Síntese de nanocatalisadores de paládio suportados em derivados do grafeno para produção de hidrogênio via decomposição do ácido fórmico
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Data de Publicação: | 2023 |
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Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/52578 |
Resumo: | O hidrogênio é considerado por muitos o vetor energético do futuro, capaz de desempenhar um papel de grande importância na descarbonização da matriz energética mundial. Entretanto, seu uso ainda é limitado devido a indisponibilidade de tecnologias de armazenamento mais eficazes e seguras comparadas as comercialmente disponíveis. Dentre as novas tecnologias de armazenamento e transporte de hidrogênio em desenvolvimento, o uso de líquidos orgânicos como containers moleculares de hidrogênio ganhou destaque nos últimos anos. Neste contexto, o presente trabalho tem por objetivo o desenvolvimento de nanocatalisadores a base de paládio suportado em derivados de grafeno e seu emprego na reação de desidrogenação do ácido fórmico (AF) para a produção de hidrogênio. Assim, o óxido de grafeno foi previamente preparado a partir do método de Hummers modificado, seguido da funcionalização com arginina (GO-ARG) e (3- aminopropil)trietoxisilano (GO- APTES). Estas amostras foram usadas como suportes para nanopartículas de paládio originando três sistemas catalíticos, Pd/rGO, Pd/ARG- rGO, Pd/APTES-rGO, que foram caracterizados por DRX, FTIR, MEV e EDS. Os resultados confirmaram a obtenção do óxido de grafeno e o sucesso da funcionalização com arginina e APTES, indicando também que a funcionalização proporcionou uma melhor dispersão e controle do tamanho das nanopartículas de paládio posteriormente depositadas nestes suportes. Além disso, de acordo com os dados obtidos por cromatografia gasosa, os dois catalisadores modificados apresentaram uma excelente seletividade para a rota de desidrogenação do ácido fórmico, inibindo completamente a formação de CO. Em contraste, o catalisador Pd/rGO apresentou um maior tamanho de nanopartícula metálica, o que afetou significativamente o desempenho deste sistema. Assim, dentre os três sistemas avaliados, o catalisador modificado com arginina apresentou o melhor resultado, produzindo um total de 78 mL de gás em 45°C (60 minutos de reação), com valor de energia de ativação aparente de 19,93 Kj.mol-1 e taxa de produção de hidrogênio equivalente a 65 mL.H2.min-1.g-1. Em testes de reciclagem, o catalisador apresentou atividade até o 4° ciclo reacional. |
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Dentre as novas tecnologias de armazenamento e transporte de hidrogênio em desenvolvimento, o uso de líquidos orgânicos como containers moleculares de hidrogênio ganhou destaque nos últimos anos. Neste contexto, o presente trabalho tem por objetivo o desenvolvimento de nanocatalisadores a base de paládio suportado em derivados de grafeno e seu emprego na reação de desidrogenação do ácido fórmico (AF) para a produção de hidrogênio. Assim, o óxido de grafeno foi previamente preparado a partir do método de Hummers modificado, seguido da funcionalização com arginina (GO-ARG) e (3- aminopropil)trietoxisilano (GO- APTES). Estas amostras foram usadas como suportes para nanopartículas de paládio originando três sistemas catalíticos, Pd/rGO, Pd/ARG- rGO, Pd/APTES-rGO, que foram caracterizados por DRX, FTIR, MEV e EDS. 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Em testes de reciclagem, o catalisador apresentou atividade até o 4° ciclo reacional.FACEPEHydrogen is considered by many to be the energy vector of the future, capable of playing a significant role in the decarbonization of the world's energy matrix. However, its use still needs to be improved due to the unavailability of more effective and secure storage technologies than commercially available ones. Among the new hydrogen storage and transport technologies under development, organic liquids as molecular hydrogen containers have gained prominence in recent years. In this context, this work aims to develop nanocatalysts based on palladium supported by graphene derivatives and their use in the formic acid (FA) dehydrogenation reaction for hydrogen production. Thus, graphene oxide was previously prepared using the modified Hummers method, followed by functionalization with arginine (GO-ARG) and (3- aminopropyl)triethoxysilane (GO-APTES). These samples were used as supports for palladium nanoparticles originating three catalytic systems, Pd/rGO, Pd/ARG-rGO, and Pd/APTES-rGO, characterized by XRD, FTIR, SEM, and EDS. The results confirmed the obtainment of graphene oxide and the success of the functionalization with arginine and APTES, also indicating that the functionalization provided a better dispersion and control of the size of the palladium nanoparticles later deposited on these supports. Furthermore, according to the data obtained by gas chromatography, the two modified catalysts showed excellent selectivity for the formic acid dehydrogenation route, completely inhibiting the formation of CO.In contrast, the Pd/rGO catalyst showed a larger metallic nanoparticle size, which significantly affected the performance of this system. Thus, among the three evaluated systems, the catalyst modified with arginine presented the best result, producing a total of 78 mL of gas at 45°C (60 minutes of reaction), with an apparent activation energy value of 19.93 Kj.mol- 1 and hydrogen production rate equivalent to 65 mL.H2.min-1.g-1. In recycling tests, the catalyst showed activity up to the fourth reaction cycle.porUniversidade Federal de PernambucoPrograma de Pos Graduacao em Ciencia de MateriaisUFPEBrasilAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessMateriais não metálicosProdução de hidrogênioÓxido de grafenoNanopartículas de paládioCatalisadoresAminoácidosSíntese de nanocatalisadores de paládio suportados em derivados do grafeno para produção de hidrogênio via decomposição do ácido fórmicoinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesismestradoreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALDISSERTAÇÃO Lucas Rodrigues de Oliveira.pdfDISSERTAÇÃO Lucas Rodrigues de Oliveira.pdfapplication/pdf2821285https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/52578/1/DISSERTA%c3%87%c3%83O%20Lucas%20Rodrigues%20de%20Oliveira.pdf128167bb700496e2fd74a2a2947616adMD51CC-LICENSElicense_rdflicense_rdfapplication/rdf+xml; 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