Comportamento e distribuição de germânio (IV) em ambientes aquáticos superficiais

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Santos, Mayara Padovan dos
Data de Publicação: 2023
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPR
Texto Completo: https://hdl.handle.net/1884/87855
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Marco Tadeu Grassi
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spelling Santos, Eder José dosUniversidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em QuímicaGrassi, Marco Tadeu, 1959-Santos, Mayara Padovan dos2024-05-07T14:20:07Z2024-05-07T14:20:07Z2023https://hdl.handle.net/1884/87855Orientador: Prof. Dr. Marco Tadeu GrassiCoorientador: Dr. Éder José dos SantosTese (doutorado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Química. Defesa : Curitiba, 11/12/2023Inclui referênciasResumo: O avanço mundial de atividades ligadas à inovação tecnológica, liderado pela indústria de tecnologias emergentes e de energia renovável, tem gerado o aumento da demanda por matérias-primas naturais em todo o mundo. Alguns elementos químicos que anteriormente apresentavam nenhuma, ou pouca aplicação relevante, passaram a desempenhar papel essencial para o setor tecnológico. Com a expansão do mercado e a busca cada vez maior por esses elementos químicos, considerando que muitos deles possuem uma baixa abundância na crosta terrestre, um desequilíbrio entre procura e disponibilidade tem sido observado em todo o mundo, consequentemente, por sua elevada criticidade essas matérias-primas são atualmente classificadas como Elementos Tecnologicamente Críticos (TCE). Do ponto de vista ambiental, a exploração global de TCE tem contribuído para a remobilização destes elementos nos diferentes compartimentos ambientais. Diante da atual conjuntura e da perspectiva do aumento da exploração e consumo destas matériasprimas, é evidente a necessidade da avaliação dos aspectos ambientais associados. Dentro do grupo dos TCE está o elemento químico germânio (Ge), que devido à sua baixa relevância até então, possui poucos estudos que relatam seu comportamento e concentração no meio ambiente. Diante disso, o presente trabalho teve como objetivo investigar o comportamento de H4GeO4 e H3GeO4-, espécies de Ge(IV) em águas doces superficiais. O ambiente aquático natural foi reproduzido em laboratório por meio da construção de sistemas em microcosmos, com água e sedimento coletados no Parque das Águas (Pinhais, PR). O comportamento das espécies de Ge(IV) foi monitorado durante 30 dias por meio da coleta de amostras de água dos microcosmos, em períodos pré-estabelecidos, para a determinação da fração total e dissolvida. A fração lábil de Ge também foi monitorada durante o período, por meio da aplicação, pela primeira vez, do dispositivo DGT com fase ligante de ferrihidrita (FeOOH). A fase ligante foi confeccionada em laboratório a partir de um novo protocolo de precipitação direta do material em hidrogel de agarose, o qual ocorre em apenas 35 segundos. Análises por FTIR e MEV permitiram verificar a homogeneidade da fase e as interações entre o material e o hidrogel de agarose. Nas avaliações de desempenho a fase apresentou seletividade, sorção de 86±2% e robustez, atendendo aos requisitos da técnica DGT. A quantificação de Ge foi realizada com a técnica ICP OES, um método foi desenvolvido e validado para Ge a nível traço, com LOD de 0,2 ± 0,01 µg L-1 (RSD 14%) e LOQ de 2,1 ± 0,2 µg L-1 (RSD 11%). Os estudos em microcosmos evidenciaram que H4GeO4 e H3GeO4- apresentam elevada interação com o material particulado em suspensão e sedimento, devido a provável presença de oxi-hidróxidos de Fe e Al que corroboram com a sorção das espécies, mantendo grande parte sorvida nesta matriz. Contudo, parte das espécies tendem a permanecer dissolvidas na coluna d’água, possivelmente complexadas a substâncias e sólidos dissolvidos, possibilitado pela presença de cátions que viabilizam as interações eletrostáticas entre as espécies e as substâncias e/ou sólidos dissolvidos.Abstract: The global advancement of activities linked to technological innovation, led by emerging technologies and the renewable energy industry, has generated an increase in demand for natural raw materials around the world. Some chemical elements that previously had no or little relevant application played an essential role for the technological sector. With the expansion of the market and the increasing search for these chemical elements, considering that many of them have low abundance in the Earth's crust, an imbalance between demand and availability has emerged worldwide. Consequently, due to their high criticality, these raw materials are commonly referred to as Technology Critical Elements (TCE). From an environmental standpoint, the global exploitation of TCE has contributed to the remobilization of these elements in various environmental compartments. Given the current situation and the prospect of increased exploration and consumption of these raw materials, the need to evaluate the associated environmental aspects is evident. Among the TCE group is the chemical element germanium (Ge), which, until now, has received little attention. Therefore, the present work aimed to investigate the behavior of H4GeO4 and H3GeO4- Ge(IV) species in surface freshwater environments. The natural aquatic environment was replicated in the laboratory through the construction of microcosm systems, using water and sediments from Parque das Águas (Pinhais, PR). The behavior of Ge(IV) species was monitored for 30 days by collecting water samples from the microcosms at pre-established intervals to determine the total and dissolved fractions. The labile fraction of Ge was also monitored during such a period, by applying, in turn, the DGT device with a ferrihydrite (FeOOH) binding phase. The binding phase was created in the laboratory using a new protocol for the direct delivery of material into an agarose hydrogel, which takes place in just 35 seconds. FTIR and SEM analyses allowed verification of the homogeneity of the phase and the interactions between the material and the agarose hydrogel. In performance evaluations, the phase exhibited selectivity, sorption of 86 ± 2% and robustness, meeting the requirements of the DGT technique. Ge quantification was performed using the ICP OES technique. A method was developed and validated for Ge at trace levels, with a limit of detection (LOD) of 0.2 ± 0.01 µg L-1 (RSD 14%) and a limit of quantification (LOQ) of 2.1 ± 0.2 µg L-1 (DPR 11%). Studies in microcosms showed that H4GeO4 and H3GeO4- exhibit high interaction with suspended particulate matter and sediment due to the presence of Fe and Al oxyhydroxides, which facilitate sorption of the species, resulting in a significant portion being sorbed in this matrix. However, some of the species tend to remain dissolved in the water column, possibly complexed with substances and dissolved solids. This phenomenon is made possible by the presence of cations that enable electrostatic interactions between the species and the substances and/or dissolved solids.1 recurso online : PDF.application/pdfQuímicaMicrocosmoToxicidadeÁguaQuímicaComportamento e distribuição de germânio (IV) em ambientes aquáticos superficiaisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisporreponame:Repositório Institucional da UFPRinstname:Universidade Federal do Paraná (UFPR)instacron:UFPRinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINALR - T - MAYARA PADOVAN DOS SANTOS.pdfapplication/pdf4835717https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/87855/1/R%20-%20T%20-%20MAYARA%20PADOVAN%20DOS%20SANTOS.pdf4d5c8a9eb56a9d9d635e19e12e71fcc8MD51open access1884/878552024-05-07 11:20:07.26open accessoai:acervodigital.ufpr.br:1884/87855Repositório de PublicaçõesPUBhttp://acervodigital.ufpr.br/oai/requestopendoar:3082024-05-07T14:20:07Repositório Institucional da UFPR - Universidade Federal do Paraná (UFPR)false
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