Degradação de antirretrovirais utilizando processos oxidativos avançados homogêneos e heterogêneos em reator fotolítico de bancada
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Data de Publicação: | 2022 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/47295 |
Resumo: | O crescimento populacional e a industrialização têm levado a uma contaminação cada vez maior dos recursos hídricos por vários tipos de contaminantes, como os fármacos. Dentre as classes de fármacos, os antirretrovirais lamivudina e zidovudina, destacam-se em virtude do perigo que causam ao meio ambiente. Logo, faz-se necessário propor tratamentos como os processos oxidativos avançados (POA) para degradar estes compostos. Para tal, foi projetado e construído um reator de bancada com radiação combinada (UV-C, UV-A e sunlight), com custos totais de R$ 1.736,58, e custo operacional de R$ 0,39 por hora. Essa mistura de fármacos foi tratada frente aos POA de fotoperoxidação (FP), foto-Fenton (FF) e posteriormente por fotocatálise heterogênea, em meio aquoso (MA) e efluente sintético (ES), sendo analisados via espectrofotometria de ultravioleta/visível. Para os POA homogêneos os ensaios em meio aquoso não demostraram degradação destes contaminantes sob as irradiações UV-A e sunlight. Nos ensaios com irradiação combinada só foram obtidas degradações nos POA envolvendo radiação UV-C, que conduziu aos melhores resultados quando aplicada isoladamente. As melhores condições operacionais do processo foram obtidas para [H2O2] de 600 mg‧L-1 e [Fe], quando aplicável, de 0,5 mg‧L-1, as quais também foram usadas para degradar o ES. Para tal, não foi observada diferença significativa na degradação dos fármacos após 180 min para os POA FP e FF nas duas matrizes estudadas, sendo obtidas degradações médias de 90,53 e 89,32% para MA e de 88,69 e 85,79% para ES, respectivamente. A variação da altura dentro do reator também foi estudada (12 e 36 cm de distância para luz), não sendo verificada influência desse parâmetro após 180 min de tratamento. Os ensaios para fotocatálise heterogênea foram realizados com placas de latão calcinadas a 500°C e recobertas com os dois tipos de TiO2 ((A) e (B)), tendo mostrado uma maior eficiência para as placas recobertas com razão de 0,6 mg.cm-2, e sob irradiação UV-C, atingindo uma degradação respectiva de 70,83% e 60,40% em MA e de 37,81% e 37,29% em ES, após 300 min. Nas melhores condições operacionais encontradas para as duas matrizes foi realizado um estudo cinético para os três POA. Observou-se que para os processos homogêneos os modelos cinéticos de Chan e Chu e He et al. , se adequaram bem, com coeficientes de regressão linear (R2) > 0,93. Além disso, constatou-se que o processo FF apresenta uma maior taxa de degradação tanto em MA quanto em ES, com taxa de decaimento maior nos primeiros 60 min de tratamento. Verificou-se ainda que as capacidades oxidativas para ambos os POA estudados são semelhantes, com degradações entre 88,8 e 92,5% após 180 min. Já para a fotocatálise heterogênea, o modelo de pseudo-primeira ordem de adequou bem, com (R2) ≥ 0,97. A eficiência dos POA também foi determinada via cromatografia líquida de alta eficiência, obtendo-se degradações maiores que 96% para os processos homogêneos e na faixa de 75% para a fotocatálise heterogênea em MA para o TiO2 (A) e de 66% para o TiO2 (B). Para o ES foram encontradas degradações na faixa de 42% para o TiO2 (A) e de 38% para o TiO2 (B). Ensaios com efluente farmacêutico dopado com os fármacos atingiram uma degradação > 90% após 480 min de tratamento com o processo FF e adição extra de ferro. Testes de toxicidade envolvendo a aplicação de sementes de alface, cenoura e tomate foram realizados. Estes mostraram uma inibição do crescimento das três sementes para as soluções submetidas aos POA, para a MA e o ES. Tal comportamento não foi verificado para as soluções iniciais, indicando que os intermediários formados durante os POA podem ser mais tóxicos. Para o efluente farmacêutico foi verificado um favorecimento ao crescimento das sementes, graças a riqueza de nutrientes no meio, mesmo após aplicação dos POA. |
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Logo, faz-se necessário propor tratamentos como os processos oxidativos avançados (POA) para degradar estes compostos. Para tal, foi projetado e construído um reator de bancada com radiação combinada (UV-C, UV-A e sunlight), com custos totais de R$ 1.736,58, e custo operacional de R$ 0,39 por hora. Essa mistura de fármacos foi tratada frente aos POA de fotoperoxidação (FP), foto-Fenton (FF) e posteriormente por fotocatálise heterogênea, em meio aquoso (MA) e efluente sintético (ES), sendo analisados via espectrofotometria de ultravioleta/visível. Para os POA homogêneos os ensaios em meio aquoso não demostraram degradação destes contaminantes sob as irradiações UV-A e sunlight. Nos ensaios com irradiação combinada só foram obtidas degradações nos POA envolvendo radiação UV-C, que conduziu aos melhores resultados quando aplicada isoladamente. 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Nas melhores condições operacionais encontradas para as duas matrizes foi realizado um estudo cinético para os três POA. Observou-se que para os processos homogêneos os modelos cinéticos de Chan e Chu e He et al. , se adequaram bem, com coeficientes de regressão linear (R2) > 0,93. Além disso, constatou-se que o processo FF apresenta uma maior taxa de degradação tanto em MA quanto em ES, com taxa de decaimento maior nos primeiros 60 min de tratamento. Verificou-se ainda que as capacidades oxidativas para ambos os POA estudados são semelhantes, com degradações entre 88,8 e 92,5% após 180 min. Já para a fotocatálise heterogênea, o modelo de pseudo-primeira ordem de adequou bem, com (R2) ≥ 0,97. A eficiência dos POA também foi determinada via cromatografia líquida de alta eficiência, obtendo-se degradações maiores que 96% para os processos homogêneos e na faixa de 75% para a fotocatálise heterogênea em MA para o TiO2 (A) e de 66% para o TiO2 (B). Para o ES foram encontradas degradações na faixa de 42% para o TiO2 (A) e de 38% para o TiO2 (B). Ensaios com efluente farmacêutico dopado com os fármacos atingiram uma degradação > 90% após 480 min de tratamento com o processo FF e adição extra de ferro. Testes de toxicidade envolvendo a aplicação de sementes de alface, cenoura e tomate foram realizados. Estes mostraram uma inibição do crescimento das três sementes para as soluções submetidas aos POA, para a MA e o ES. Tal comportamento não foi verificado para as soluções iniciais, indicando que os intermediários formados durante os POA podem ser mais tóxicos. Para o efluente farmacêutico foi verificado um favorecimento ao crescimento das sementes, graças a riqueza de nutrientes no meio, mesmo após aplicação dos POA.CAPESPopulation growth and industrialization have led to an increasing contamination of these water resources by various types of contaminants, such as pharmaceuticals. Among the classes of pharmaceuticals, antiretrovirals, such as lamivudine and zidovudine, stand out due to the danger they cause to the environment. Therefore, it is necessary to propose treatments such as the advanced oxidation processes (AOPs) to degrade these compounds. To this end, a bench with combined radiation (UV-C, UV-A and sunlight) was design and built, with total costs of R$ 1,736.58 and an operating cost of R$ 0.39 per hour. This mixture of drugs was treated against the photoperoxidation (FP) and photo-Fenton (FF) AOPs, in aqueous medium (MA) and synthetic effluent (ES), being analyzed via ultraviolet/visible spectrophotometry. The tests in aqueous medium did not show degradation of these contaminants under UV-A and sunlight irradiations. In tests with combined irradiation, degradations were only obtained in the AOPs involving UV-C radiation, which led to the best results when applied alone. The best operating conditions were obtained for [H2O2] of 600 mg‧L-1 and [Fe], when applied, of 0.5 mg‧L-1, which were also used to degrade ES. For this, no significant difference was observed in the pharmaceutical degradation after 180 min for the FP and FF AOPs, in the two matrices studied, with mean degradations of 90.53 and 89.32% in MA and 89.69 and 85.79 in ES, respectively. The height variation inside the reactor was also studied (12 and 36 cm of distance to light), with no influence of this parameter being verified after 180 min of treatment. The heterogeneous photocatalysis assays were performed with brass plates calcined at 500°C and coated with both types of TiO2 ((A) and (B)), having shown greater efficiency for coated plates with a ratio of 0.6 mg‧cm-2, and under UV-C irradiation, reaching a respective degradation of 70.83% and 60.40% in MA and 37.81% and 37.29% in ES, after 300 min. In the best operational conditions found for the two matrices, a kinetic study was carried out for the three AOPs. It was observed that for the homogeneous processes the kinetic models of Chan and Chu and He et al. , fitted well, with linear regression coefficients (R2) > 0.93. Furthermore, it was found that the FF process has a higher rate of degradation in both MA and ES, with a higher decay rate in the first 60 min of treatment. It was also verified that the oxidative capacities for both studied AOPs are similar, with degradations between 88.8 and 92.5% after 180 min. As for heterogeneous photocatalysis, the pseudo-first order model was well suited, with (R2) ≥ 0.97. The efficiency of the AOPs was also determined by high performance liquid chromatography, obtaining degradations greater than 96% for the homogeneous processes and in the range of 75% for the heterogeneous photocatalysis in MA for TiO2 (A) and 66% for the TiO2 (B). For ES, were found degradations in the range of 42% for TiO2 (A) and 38% for TiO2 (B). Assays with pharmaceutical effluent doped with drugs reached a degradation > 90% after 480 min of treatment with the FF process and extra iron addition. Toxicity tests involving the application of lettuce, carrot and tomato seeds were performed. These showed an inhibition of the growth of the three seeds for the solutions submitted to the AOP, for the MA and the ES. Such behavior was not verified for the initial solutions, indicating that the intermediates formed during the AOP may be more toxic. For the pharmaceutical effluent, it was verified a favor to the growth of the seeds, thanks to the richness of nutrients in the medium, even after application of the AOP.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia químicaIrradiação combinadaLamivudinaModelagem cinéticaPOAToxicidadeZidovudinaDegradação de antirretrovirais utilizando processos oxidativos avançados homogêneos e heterogêneos em reator fotolítico de bancadainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPECC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; charset=utf-8811https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/47295/2/license_rdfe39d27027a6cc9cb039ad269a5db8e34MD52ORIGINALTESE Alex Leandro Andrade de Lucena.pdfTESE Alex Leandro Andrade de Lucena.pdfapplication/pdf3633419https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/47295/1/TESE%20Alex%20Leandro%20Andrade%20de%20Lucena.pdfde48ac119a8f9aaaba8da46279de486aMD51LICENSElicense.txtlicense.txttext/plain; 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Engenharia química Irradiação combinada Lamivudina Modelagem cinética POA Toxicidade Zidovudina |
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O crescimento populacional e a industrialização têm levado a uma contaminação cada vez maior dos recursos hídricos por vários tipos de contaminantes, como os fármacos. Dentre as classes de fármacos, os antirretrovirais lamivudina e zidovudina, destacam-se em virtude do perigo que causam ao meio ambiente. Logo, faz-se necessário propor tratamentos como os processos oxidativos avançados (POA) para degradar estes compostos. Para tal, foi projetado e construído um reator de bancada com radiação combinada (UV-C, UV-A e sunlight), com custos totais de R$ 1.736,58, e custo operacional de R$ 0,39 por hora. Essa mistura de fármacos foi tratada frente aos POA de fotoperoxidação (FP), foto-Fenton (FF) e posteriormente por fotocatálise heterogênea, em meio aquoso (MA) e efluente sintético (ES), sendo analisados via espectrofotometria de ultravioleta/visível. Para os POA homogêneos os ensaios em meio aquoso não demostraram degradação destes contaminantes sob as irradiações UV-A e sunlight. Nos ensaios com irradiação combinada só foram obtidas degradações nos POA envolvendo radiação UV-C, que conduziu aos melhores resultados quando aplicada isoladamente. As melhores condições operacionais do processo foram obtidas para [H2O2] de 600 mg‧L-1 e [Fe], quando aplicável, de 0,5 mg‧L-1, as quais também foram usadas para degradar o ES. Para tal, não foi observada diferença significativa na degradação dos fármacos após 180 min para os POA FP e FF nas duas matrizes estudadas, sendo obtidas degradações médias de 90,53 e 89,32% para MA e de 88,69 e 85,79% para ES, respectivamente. A variação da altura dentro do reator também foi estudada (12 e 36 cm de distância para luz), não sendo verificada influência desse parâmetro após 180 min de tratamento. Os ensaios para fotocatálise heterogênea foram realizados com placas de latão calcinadas a 500°C e recobertas com os dois tipos de TiO2 ((A) e (B)), tendo mostrado uma maior eficiência para as placas recobertas com razão de 0,6 mg.cm-2, e sob irradiação UV-C, atingindo uma degradação respectiva de 70,83% e 60,40% em MA e de 37,81% e 37,29% em ES, após 300 min. Nas melhores condições operacionais encontradas para as duas matrizes foi realizado um estudo cinético para os três POA. Observou-se que para os processos homogêneos os modelos cinéticos de Chan e Chu e He et al. , se adequaram bem, com coeficientes de regressão linear (R2) > 0,93. Além disso, constatou-se que o processo FF apresenta uma maior taxa de degradação tanto em MA quanto em ES, com taxa de decaimento maior nos primeiros 60 min de tratamento. Verificou-se ainda que as capacidades oxidativas para ambos os POA estudados são semelhantes, com degradações entre 88,8 e 92,5% após 180 min. Já para a fotocatálise heterogênea, o modelo de pseudo-primeira ordem de adequou bem, com (R2) ≥ 0,97. A eficiência dos POA também foi determinada via cromatografia líquida de alta eficiência, obtendo-se degradações maiores que 96% para os processos homogêneos e na faixa de 75% para a fotocatálise heterogênea em MA para o TiO2 (A) e de 66% para o TiO2 (B). Para o ES foram encontradas degradações na faixa de 42% para o TiO2 (A) e de 38% para o TiO2 (B). Ensaios com efluente farmacêutico dopado com os fármacos atingiram uma degradação > 90% após 480 min de tratamento com o processo FF e adição extra de ferro. Testes de toxicidade envolvendo a aplicação de sementes de alface, cenoura e tomate foram realizados. Estes mostraram uma inibição do crescimento das três sementes para as soluções submetidas aos POA, para a MA e o ES. Tal comportamento não foi verificado para as soluções iniciais, indicando que os intermediários formados durante os POA podem ser mais tóxicos. Para o efluente farmacêutico foi verificado um favorecimento ao crescimento das sementes, graças a riqueza de nutrientes no meio, mesmo após aplicação dos POA. |
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2022 |
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LUCENA, Alex Leandro Andrade de. Degradação de antirretrovirais utilizando processos oxidativos avançados homogêneos e heterogêneos em reator fotolítico de bancada. 2022. Tese (Doutorado em Engenharia Química) – Universidade Federal de Pernambuco, Recife, 2022. |
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