Ordem químico-estrutural local e propriedades vibracionais em filmes finos de Ni2MnGa

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Salvador, Aluizio José
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFPR
Texto Completo: https://hdl.handle.net/1884/81506
Resumo: Orientador: Prof. Dr. Dante Homero Mosca
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spelling Neckel, Itamar TomioUniversidade Federal do Paraná. Setor de Ciências Exatas. Programa de Pós-Graduação em FísicaMosca, Dante HomeroSalvador, Aluizio José2023-03-13T14:53:52Z2023-03-13T14:53:52Z2022https://hdl.handle.net/1884/81506Orientador: Prof. Dr. Dante Homero MoscaCoorientador: Dr. Itamar Tomio NeckelTese (doutorado) - Universidade Federal do Paraná, Setor de Ciências Exatas, Programa de Pós-Graduação em Física. Defesa : Curitiba, 16/12/2022Inclui referências: p. 114-125Resumo: A liga de Ni2MnGa é um material multifuncional, que possui respostas para estímulos mecânicos, térmicos e magnéticos. Em particular, ela atrai interesse científico e tecnológico em virtude do efeito de memória de forma magnética, o qual possibilita o controle da sua elongação em direções específicas através de um campo magnético externo. Essa deformação advém sobretudo do movimento cooperado de fronteiras de fases cristalinas geminadas, estritamente de fases martensíticas ferromagnéticas moduladas, pela reorientação das respectivas variantes cristalográficas. Os desafios a serem superados na produção de nanomateriais com essas características envolvem a escolha tanto de ciclos térmicos como de substratos, que promovam a formação desta fase cristalina específica, com alto grau de ordenamento químico e texturas que permitam a movimentação dos planos atômicos. Os ordenamentos magnéticos e estruturais encontrados em ligas e compostos com estequiometria Ni2MnGa decorrem de suas estruturas eletrônicas e são sensíveis às desordens químicas tanto do tipo anti-sítio quanto de desvios estequiométricos. Estas alteram o equilíbrio estrutural que pode resultar na formação de diferentes fases cristalinas, as quais tendem a coexistir em temperatura ambiente. Além disso, o domínio do grau de ordenamento químico na produção de filmes finos de Ni2MnGa é essencial inclusive para o controle da deformação induzida por campo magnético, pelo motivo do movimento das fronteiras geminadas estar essencialmente relacionado às quebras de simetria e distorções nas nuvens eletrônicas. Visando avaliar o efeito de diferentes temperaturas de produção na promoção do ordenamento químico-estrutural de filmes finos com 120 nm e 500 nm de espessura, amostras de Ni2MnGa foram depositadas sobre substratos de Arseneto de Gálio (GaAs(111)) e vidro bem como foram produzidas na forma de membranas, pela técnica de pulverização catódica. Medidas de Absorção de Raios X (XAS), Difração de Raios X (DRX) e Espectroscopia Raman foram utilizadas para investigar o grau de desordem química do tipo anti-sítio, a coexistência de fases cristalinas e a evolução da textura cristalina em função de cada condição de preparação. O ciclo térmico de 300 °C, referente à maior temperatura que os filmes sobre substrato cristalino de GaAs(111) foram submetidos, resultou numa amostra majoritariamente de simetria cúbica L21, com orientação cristalina preferencial e uma grande tensão residual. O ordenamento local pôde ser correlacionado com a deformação de longo alcance, sendo um indicativo de uniformidade das tensões residuais induzidas. As medidas de espectroscopia Raman realizadas entre -150 °C e 190 °C revelaram que a configuração dos domínios cristalinos nestes filmes finos com texturização cristalina interfere na movimentação dos planos cristalinos relativos aos modos vibracionais da rede, consequentemente afetando a coexistência e as transformações de fases. Nos filmes mais policristalinos obtidos sobre substrato de vidro, a temperatura de pós recozimento de 450 °C foi a que melhor promoveu um ordenamento local da fase cúbica L21, com valores de tensão residual relativamente mais baixos onde destacamos a observação de modos de vibração nas medidas realizadas acima da temperatura ambiente. A maior temperatura de pós recozimento neste substrato (600 °C) causou o aumento da fase martensítica retida, a qual pode ou não ser modulada. Os tratamentos térmicos em menores temperaturas de cada substrato resultaram em filmes finos com maiores tensões estruturais e desordens químicas. A membrana, tratada termicamente sem vínculo com substrato, apresentou uma estrutura policristalina comparável à de materiais massivos. Também exibiu uma mistura de fases austenita e martensita em temperatura ambiente e comportamento dos modos vibracionais bem distinto comparado ao dos filmes nos substratos. Todas as amostras revelaram modos Raman ativos que não são característicos da liga ordenada, em especial devido às diferentes fases e parâmetros cristalinos induzidos pelas condições de preparação. Cálculos baseados na Teoria do Funcional da Densidade foram bem sucedidos em caracterizá-los, confirmando a sensibilidade da estrutura eletrônica em vista das deformações da célula unitária cúbica tanto isotropicamente quanto do tipo tetragonal. A principal conclusão deste trabalho foi demonstrar que aplicações do Ni2MnGa em dispositivos de baixa dimensionalidade exigem alto grau de ordenamento químico e estrutural, para melhor aproveitamento das suas propriedades magneto-mecânicas.Abstract: The Ni2MnGa alloy is a multifunctional material, which has responses to mechanical, thermal and magnetic stimuli. In particular, it attracts scientific and technological interest due to the magnetic shape memory effect, which makes it possible to control its elongation in specific directions through an external magnetic field. This deformation comes mainly from the cooperative movement of twin boundaries, strictly of the modulated ferromagnetic martensitic phase, by the reorientation of the respective crystallographic variants. The challenges to be overcome in the production of nanomaterials with these characteristics involve choosing both thermal cycles and substrates that promote the formation of this specific crystalline phase, with a high degree of chemical order and textures that allow the movement of atomic planes. The magnetic and structural orders found in alloys and compounds with Ni2MnGa stoichiometry derive from their electronic structures and are sensitive to chemical disorders of both the antisite type and stoichiometric deviations. These alter the structural equilibrium that can result in the formation of different crystal-line phases, which tend to coexist at room temperature. In addition, mastering the degree of chemical ordering in the production of Ni2MnGa thin films is essential even for the control of the magnetic-field-induced strain, because the movement of twinned boundaries is essentially related to symmetry breaking and distortions in electronic clouds. In order to evaluate the effect of different production temperatures in promoting the chemical-structural ordering of 120 nm and 500 nm thin films thickness, samples of Ni2MnGa were deposited on substrates of Gallium Arsenide (GaAs(111)) and glass as well as were produced in the form of free-standing films, by the sputtering technique. Measurements of X-Ray Absorption (XAS), X-Ray Diffraction (XRD) and Raman Spectroscopy were used to investigate the degree of antisite chemical disorder, the coexistence of crystalline phases and the evolution of the crystalline texture as a function of each preparation condition. The thermal cycle of 300 °C, referring to the highest temperature that the films on crystalline substrate of GaAs(111) were subjected, resulted in a sample mostly of cubic symmetry L21, with preferential crystalline orientation and a large residual stress. The local ordering was correlated with the long-range strain, being an indication of the uniformity of the induced residual stresses. Raman spectroscopy measurements performed with sample temperatures varying from -150 °C to 190 °C revealed that the configuration of the crystalline domains in these thin films with crystalline texture interferes with the movement of the crystalline planes relative to the vibrational modes of the lattice, consequently affecting the phases coexistence and transformations. In the more polycrystalline films obtained on glass substrate, the post-annealing temperature of 450 °C was the one that best promoted a local ordering of the cubic phase L21, with relatively lower residual stress values where we highlight the observation of vibrational modes in measurements performed above room temperature. The higher post-annealing temperature on this substrate (600 °C) caused an increase in the retained martensitic phase, which may or may not be modulated. The thermal treatments at lower temperatures of each substrate resulted in thin films with higher structural stresses and chemical disorders. The free-standing film, thermally treated without bonding to the substrate, presented a polycrystalline structure comparable to that of massive materials. It also exhibited a mixture of austenite and martensite phases at room temperature and very different behavior of the vibrational modes compared to films on substrates. All samples revealed active Raman modes that are not characteristic of the ordered alloy, especially due to the different phases and crystalline parameters induced by the preparation conditions. Calculations based on the Density Functional Theory were successful in characterizing them, confirming the sensitivity of the electronic structure in view of deformations of the cubic unit cell both isotropically and tetragonally. The main conclusion of this work was to demonstrate that applications of Ni2MnGa in low-dimensional devices require a high degree of chemical and structural ordering, for a better use of its magneto-mechanical properties.1 recurso online : PDF.application/pdfFísicaFilmes finosDispositivos magneticosMateriais nanoestruturadosFísicaOrdem químico-estrutural local e propriedades vibracionais em filmes finos de Ni2MnGainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisporreponame:Repositório Institucional da UFPRinstname:Universidade Federal do Paraná (UFPR)instacron:UFPRinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINALR - T - ALUIZIO JOSE SALVADOR.pdfapplication/pdf8923823https://acervodigital.ufpr.br/bitstream/1884/81506/1/R%20-%20T%20-%20ALUIZIO%20JOSE%20SALVADOR.pdf9cbc18c3c2115702edf114766c08a984MD51open access1884/815062023-03-13 11:53:53.092open accessoai:acervodigital.ufpr.br:1884/81506Repositório de PublicaçõesPUBhttp://acervodigital.ufpr.br/oai/requestopendoar:3082023-03-13T14:53:53Repositório Institucional da UFPR - Universidade Federal do Paraná (UFPR)false
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