Difusão e formação de agregados de prata em vidros oxifluoretos
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Data de Publicação: | 2006 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFPE |
Texto Completo: | https://repositorio.ufpe.br/handle/123456789/1343 |
Resumo: | Apresentamos algumas propostas de parametrização do potencial de Buckingham e de um potencial de curto alcance (SHREP) de interação entre pares de íons, para utilização em simulações computacionais de dinâmica molecular (MD). Descrevemos as propriedades estruturais e dinâmicas dos íons na matriz vítrea 56,4PbF2 37,6GeO2 3Al2O3 3Ag2O, que levam a formação de um filme fino metálico não condutor de prata durante o processo de tratamento térmico. Seis modelos foram criados e testados, baseados em relações empíricas, dados experimentais ou cálculos quânticos. Destes, somente o Modelo Empírico Vítreo forneceu resultados consistentes e adequados, quando se considera a convergência e estabilidade das simulações e de suas propriedades mecânicas. Os cátions apresentam coordenação seletiva com o óxido ou o fluoreto. Os íons fluoreto e prata apresentaram os maiores coeficientes de difusão, consistentes com o uso deste tipo de matriz vítrea como condutores iônicos rápidos. O tratamento térmico foi simulado pela transformação de íons prata em átomos de prata com a respectiva remoção de íons fluoreto. Isto é equivalente a considerar o seguinte processo redox: Ag+ + F → Ag + ½F2(g). O coeficiente de difusão dos átomos de prata foi pelo menos 10 vezes maior que o do íons fluoreto, o qual apresenta o maior coeficiente de difusão dentre os íons. Observamos que a maioria dos átomos de prata permanecem como átomos ou dímeros, o que é consistente com a sua migração rápida para a superfície, já que agregados poliatômicos ficam praticamente retidos no interior da matriz onde são formados. Simulações do sistema vítreo levando em consideração os efeitos da superfície (periodicidade 2-D ou geometria slab) permitiram mostrar que há uma maior concentração de átomos próximas à superfície, o que explica a sua migração para a superfície seguida da formação do filme observado experimentalmente |
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Destes, somente o Modelo Empírico Vítreo forneceu resultados consistentes e adequados, quando se considera a convergência e estabilidade das simulações e de suas propriedades mecânicas. Os cátions apresentam coordenação seletiva com o óxido ou o fluoreto. Os íons fluoreto e prata apresentaram os maiores coeficientes de difusão, consistentes com o uso deste tipo de matriz vítrea como condutores iônicos rápidos. O tratamento térmico foi simulado pela transformação de íons prata em átomos de prata com a respectiva remoção de íons fluoreto. Isto é equivalente a considerar o seguinte processo redox: Ag+ + F → Ag + ½F2(g). O coeficiente de difusão dos átomos de prata foi pelo menos 10 vezes maior que o do íons fluoreto, o qual apresenta o maior coeficiente de difusão dentre os íons. Observamos que a maioria dos átomos de prata permanecem como átomos ou dímeros, o que é consistente com a sua migração rápida para a superfície, já que agregados poliatômicos ficam praticamente retidos no interior da matriz onde são formados. Simulações do sistema vítreo levando em consideração os efeitos da superfície (periodicidade 2-D ou geometria slab) permitiram mostrar que há uma maior concentração de átomos próximas à superfície, o que explica a sua migração para a superfície seguida da formação do filme observado experimentalmenteCoordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorporUniversidade Federal de PernambucoAttribution-NonCommercial-NoDerivs 3.0 Brazilhttp://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/3.0/br/info:eu-repo/semantics/openAccessDinâmica molecularDifusãoPotencial de BuckinghamFormação de agregados de prataVidros oxifluoretosDifusão e formação de agregados de prata em vidros oxifluoretosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisreponame:Repositório Institucional da UFPEinstname:Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)instacron:UFPEORIGINALarquivo5256_1.pdfapplication/pdf5844763https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1343/1/arquivo5256_1.pdf6200ea33fb96c53a81be5abe7b9ac415MD51LICENSElicense.txttext/plain1748https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1343/2/license.txt8a4605be74aa9ea9d79846c1fba20a33MD52TEXTarquivo5256_1.pdf.txtarquivo5256_1.pdf.txtExtracted texttext/plain214726https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1343/3/arquivo5256_1.pdf.txt6a2f34c8763d0ff9d5e5976852e1caf2MD53THUMBNAILarquivo5256_1.pdf.jpgarquivo5256_1.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1273https://repositorio.ufpe.br/bitstream/123456789/1343/4/arquivo5256_1.pdf.jpgd4541f76e1e5cf3e8076479fc8bd8498MD54123456789/13432019-10-25 02:43:55.539oai:repositorio.ufpe.br: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Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.ufpe.br/oai/requestattena@ufpe.bropendoar:22212019-10-25T05:43:55Repositório Institucional da UFPE - Universidade Federal de Pernambuco (UFPE)false |
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Apresentamos algumas propostas de parametrização do potencial de Buckingham e de um potencial de curto alcance (SHREP) de interação entre pares de íons, para utilização em simulações computacionais de dinâmica molecular (MD). Descrevemos as propriedades estruturais e dinâmicas dos íons na matriz vítrea 56,4PbF2 37,6GeO2 3Al2O3 3Ag2O, que levam a formação de um filme fino metálico não condutor de prata durante o processo de tratamento térmico. Seis modelos foram criados e testados, baseados em relações empíricas, dados experimentais ou cálculos quânticos. Destes, somente o Modelo Empírico Vítreo forneceu resultados consistentes e adequados, quando se considera a convergência e estabilidade das simulações e de suas propriedades mecânicas. Os cátions apresentam coordenação seletiva com o óxido ou o fluoreto. Os íons fluoreto e prata apresentaram os maiores coeficientes de difusão, consistentes com o uso deste tipo de matriz vítrea como condutores iônicos rápidos. O tratamento térmico foi simulado pela transformação de íons prata em átomos de prata com a respectiva remoção de íons fluoreto. Isto é equivalente a considerar o seguinte processo redox: Ag+ + F → Ag + ½F2(g). O coeficiente de difusão dos átomos de prata foi pelo menos 10 vezes maior que o do íons fluoreto, o qual apresenta o maior coeficiente de difusão dentre os íons. Observamos que a maioria dos átomos de prata permanecem como átomos ou dímeros, o que é consistente com a sua migração rápida para a superfície, já que agregados poliatômicos ficam praticamente retidos no interior da matriz onde são formados. Simulações do sistema vítreo levando em consideração os efeitos da superfície (periodicidade 2-D ou geometria slab) permitiram mostrar que há uma maior concentração de átomos próximas à superfície, o que explica a sua migração para a superfície seguida da formação do filme observado experimentalmente |
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