Biotic and abiotic strategies for insensitive munitions compounds remediation

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: MENEZES, Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de
Data de Publicação: 2020
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPE
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Texto Completo: https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/39227
Resumo: PESSÔA, Sávia Gavazza dos Santos, também é conhecida em citações bibliográficas por: GAVAZZA, Sávia
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Environmental contamination by IMCs can occur via industrial wastewater discharge into water bodies and pieces of undetonated ordnance on the soil, which can be dissolved by precipitation and reach ground and surface waters. The remediation of these pollutants is imperative to environmental protection since they and their reduced daughter products are toxic and potentially mutagenic. This Ph.D. thesis presents novel biotic and abiotic strategies for IMCs remediation. (i) Firstly, we show that both DNAN and NTO can be anoxically reduced by FeS minerals commonly present in soils and aquatic sediments, such as mackinawite, to their corresponding amines. The reduction process is surface-mediated. (ii) After that, we present the unusual biological process of NTO respiration. A highly-enriched culture composed mainly of Geobacter anodireducens (89.3%) and Thauera sp. (5.5%) could grow reducing NTO to 3-amino-1,2,4-triazol-5-one (ATO) while oxidizing acetate to CO2. The process was linked to ATP production, constituting evidence for NTO respiration. (iii) Then, we explored the biotic and abiotic reactions leading to the removal of 2,4-diaminoanisole (DAAN), the reduced daughter products of DNAN, in biological sludge exposed to different electron (e-) acceptor conditions: without added e- acceptor, without added e- acceptor amended with pyruvate, with nitrate, with sulfate, and with oxygen. We observed that DAAN removal in sludge was faster under oxygen exposure, with the contribution of abiotic DAAN autoxidation. A culture with 85% of unclassified microorganisms (according to a 16S rRNA sequencing) could be enriched to remove DAAN under aerobic conditions, but not under anaerobic conditions. (iv) Finally, we unveiled the mechanisms leading to the disappearance of DAAN into the natural organic matter, a phenomenon observed by previous works. We tested DAAN reactions with quinone model compounds and developed a new method to stop these fast reactions, capturing fleeting intermediates for analysis. The reactions involving DAAN and quinones were Michael addition, imine formation, and azo bond formation. An oligomerization process was responsible for capturing DAAN into humic-like insoluble substances. Overall, our results can be applied to develop biotic and abiotic remediation strategies to clean up training ranges, treat wastewater contaminated with DNAN and NTO, and assess DNAN and NTO natural attenuation.FACEPECompostos de munições insensíveis (IMCs), como 2,4-dinitroanisol (DNAN) e 2-nitro-1,2,3-triazol-5-ona (NTO), são ingredientes de novas formulações de munições atualmente empregadas pelos militares devido ao seu menor risco de explosões acidentais. A contaminação ambiental por IMCs pode ocorrer por meio de descarte de efluentes industriais em corpos d'água e pedaços não detonados de munições sobre solo, os quais podem ser dissolvidos pela precipitação e atingir águas subterrâneas e superficiais. A remediação desses poluentes é imperativa para a proteção ambiental, uma vez que eles e seus produtos reduzidos são tóxicos e potencialmente mutagênicos. Esta tese de doutorado apresenta novas estratégias bióticas e abióticas para remediação de IMCs. (i) Primeiramente, mostramos que tanto DNAN quanto NTO podem ser anoxicamente reduzidos por minerais de FeS comumente presentes em solos e sedimentos aquáticos, como a mackinawita, formando suas aminas correspondentes. A redução é mediada pela superfície mineral. (ii) Depois disso, apresentamos o inusitado processo biológico da respiração de NTO. Uma cultura altamente enriquecida composta principalmente por Geobacter anodireducens (89,3%) e Thauera sp. (5,5%) pôde crescer reduzindo NTO a 3-amino-1,2,4-triazol-5-ona (ATO) enquanto oxidava acetato a CO2. O processo estava vinculado à produção de ATP, o que constitui uma evidência da respiração de NTO. (iii) Em seguida, exploramos as reações bióticas e abióticas que levam à remoção de 2,4-diaminoanisol (DAAN), produto reduzido do DNAN, em lodo biológico exposto a diferentes condições aceptores de elétrons (e-): sem aceptor de e- adicionado, sem aceptor de e- adicionado com adição de piruvato, com nitrato, com sulfato e com oxigênio. Observamos que a remoção do DAAN no lodo foi mais rápida sob exposição ao oxigênio, com a contribuição da autoxidação abiótica de DAAN. Uma cultura com 86% de microrganismos não classificados (de acordo com um sequenciamento de 16S rRNA) pôde ser enriquecidos para remover DAAN em condições aeróbias, mas não em condições anaeróbias. (iv) Por fim, desvendamos os mecanismos que levam ao desaparecimento do DAAN na matéria orgânica natural, um fenômeno observado por trabalhos anteriores. Testamos reações entre DAAN e compostos modelos de quinona e desenvolvemos um novo método para interromper essas reações rápidas, capturando intermediários fugazes para análise. As reações envolvendo DAAN e quinonas foram adição de Michael, formação de imina e formação de ligação azo. Um processo de oligomerização foi responsável por capturar DAAN em substâncias insolúveis similares a substâncias húmicas. No geral, nossos resultados podem ser aplicados para o desenvolvimento de estratégias bióticas e abióticas de remediação de campos de treinamento, para o tratamento de efluentes contaminados com DNAN e NTO e na avaliação da atenuação natural de DNAN e NTO.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia CivilUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/embargoedAccessEngenharia Civil2,4-Dinitroanisol (DNAN)3-Nitro-1,2,4-triazol-5-ona (NTO)BiorremediaçãoHumificaçãoRespiração microbianaSulfeto de ferroBiotic and abiotic strategies for insensitive munitions compounds remediationinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALTESE Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de Menezes.pdfTESE Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de Menezes.pdfapplication/pdf5161237https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/39227/1/TESE%20Osmar%20Luiz%20Moreira%20Pereira%20Fonseca%20de%20Menezes.pdfc036137ec5d84e97b67db3e14eeb542eMD51TEXTTESE Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de Menezes.pdf.txtTESE Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de Menezes.pdf.txtExtracted texttext/plain246516https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/39227/4/TESE%20Osmar%20Luiz%20Moreira%20Pereira%20Fonseca%20de%20Menezes.pdf.txt41ed5b2912aee18481a97fab36c17fb1MD54THUMBNAILTESE Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de Menezes.pdf.jpgTESE Osmar Luiz Moreira Pereira Fonseca de Menezes.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1245https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/39227/5/TESE%20Osmar%20Luiz%20Moreira%20Pereira%20Fonseca%20de%20Menezes.pdf.jpg72a5c20e082fce731432d02e14959a05MD55CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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