Determinação de 238U e 232Th em amostras ambientais por espectrometrias alfa e gama

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: FARIAS, Emerson Emiliano Gualberto de
Data de Publicação: 2011
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPE
Texto Completo: https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/18283
Resumo: Nos últimos anos tem-se observado uma preocupação crescente da população em relação à presença de radionuclídeos no meio ambiente. As principais atividades que podem contribuir para o incremento da concentração desses contaminantes envolvem tanto processos industriais como aplicações médicas. Não menos importantes, no entanto, são os radionuclídeos naturais encontrados no ambiente, os quais podem ter suas concentrações aumentadas como resultado de beneficiamento de matéria prima para a extração de metais, como é o caso das areias minerais, ricas em cianita, ilmenita rutilo e zirconita, as quais podem apresentar elevadas concentrações de urânio e tório. A quantificação de radionuclídeos envolve, de maneira geral, técnicas de Instrumentação Nuclear. Dentre essas, as espectrometrias alfa e gama estão entre as mais utilizadas nas medições de radionuclídeos naturais em matrizes ambientais. Portanto, tornam-se cada vez mais importantes o estudo e o aperfeiçoamento das metodologias utilizadas em cada uma dessas técnicas, proporcionando maior precisão e exatidão nas determinações. Nesse contexto, o presente trabalho visou a comparação entre as diversas metodologias utilizadas nas técnicas de espectrometria alfa e espectrometria gama para a determinação de 238U e 232Th em amostras ambientais, especificamente em areias minerais. A validação das metodologias utilizadas foi feita utilizando-se materiais de referência fornecidos pela Agência Internacional de Energia Atômica. Para a técnica de Espectrometria Alfa as amostras foram previamente digeridas por fusão alcalina e receberam traçadores de 232U e 229Th. Após a purificação em resina de troca iônica e eletrodeposição em disco de aço inoxidável, as amostras foram contadas por um período de 80.000 segundos em um espectrômetro alfa.Para a espectrometria gama, alíquotas de 50 g de cada amostra foram acondicionadas em potes cilíndricos de plástico e contadas. As aquisições de dados foram feitas por um período de 80.000 segundos e as linhas gama utilizadas para a determinação do 238U foram as de 63 keV, 93 keV e 1001 keV. Para o 232Th, por outro lado, foram utilizadas as linhas de 338 keV, 911 keV e 969 keV. As quatro metodologias de determinação de 232Th (338 keV, 911 keV, 969 keV e espectrometria alfa) geraram valores de concentrações próximos daqueles constantes dos certificados em materiais de referência, indicando a viabilidade da utilização de qualquer das metodologias. Dentre as metodologias estudadas para a determinação de 238U, a espectrometria alfa e a espectrometria gama, pela linha de 1001 keV, foram as mais indicadas para amostras do tipo das analisadas no presente trabalho, pois apresentaram valores em concordância com os constantes dos certificados dos materiais de referência. Os resultados das análises das areias minerais mostraram concentrações de urânio-238 variando de 60 a 12.256 Bq.kg-1, com um valor médio de 3.634 Bq.kg-1. A concentração de atividade média observada nas amostras de zirconita foi de 6.723 Bq.kg-1, enquanto que a atividade média encontrada para as outras areias minerais associadas foi de 545 Bq.kg-1, ou seja, dentre as areias minerais presentes no depósito analisadas, as que merecem maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, são as de zirconita. Por outro lado, as determinações de tório-232 mostraram concentrações de atividade variando de 40 a 7.205 Bq.kg-1 e um valor médio de 1.465 Bq.kg-1. Apenas duas amostras tiveram concentrações acima desse valor (ambas eram de areias minerais de zircão), o que reforça a necessidade de maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, para as amostras de zirconita.
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A quantificação de radionuclídeos envolve, de maneira geral, técnicas de Instrumentação Nuclear. Dentre essas, as espectrometrias alfa e gama estão entre as mais utilizadas nas medições de radionuclídeos naturais em matrizes ambientais. Portanto, tornam-se cada vez mais importantes o estudo e o aperfeiçoamento das metodologias utilizadas em cada uma dessas técnicas, proporcionando maior precisão e exatidão nas determinações. Nesse contexto, o presente trabalho visou a comparação entre as diversas metodologias utilizadas nas técnicas de espectrometria alfa e espectrometria gama para a determinação de 238U e 232Th em amostras ambientais, especificamente em areias minerais. A validação das metodologias utilizadas foi feita utilizando-se materiais de referência fornecidos pela Agência Internacional de Energia Atômica. Para a técnica de Espectrometria Alfa as amostras foram previamente digeridas por fusão alcalina e receberam traçadores de 232U e 229Th. Após a purificação em resina de troca iônica e eletrodeposição em disco de aço inoxidável, as amostras foram contadas por um período de 80.000 segundos em um espectrômetro alfa.Para a espectrometria gama, alíquotas de 50 g de cada amostra foram acondicionadas em potes cilíndricos de plástico e contadas. As aquisições de dados foram feitas por um período de 80.000 segundos e as linhas gama utilizadas para a determinação do 238U foram as de 63 keV, 93 keV e 1001 keV. Para o 232Th, por outro lado, foram utilizadas as linhas de 338 keV, 911 keV e 969 keV. As quatro metodologias de determinação de 232Th (338 keV, 911 keV, 969 keV e espectrometria alfa) geraram valores de concentrações próximos daqueles constantes dos certificados em materiais de referência, indicando a viabilidade da utilização de qualquer das metodologias. Dentre as metodologias estudadas para a determinação de 238U, a espectrometria alfa e a espectrometria gama, pela linha de 1001 keV, foram as mais indicadas para amostras do tipo das analisadas no presente trabalho, pois apresentaram valores em concordância com os constantes dos certificados dos materiais de referência. Os resultados das análises das areias minerais mostraram concentrações de urânio-238 variando de 60 a 12.256 Bq.kg-1, com um valor médio de 3.634 Bq.kg-1. A concentração de atividade média observada nas amostras de zirconita foi de 6.723 Bq.kg-1, enquanto que a atividade média encontrada para as outras areias minerais associadas foi de 545 Bq.kg-1, ou seja, dentre as areias minerais presentes no depósito analisadas, as que merecem maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, são as de zirconita. Por outro lado, as determinações de tório-232 mostraram concentrações de atividade variando de 40 a 7.205 Bq.kg-1 e um valor médio de 1.465 Bq.kg-1. Apenas duas amostras tiveram concentrações acima desse valor (ambas eram de areias minerais de zircão), o que reforça a necessidade de maior atenção, do ponto de vista da proteção radiológica, para as amostras de zirconita.There has been a great concern in recent years related to the presence of radionuclides in the environment. The main activities which may contribute for the increase in the concentration of those contaminants in the environment involve industrial processes, as well as, medical applications. Not less important, however, are the natural radionuclides found in the environment, which can be concentrated as a result of raw material transformation. This is the case of mineral sands processing for the extraction of kyanite, ilmenite, rutile and zircon, which can have higher than normal concentrations of uranium and thorium. For the measurement of radionuclides as contaminants, the main forms of determination involve techniques of Nuclear Instrumentation. For this reason, it is very important to study and improve these techniques in order to obtain reliable results, as far as precision and accuracy are concerned. Thus, the present study aimed to compare the techniques of alpha spectrometry and gamma spectrometry for the determination of 238U and 232Th in environmental samples, specifically in mineral sands. The validation of the methodologies was carried out by using reference materials provided by the International Atomic Energy Agency. For the determination of 238U and 232Th by alpha spectrometry, samples were digested by alkaline fusion, spiked with 229Th and 232U tracers, purified by passing through an ion exchange resin, electrodeposited on stainless steel disks and counted for 80,000s. For the determination by gamma spectrometry, 50 g of each of the samples were placed in plastic cylindrical containers and counted for 80,000s. The main gamma lines used for determining 238U were 63 keV, 93 keV and 1001 keV. For 232Th, on the other hand, the 338 keV, 911 keV and 969 keV gamma lines were used. The four methodologies for the determination of 232Th, namely 338 keV, 911 keV, 969 keV and alpha spectrometry, led to concentration values in agreement with the certified values for the reference materials. Among the methods studied for the determination of 238U, alpha spectrometry and gamma spectrometry using the 1001 keV line, were the most suitable for the type of samples analyzed in this study. The results of the analyses performed for mineral sands showed concentrations of uranium-238 ranging from 60 to 12,256 Bq.kg-1, with an average of 3,634 Bq.kg-1. The average activity concentration observed in samples of zircon was 6, 723 Bq.kg-1, while the average activity found for other mineral sands was of 545 Bq.kg-1, showing that zircon sands deserve greater attention, from the standpoint of radiological protection, among the mineral sands analyzed. Moreover, the determinations of thorium-232 showed activity concentrations ranging from 40 to 7,205 Bq.kg-1 with an average of 1,465 Bq.kg-1. Only two samples showed 232Th concentrations above this value (both were of zircon sands), which reinforces the need for greater attention, from the point of view of radiological protection, for samples of zircon.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Tecnologias Energeticas e NuclearUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessespectrometria alfaespectrometria gamaurâniotórioalpha spectrometrygamma spectrometryuraniumtoriumDeterminação de 238U e 232Th em amostras ambientais por espectrometrias alfa e gamainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPETHUMBNAILdissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf.jpgdissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1260https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/18283/5/disserta%c3%a7%c3%a3o_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdf.jpg7fa6a93897e6a1cea41e4608d818a811MD55ORIGINALdissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdfdissertação_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdfapplication/pdf1653100https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/18283/1/disserta%c3%a7%c3%a3o_Emerson_Farias_corrigida_sem_assinatura.pdff58076ed14de44a96ed097b6dd697195MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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