Desenvolvimento de adsorvente fotocatalítico integrado AFCI a base de óxido de grafeno, óxidos de ferro e macroalga marrom para o tratamento de contaminantes orgânicos e inorgânicos
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Resumo: | Os contaminantes emergentes têm preocupado cientistas da água há quase um século e as tecnologias avançadas de tratamento de efluentes vêm propondo novos materiais com potencial de integrar processos existentes. Os “Adsorventes Fotocatalíticos Integrados” despontam como uma dessas alternativas prometendo integrar operações de adsorção, que se beneficiam do baixo custo de implementação e operação, e de fotocatálise heterogênea, que apresentam a vantagem da mineralização da carga orgânica e regeneração do resíduo sólido (poluente secundário da adsorção). Nesse trabalho, foram avaliados três derivados de óxido de grafeno e dois derivados de algas marrons em ensaios de afinidade para remoção de três cátions metálicos e de três corantes sintéticos. Selecionados um cátion metálico (Pb2+) e um corante (azul de metileno) como contaminantes-modelo, ensaios binários para avaliar a cinética, equilíbrio e regeneração dos processos foram conduzidos com os cinco materiais. Os nanomateriais produzidos no estudo foram caracterizados por MEV/EDS, DRX, XPS, FTIR, DRS, UV-vis e TG/DTA. A caracterização dos derivados de algas foi referenciada da literatura uma vez que as propriedades desses materiais já foram extensivamente exploradas. OG/αFe2O3 apresentou o melhor desempenho dentre os nanomateriais de forma geral, tanto para processos adsortivos quanto para a fotocatálise a respeito da eficiência e regeneração, assim como partículas de Sargassum filipendula apresentaram o melhor desempenho dentre os macromateriais na adsorção em batelada e leito-fixo. O biocompósito SGS-OG/αFe2O3 foi produzido a partir de impregnação química assistida de ultrassom e caracterizado por MEV/EDS, FTIR, ASAP, TG/DTA, picnometria e porosimetria. Para avaliar o desempenho do adsorvente fotocatalítico, ensaios de pH, fonte de radiação, dose de adsorvente, dose de H2O2, cinéticos e de ciclos de adsorção e fotocatálise integrados foram conduzidos. O biocompósito demonstrou taxas de remoção de cor, Pb(II) e mineralização de matéria orgânica próximas de 100% por 4 ciclos sob as condições experimentais selecionadas nos estudos, despontando como uma alternativa viável no tratamento de efluentes complexos contendo contaminantes orgânicos e inorgânicos recalcitrantes. Ensaios de fitotoxicidade demonstraram que o tratamento oxidativo produziu amostras com menor toxicidade aguda para sementes de alface. |
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Os “Adsorventes Fotocatalíticos Integrados” despontam como uma dessas alternativas prometendo integrar operações de adsorção, que se beneficiam do baixo custo de implementação e operação, e de fotocatálise heterogênea, que apresentam a vantagem da mineralização da carga orgânica e regeneração do resíduo sólido (poluente secundário da adsorção). Nesse trabalho, foram avaliados três derivados de óxido de grafeno e dois derivados de algas marrons em ensaios de afinidade para remoção de três cátions metálicos e de três corantes sintéticos. Selecionados um cátion metálico (Pb2+) e um corante (azul de metileno) como contaminantes-modelo, ensaios binários para avaliar a cinética, equilíbrio e regeneração dos processos foram conduzidos com os cinco materiais. Os nanomateriais produzidos no estudo foram caracterizados por MEV/EDS, DRX, XPS, FTIR, DRS, UV-vis e TG/DTA. A caracterização dos derivados de algas foi referenciada da literatura uma vez que as propriedades desses materiais já foram extensivamente exploradas. OG/αFe2O3 apresentou o melhor desempenho dentre os nanomateriais de forma geral, tanto para processos adsortivos quanto para a fotocatálise a respeito da eficiência e regeneração, assim como partículas de Sargassum filipendula apresentaram o melhor desempenho dentre os macromateriais na adsorção em batelada e leito-fixo. O biocompósito SGS-OG/αFe2O3 foi produzido a partir de impregnação química assistida de ultrassom e caracterizado por MEV/EDS, FTIR, ASAP, TG/DTA, picnometria e porosimetria. Para avaliar o desempenho do adsorvente fotocatalítico, ensaios de pH, fonte de radiação, dose de adsorvente, dose de H2O2, cinéticos e de ciclos de adsorção e fotocatálise integrados foram conduzidos. O biocompósito demonstrou taxas de remoção de cor, Pb(II) e mineralização de matéria orgânica próximas de 100% por 4 ciclos sob as condições experimentais selecionadas nos estudos, despontando como uma alternativa viável no tratamento de efluentes complexos contendo contaminantes orgânicos e inorgânicos recalcitrantes. Ensaios de fitotoxicidade demonstraram que o tratamento oxidativo produziu amostras com menor toxicidade aguda para sementes de alface.CAPESContaminants of emerging concern have caused interest of water scientists for almost a century and advanced wastewater treatment processes have been suggesting new materials able to integrate existing operations. The “integrated photocatalytic adsorbents” can combine the adsorption operation, which benefits from low-cost design and operation, and heterogeneous photocatalysis, which is able to mineralize organic matter and in addition, regenerate the solid waste (secondary pollution from adsorption). In this work, three graphene oxide-based nanomaterials and two brown-algae adsorbents were investigated in the removal of three metal cations and three synthetic dyes. One cation (Pb2+) and one dye (methyl blue) were chosen as model contaminants for kinetics, adsorption equilibrium, and regeneration assays with all five materials. The graphene oxide-based nanomaterials were characterized by SEM/EDX, XRD, XPS, FTIR, DRS, UV-vis, and TG/DTA. Since brown-algae materials were fully and extensively explored in literature before, characterization results were referred to. GO/αFe2O3 displayed the best performance among the nanomaterials for both adsorption and photocatalytic processes regarding efficiency and regeneration capability as well as Sargassum filipendula demonstrated to be more effective in adsorption in batch and fixed-bed assays. The biocomposite SGS-OG/αFe2O3 was synthesized by ultrasound-assisted chemical impregnation and characterized by SEM/EDX, FTIR, ASAP, TG/DTA, mercury porosimetry, and helium pycnometry. To investigate the potential of the photocatalytic adsorbent, the effects of pH, radiation source, adsorbent dose, H2O2 dose, kinetics, and successive regeneration cycles were carried out. The biocomposite demonstrated removal rates for color, Pb(II), and organic matter mineralization approaching 100% for 4 successive cycles under the selected operational conditions, arising as a suitable alternative in the treatment of multipollutant complex wastewater samples containing organic and inorganic persistent contaminants. Phytotoxicity assays revealed that the photocatalytic process generated samples with less acute toxicity to lettuce seeds compared to the raw samples.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Engenharia QuimicaUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessEngenharia químicaAdsorventes fotocatalíticos integradosAdsorção multicomponenteFotocatálise heterogêneaÓxido de grafenoSargassum filipendulaContaminantes emergentes orgânicosMetais tóxicosDesenvolvimento de adsorvente fotocatalítico integrado AFCI a base de óxido de grafeno, óxidos de ferro e macroalga marrom para o tratamento de contaminantes orgânicos e inorgânicosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisdoutoradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALTESE Welenilton José do Nascimento Júnior.pdfTESE Welenilton José do Nascimento Júnior.pdfapplication/pdf8161857https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/53291/1/TESE%20Welenilton%20Jos%c3%a9%20do%20Nascimento%20J%c3%banior.pdf2d037ccc97e2dfcbf57eb14ef0a1d96bMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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