Propriedades topológicas das redes de ligações de hidrogênio na água em diferentes condições
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Data de Publicação: | 2023 |
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Resumo: | A água líquida não-confinada (bulk) e confinada apresentam arranjos moleculares estruturados que estão relacionados às suas propriedades incomuns (ou “anômalas”). Essas características são atribuídas à estrutura e dinâmica das redes de ligações de hidrogênio formadas e mantida por essa interação intermolecular dominante. Diante disso, o objetivo deste trabalho foi estudar a rede de ligações de hidrogênio da água em diferentes condições, através da teoria dos grafos e observar as relações entre as redes e as propriedades desse líquido, como a heterogeneidade estrutural da água. As propriedades dessas redes foram investigadas por descritores topológicos de redes complexas (binárias e ponderadas) e por estatísticas de ilhas para a água bulk em temperaturas entre 0 e 100 °C e da água confinada em micelas reversas. A água nessas diferentes condições foi simulada com métodos de Metropolis Monte Carlo e de dinâmica molecular com os modelos de potencial TIP4P/2005 e TIP3P, respectivamente. Para a água bulk em diferentes temperaturas, as redes de ligações de hidrogênio são percoladas, mas o descritor semiglobal de comprimento médio de caminho, L, apresentou uma distribuição trimodal, cujas áreas são dependentes da temperatura. Considerando o equilíbrio entre esses três conjuntos de redes, a entalpia e a entropia padrão de equilíbrio foram determinadas pela primeira vez, fornecendo propriedades termodinâmicas das heterogeneidades estruturais da água líquida com perspectivas interessantes para modelar essas propriedades quantitativas das redes de ligações de hidrogênio. Para a água confinada uma distribuição bimodal de L foi observada apenas para a água confinada na micela maior (w0 = 22,2), cujo comportamento se assemelha ao da água bulk. A água nos três confinamentos com w0 = 22,2, 15,4 e 2,2 exibem características de redes de pequeno mundo (small-world), pois apresentaram L comparável à da rede aleatória correspondente, enquanto o coeficiente de agregação é muito maior que aquele da rede aleatória. Em especial, a água confinada na micela menor (w0 = 2,2), mostrou traços de uma subclasse de redes de pequeno mundo, larga-escala (broad-scale) e apresentou uma restrição significativa nas ligações de hidrogênio formadas. Com exceção do comprimento de caminho, L, as propriedades topológicas das redes binárias e ponderadas de todos os sistemas estudados apresentam comportamentos similares. A abordagem de redes complexas utilizada neste trabalho, mostrou diferenças significativas na rede de ligação de hidrogênio da água nas diferentes condições estudadas aqui, e a relação com as propriedades físico-químicas. |
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Diante disso, o objetivo deste trabalho foi estudar a rede de ligações de hidrogênio da água em diferentes condições, através da teoria dos grafos e observar as relações entre as redes e as propriedades desse líquido, como a heterogeneidade estrutural da água. As propriedades dessas redes foram investigadas por descritores topológicos de redes complexas (binárias e ponderadas) e por estatísticas de ilhas para a água bulk em temperaturas entre 0 e 100 °C e da água confinada em micelas reversas. A água nessas diferentes condições foi simulada com métodos de Metropolis Monte Carlo e de dinâmica molecular com os modelos de potencial TIP4P/2005 e TIP3P, respectivamente. Para a água bulk em diferentes temperaturas, as redes de ligações de hidrogênio são percoladas, mas o descritor semiglobal de comprimento médio de caminho, L, apresentou uma distribuição trimodal, cujas áreas são dependentes da temperatura. Considerando o equilíbrio entre esses três conjuntos de redes, a entalpia e a entropia padrão de equilíbrio foram determinadas pela primeira vez, fornecendo propriedades termodinâmicas das heterogeneidades estruturais da água líquida com perspectivas interessantes para modelar essas propriedades quantitativas das redes de ligações de hidrogênio. Para a água confinada uma distribuição bimodal de L foi observada apenas para a água confinada na micela maior (w0 = 22,2), cujo comportamento se assemelha ao da água bulk. A água nos três confinamentos com w0 = 22,2, 15,4 e 2,2 exibem características de redes de pequeno mundo (small-world), pois apresentaram L comparável à da rede aleatória correspondente, enquanto o coeficiente de agregação é muito maior que aquele da rede aleatória. 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Therefore, this work aimed to study the network of hydrogen bonds in water under different conditions through graph theory and to observe the relationships between the networks and the properties of this liquid, such as the structural heterogeneity of water. The properties of these networks were investigated by topological descriptors of complex networks (binary and weighted) and by island statistics for bulk water at temperatures between 0 and 100 °C and water confined in reverse micelles. Water under these conditions was simulated with Metropolis Monte Carlo methods and molecular dynamics with TIP4P/2005 and TIP3P potential models, respectively. For bulk water at different temperatures, hydrogen bonding networks are percolated, but the semi-global mean path length descriptor, L, presented a trimodal distribution whose areas are temperature dependent. Considering the equilibrium between these three sets of networks, the equilibrium standard enthalpy and entropy were determined for the first time, providing thermodynamic properties of the structural heterogeneities of liquid water with exciting perspectives for modeling these quantitative properties of hydrogen bonding networks. For confined water, a bimodal distribution of L was observed only for water confined in the larger micelle w0 = 22,2, whose behavior is similar to bulk water. The water in the three confinements with w0 = 22.2, 15.4, and 2.2 exhibit characteristics of small-world networks, as they presented L comparable to that of the corresponding random network. At the same time, the aggregation coefficient is much higher than that of the random network. In particular, water confined in the smaller micelle w0 = 2,2 showed traces of a subclass of small-world, large-scale (broad-scale) networks and a significant restriction in the hydrogen bonds formed. Except for the path length, L, the topological properties of the binary and weighted networks of all studied systems show similar behavior. The complex network approach used in this work showed significant differences in the hydrogen bonding network of water under the different conditions studied here and the relationship with the physical-chemical properties.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Ciencia de MateriaisUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/embargoedAccessMateriais não metálicosRedes complexasLigação de hidrogênioÁgua confinadaSimulação computacionalPropriedades topológicas das redes de ligações de hidrogênio na água em diferentes condiçõesinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALTESE Jéssica Itaiane Ramos de Souza.pdfTESE Jéssica Itaiane Ramos de Souza.pdfapplication/pdf6583808https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/51932/1/TESE%20J%c3%a9ssica%20Itaiane%20Ramos%20de%20Souza.pdf32f0f0f9103bfe4734edd157a2a57a9aMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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