Complexos de lantanídeos : síntese, intensificação da luminescência, análise estrutural e dinâmica por RMN

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: CASTRO JUNIOR, Gerson Pereira de
Data de Publicação: 2019
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPE
Texto Completo: https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/38273
Resumo: CASTRO JUNIOR, Gerson Pereira de, também é conhecido em citações bibliográficas por: JUNIOR, Gerson Pereira de Castro
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Os dados analisados por RMN do complexo sugerem que sua estrutura é alterada à medida que o seu contraíon (cátion orgânico de líquido iônico) se afasta ou se aproxima do complexo em solventes de maior ou menor polaridade. Esta mudança estrutural também foi observada nos espectros de emissão após uma análise da transição do 5D0→7F0 do íon Eu3+ nos solventes estudados, o que corroborou os dados obtidos por RMN. A partir do efeito nuclear Overhauser (NOE) e de medidas de pseudocontato (PCs), observamos interações entre os pares iônicos de contato e entre os pares iônicos de não contato nos solventes analisados. Estudando a dinâmica dos complexos verificamos através dos experimentos de RMN, em diferentes campos magnéticos e com temperatura variável, que os complexos têm isômeros fluxionais. As mudanças nas distâncias entre os pares iônicos em solução geraram um impacto direto no aumento da luminescência do complexo de Eu3+. Além disso, sintetizamos um complexo misto do tipo K[Sm(BTFA)(DBM)(NTA)(TTA)], utilizando a abordagem de mistura de ligantes, o qual se mostrou ser o mais luminescente da literatura.CNPqIn the present dissertation, after a brief introduction and the theoretical basis, we present a combined investigation by NMR and luminescence spectroscopy of the solution structure of anionic lanthanide complexes in several solvents. The NMR analyzed data of the complex suggest that its structure is modified while the counter anion (organic cation of ionic liquid) moves away or close the complex in solvents of greater or lesser polarity. This structural change was also observed in the emission spectra after the analysis of the 5D0 → 7F0 transition of the Eu3+ ion in the studied solvents, which corroborated the data obtained by NMR. From the nuclear Overhauser effect (NOE) and pseudocontact shift (PCs) measurements, we observed interactions between the ionic contact pairs and the non-contact ion pairs in the analyzed solvents. By studying the dynamics of the complexes we verified through the NMR experiments, in different magnetic fields and with variable temperature, that the complexes have fluxional isomers. The changes in the distances between the ionic pairs in solution generated a direct impact on the increase of the luminescence of the Eu3+ complex. In addition, we synthesized a mixed K[Sm(BTFA)(DBM)(NTA)(TTA)] complex using the binder mixing approach, which proved to be the most luminescent in the literature.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Ciencia de MateriaisUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessMateriais não metálicosPar iônicoLuminescênciaComplexos de lantanídeosComplexos de lantanídeos : síntese, intensificação da luminescência, análise estrutural e dinâmica por RMNinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALDISSERTAÇÃO Gerson Pereira de Castro Junior.pdfDISSERTAÇÃO Gerson Pereira de Castro Junior.pdfapplication/pdf9927748https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/38273/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Gerson%20Pereira%20de%20Castro%20Junior.pdffa22d646c89e3c9829ac1bf1ee426c92MD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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