Modelagem experimental e otimização de um reator eletroquímico de leito poroso usado no tratamento de efluentes contaminados por sulfeto de hidrogênio

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Ariello, Ana Flávia, 1982-
Data de Publicação: 2021
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPR
Texto Completo: https://hdl.handle.net/1884/74668
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Haroldo de Araújo Ponte
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spelling Ariello, Ana Flávia, 1982-Lenzi, Marcelo Kaminski, 1977-Ponte, Maria Jose Jeronimo de SantanaUniversidade Federal do Paraná. Setor de Tecnologia. Programa de Pós-Graduação em Engenharia e Ciência dos Materiais - PIPEPonte, Haroldo de Araujo, 1961-2022-05-05T19:27:52Z2022-05-05T19:27:52Z2021https://hdl.handle.net/1884/74668Orientador: Prof. Dr. Haroldo de Araújo PonteCoorientadores: Prof. Dr. Marcelo Kaminski Lenzi, Profª Dra. Maria José Jerônimo de Santana PonteTese (doutorado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Tecnologia, Programa de Pós-Graduação em Engenharia e Ciência dos Materiais. Defesa : Curitiba, 19/11/2021Inclui referências: p. 129-140Resumo: Efluentes contaminados por sulfeto de hidrogênio podem ser tratados utilizando reatores eletroquímicos de oxidação. Este contaminante, altamente tóxico, é um subproduto originado a partir de diversos processos industriais. A remoção de H2S antes do descarte ou reuso torna-se um procedimento indispensável. Neste estudo foi utilizado um reator eletroquímico de leito poroso de carbono vítreo reticulado (CVR) para oxidação de H2S em sulfato, tiossulfato, polisulfetos e enxofre elementar. Para isso foi utilizada uma solução sintética com o propósito de simular o efluente real e validar a conversão do reator utilizado. A primeira etapa foi a análise da hidrodinâmica do reator. O tempo de permanência do contaminante dentro do reator deve ser adequado para que conversões desejáveis sejam alcançadas. O padrão de escoamento laminar (0 < Re < 120) e as não idealidades foram investigados e caracterizados utilizando testes experimentais de determinação de tempo de residência. Foi empregada a metodologia de perturbação em pulso para obtenção das curvas de distribuição do tempo de residência, com cloreto de sódio como traçador, para três vazões de alimentação de água destilada, de 3 L·h-1, 4 L·h-1 e 5 L·h-1. O modelo teórico de dispersão axial, com três combinações de condições de contorno foi avaliado para definir a configuração mais adequada em relação à curva experimental da DTR. Um teste com o reator operando em condições de eletrólise, com vazão de 4 L·h-1 e 0,6 V (vs. Eletrodo Calomelano Saturado - ECS) foi conduzido utilizando a mesma metodologia de perturbação para avaliar a influência do potencial na hidrodinâmica do reator. A segunda etapa do estudo foi a modelagem experimental e otimização dos parâmetros do modelo reacional proposto. Para tal finalidade, foi realizado um planejamento experimental composto central tipo estrela, sendo as variáveis avaliadas o potencial aplicado no eletrodo de CVR e a vazão de eletrólito alimentada. Assim, a partir do perfil de vazão de eletrólito e potencial foi possível avaliar a superfície de resposta e, determinar se o modelo estatístico proposto é compatível com o modelo experimental. Pelos resultados de conversão de sulfeto em tiossulfato, polisulfetos e enxofre elementar foi possível avaliar o comportamento eletroquímico e a conversão máxima alcançada. Na análise da hidrodinâmica, o Modelo de Dispersão Axial com condição fechada- aberta foi o que melhor representou os dados experimentais com desvio de 2,6%. Os resultados teóricos confirmam que o modelo representa um comportamento de fluxo do reator de fluxo pistonado com não idealidades. Entretanto, com o reator operando em condições de eletrólise, houve melhora no comportamento do fluxo. O MDA pode ser utilizado para prever o comportamento hidrodinâmico do reator, para avaliação do grau de dispersão do reagente, e para o tempo de residência médio do reator. Para o modelo reacional empírico, observou-se que o aumento do potencial favorece a conversão e a vazão apresenta efeito negativo nesta variável. Em todos os ensaios ocorreu conversão de H2S, sendo o ensaio 6, conduzido em potencial 0,6 V (vs ECS) e 2,5 L·h-1 o que apresentou os melhores resultados, com conversão total de 20,6 % e baixo consumo energético (0,3 KWh·kg-1 de S2- convertido). A superfície de resposta obtida foi de um modelo empírico com comportamento linear.Abstract: Hydrogen sulfide contaminated effluents can be treated using electrochemical oxidation reactors. This highly toxic contaminant is a by-product originating from various industrial processes. Removal of H2S before disposal or reuse becomes an indispensable procedure. In this study, a reticulated vitreous carbon porous bed electrochemical reactor was used for the oxidation of H2S to sulfate, thiosulfate, polysulfides and elemental sulfur. Therefore, a synthetic solution was used with the purpose of simulating the real effluent and validating the conversion of the reactor. The first step was the analysis of the reactor's hydrodynamics. The residence time of the contaminant inside the reactor must be adequate so that desirable conversions are achieved. The flow pattern and non-idealities were investigated and characterized using experimental tests to determine residence time. The pulse perturbation methodology was used to obtain the residence time distribution curves, with sodium chloride as the tracer, for three distilled water feed rates, 3 L·h-1, 4 L·h-1 and 5 L·h-1. The theoretical model of axial dispersion, with three combinations of boundary conditions, was evaluated to define the most adequate configuration in relation to the experimental curve of the DTR. A test with the reactor operating under electrolysis conditions, with a flow rate of 4 L·h-1 and 0.6 V (vs. SCE) was conducted using the same perturbation methodology to evaluate the potential influence on the reactor hydrodynamics. The second step of the study was the experimental modeling and optimization of the proposed reaction model parameters. For this purpose, a central composite design was carried out, and the variables evaluated were the potential applied to the CVR electrode and the fed electrolyte flow. Thus, from the electrolyte and potential flow profile, it was possible to evaluate the response surface and determine whether the proposed statistical model is compatible with the experimental model. From the results of the conversion of sulfide into thiosulfate, polysulfide and elemental sulfur, it was possible to evaluate the electrochemical behavior and the maximum conversion achieved. In the analysis of hydrodynamics, the MDA with closed-open boundary condition was the one that best represented the experimental data. The theoretical results confirm that the model represents a flow behavior of a piston flow reactor with non-idealities. However, with the reactor operating under electrolysis conditions, there was an improvement in the flow behavior, with a decrease in non-idealities. The MDA can be used to predict the hydrodynamic behavior of the reactor, to assess the degree of dispersion of the reagent, and for the average residence time of the reactor. For the empirical reaction model, it was observed that the increase in potential favors the conversion and the flow has a negative effect on this variable. In all tests there was conversion of H2S. The response surface obtained was from an empirical model with linear behavior. The energy cost was also evaluated by monitoring the electrical current.1 recurso online : PDF.application/pdfSulfetosEletroquimicaOxidaçãoResíduos industriaisEngenharia de Materiais e MetalurgiaModelagem experimental e otimização de um reator eletroquímico de leito poroso usado no tratamento de efluentes contaminados por sulfeto de hidrogênioinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisporreponame:Repositório Institucional da UFPRinstname:Universidade Federal do Paraná (UFPR)instacron:UFPRinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINALR - T - ANA FLAVIA ARIELLO.pdfapplication/pdf6661130https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/74668/1/R%20-%20T%20-%20ANA%20FLAVIA%20ARIELLO.pdf7e28d9a235161c0b6a7565c3b7f86866MD51open access1884/746682022-05-05 16:27:52.701open accessoai:acervodigital.ufpr.br:1884/74668Repositório de PublicaçõesPUBhttp://acervodigital.ufpr.br/oai/requestopendoar:3082022-05-05T19:27:52Repositório Institucional da UFPR - Universidade Federal do Paraná (UFPR)false
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