Desidratação e hidrogenação catalítica de constituintes da biomassa para produção de derivados combustíveis
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2010 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/6018 |
Resumo: | No presente trabalho objetivou-se a produção do 2,5-dimetilfurano (DMF) como produto final. O processo de produção do DMF a partir de derivados biomássicos consiste na desidratação de um monossacarídeo (frutose) com formação do 5-hidroximetilfurfural (HMF) seguido pela hidrogenólise catalítica deste intermediário de reação. Desenvolveu-se o processamento das reações em reator descontínuo de leito de lama pressurizado por meio de duas rotas distintas. A primeira rota é constituída de duas etapas consecutivas. Na segunda rota as etapas ocorrem simultaneamente. Na primeira rota realizou-se a desidratação homogênea em presença de ácido fosfórico (pH 1,75), nas condições de 150°C e 17,6 bar (N2) e em seguida a hidrogenólise do HMF nas condições 100°C, 32,3 bar (H2) e 10 g∙L-1 de catalisador Cu(2%)Ru(1%)/C. Foi avaliada a atividade da alumina na desidratação heterogênea com variadas temperaturas e pressões sob atmosfera inerte. O processo simultâneo de desidratação e hidrogenólise foi operado sob condições 170°C, 34,5 bar de pressão de hidrogênio e 20 g∙L-1 de catalisador da série Cu/Al2O3 (com teores de 1%, 5% e 10% de cobre). Os processos heterogêneos tiveram seu comportamento descrito por taxas de reação do tipo Langmuir-Hinshelwood que acoplados às equações de balanço de massa resultaram num sistema de equações diferenciais que compunham o modelo descritivo do processo. As equações do modelo foram resolvidas através do método de Runge-Kutta de 4ª ordem associado a uma minimização da função objetivo (somatório do erro ao quadrado) para otimização dos parâmetros. Para o processo em duas etapas, as reações de desidratação com ácido fosfórico indicaram ser de primeira ordem e independente da concentração inicial. Os resultados da reação de hidrogenólise do HMF, utilizando diferentes concentrações iniciais, convergiram para uma mesma quantidade de DMF produzido. Para a operação em uma etapa, o efeito do teor de cobre na série de catalisadores Cu/Al2O3 resultou no melhor rendimento ao DMF (11,6%) para o catalisador contendo 1% em massa, e o catalisador contendo 5% em massa se mostrou promissor para o processo, apresentando o mais elevado rendimento ao HMF (19,5%). Comparando os processos, homogêneo e heterogêneo, de desidratação da frutose a ação da alumina apresentou rendimento 3,1 vezes menor que o rendimento obtido com o ácido fosfórico, quando a conversão média atingida foi cerca de 77%. Nesta mesma conversão, a seletividade ao HMF para a desidratação homogênea foi 3,22 vezes maior do que a obtida com ácido fosfórico |
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Na segunda rota as etapas ocorrem simultaneamente. Na primeira rota realizou-se a desidratação homogênea em presença de ácido fosfórico (pH 1,75), nas condições de 150°C e 17,6 bar (N2) e em seguida a hidrogenólise do HMF nas condições 100°C, 32,3 bar (H2) e 10 g∙L-1 de catalisador Cu(2%)Ru(1%)/C. Foi avaliada a atividade da alumina na desidratação heterogênea com variadas temperaturas e pressões sob atmosfera inerte. O processo simultâneo de desidratação e hidrogenólise foi operado sob condições 170°C, 34,5 bar de pressão de hidrogênio e 20 g∙L-1 de catalisador da série Cu/Al2O3 (com teores de 1%, 5% e 10% de cobre). Os processos heterogêneos tiveram seu comportamento descrito por taxas de reação do tipo Langmuir-Hinshelwood que acoplados às equações de balanço de massa resultaram num sistema de equações diferenciais que compunham o modelo descritivo do processo. As equações do modelo foram resolvidas através do método de Runge-Kutta de 4ª ordem associado a uma minimização da função objetivo (somatório do erro ao quadrado) para otimização dos parâmetros. Para o processo em duas etapas, as reações de desidratação com ácido fosfórico indicaram ser de primeira ordem e independente da concentração inicial. Os resultados da reação de hidrogenólise do HMF, utilizando diferentes concentrações iniciais, convergiram para uma mesma quantidade de DMF produzido. Para a operação em uma etapa, o efeito do teor de cobre na série de catalisadores Cu/Al2O3 resultou no melhor rendimento ao DMF (11,6%) para o catalisador contendo 1% em massa, e o catalisador contendo 5% em massa se mostrou promissor para o processo, apresentando o mais elevado rendimento ao HMF (19,5%). 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Nesta mesma conversão, a seletividade ao HMF para a desidratação homogênea foi 3,22 vezes maior do que a obtida com ácido fosfóricoCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de PernambucoAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccess2,5-dimetilfurano5-hidroximetilfurfuralHidrogenóliseDesidrataçãoDesidratação e hidrogenação catalítica de constituintes da biomassa para produção de derivados combustíveisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPETHUMBNAILarquivo110_1.pdf.jpgarquivo110_1.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1921https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/6018/4/arquivo110_1.pdf.jpgb423f025a80bc6ad337d84a2275fbd04MD54ORIGINALarquivo110_1.pdfapplication/pdf3232243https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/6018/1/arquivo110_1.pdf465790c010c51125b7739391a098e960MD51LICENSElicense.txttext/plain1748https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/6018/2/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD52TEXTarquivo110_1.pdf.txtarquivo110_1.pdf.txtExtracted texttext/plain168646https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/6018/3/arquivo110_1.pdf.txt36e6c884727abc9dbca2616b81d3bb0bMD53123456789/60182019-10-25 03:09:34.24oai:repositorio.ufpe.br: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Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufpe.br/oai/requestattena@ufpe.bropendoar:22212019-10-25T06:09:34Repositório Institucional da UFPE - Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)false |
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