligantes diferentes (iônicos ou auxiliares) dependendo da natureza do ligante iônico (X, Y, R¹ e R²), sendo encontrada uma correlação entre as contribuições dos ligantes (iônicos e neutros) para os estados tripletos com menores energias e a fotoestabilidade do complexo frente à irradiação UV. Estes resultados devem ser úteis no desenvolvimento de complexos lantanídicos luminescentes fotoestáveis. |
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SILVA, Thiago Estefane dahttp://lattes.cnpq.br/4280716783344577http://lattes.cnpq.br/1289512724651335LONGO, Ricardo Luiz2019-09-13T22:47:51Z2019-09-13T22:47:51Z2018-03-08https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/32911Na busca por compostos químicos com propriedades específicas e controladas para gerar novos materiais, dispositivos e tecnologias, os complexos β-dicetonatos com íons lantanídeos trivalentes (Ln⁺³) são plataformas interessantes devido à suas propriedades ópticas e espectrais como, por exemplo, tempo de vida de emissão entre micro e milissegundos, linhas de emissão estreitas desde a região do ultravioleta-visível até infravermelho próximo, regras de seleção bem definidas, grandes deslocamentos entre a absorção e emissão. As propriedades luminescentes dos complexos de íons Ln⁺³ com β-dicetonatos estão dentre as mais estudadas e exploradas. Entretanto, suas aplicações são limitadas pela fotodegradação sob irradiação na região do ultravioleta (UV). Logo, a busca por novos ligantes análogos aos β-dicetonatos tem grande relevância. O objetivo neste trabalho consistiu na aplicação de métodos de química quântica computacional na determinação das propriedades estruturais (semiempíricos Sparkle-AM1, -RM1, -PM3 e -PM7; e DFT/B3LYP e /PBE1PBE), eletrônicas (TDDFT/CAM-B3LYP) e fotoluminescentes de novos complexos de Ln⁺³ com análogos de β-dicetonatos que sejam fotoestáveis sob irradiação no UV e, assim, aumentar a viabilidade de novos complexos e materiais. A metodologia também foi aplicada para o estudo estrutural e eletrônico dos ligantes individualmente. As modelagens envolveram comparações das propriedades estruturais e eletrônicas dos complexos com propriedades já bem conhecidas e estabelecidas dos β-dicetonatos, como, por exemplo, [Eu(acac)₃L] e [Eu(dbm)₃L], e seus análogos, geralmente com ligantes comerciais, por exemplo, [Eu(tpip)₃L], em que L é um ligante auxiliar. Foram realizados estudos sistemáticos baseados em ligantes iônicos do tipo R¹-Y(O)-X-Y(O)-R², em que Y = C, S e P; X = CH e N; R¹ e R² grupos alquil e aril (-CH₃, -CF₃, -Ph, etc.). Foi mostrado que os estados tripletos estão centrados em ligantes diferentes (iônicos ou auxiliares) dependendo da natureza do ligante iônico (X, Y, R¹ e R²), sendo encontrada uma correlação entre as contribuições dos ligantes (iônicos e neutros) para os estados tripletos com menores energias e a fotoestabilidade do complexo frente à irradiação UV. Estes resultados devem ser úteis no desenvolvimento de complexos lantanídicos luminescentes fotoestáveis.CAPESFACEPECNPq - Programa de Apoio aos Núcleos de Excelência (PRONEX)In the search for chemical compounds with specific and controlled properties to generate new materials, devices and technologies, the β-diketonate complexes with trivalent lanthanide ions (Ln⁺³) are interesting platforms due to their optical and spectral properties such as emission lifetime between micro and milliseconds, narrow emission lines from the ultraviolet-visible to the near-infrared regions, well-defined selection rules, large shifts between absorption and emission. The luminescent properties of the Ln⁺³ complexes with β- diketonates have been widely studied and explored. However, their applications are limited by photodegradation under ultraviolet (UV) irradiation. Therefore, the search for new analogues to β-diketonates is a relevance goal and, in this work, computational quantum chemistry methods are applied to determine the structural (semiempirical Sparkle-AM1, -RM1, -PM3 and -PM7; and, DFT/B3LYP and /PBE1PBE), electronic (TDDFT/CAM-B3LYP) and photoluminescent properties of new Ln⁺³ complexes with β-diketonate analogues that are photostable under UV irradiation. The methodology was also applied for the structural and electronic study of individual ligands. The modeling involves comparisons of the structural and electronic properties of β-diketonate complexes with well-known and established properties, such as [Eu(acac)₃L] and [Eu(dbm)₃L], and analogues [Eu(tpip)₃L], where L is an ancillary ligand. Preference for commercial ligands was explored. A systematic study was performed based on ionic ligands of the type R¹-Y(O)-X-Y(O)-R², where Y = C, S and P; X = CH and N; with R¹ and R² being alkyl and aryl groups -CH₃, -CF₃, -Ph, etc.). It was demonstrated that the triplet states are centered on different ligands (ionic and ancillary) depending on the nature of the ionic ligand (e.g. X, Y, R¹ and R²). It was found a relation between the contributions of the ligands (ionic and neutral) for triplet states of the lowest energy and the photostability of the complex under UV irradiation. These results should be useful in developing photostable luminescent lanthanide complexes and materials.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em QuimicaUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessQuímica teóricaComplexosLanthanidesFotoestabilidadePlanejamento de compostos luminescentes fotoestáveis com íons lantanídeosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPETHUMBNAILDISSERTAÇÃO Thiago Estefane da Silva.pdf.jpgDISSERTAÇÃO Thiago Estefane da Silva.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1214https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/32911/5/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Thiago%20Estefane%20da%20Silva.pdf.jpg0279187bc081fc3ca314582cb950e946MD55ORIGINALDISSERTAÇÃO Thiago Estefane da Silva.pdfDISSERTAÇÃO Thiago Estefane da Silva.pdfapplication/pdf6384771https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/32911/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Thiago%20Estefane%20da%20Silva.pdffbc6027e700abef1355b4452eae5839bMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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