Estudo da interação de cobre com os suportes ZnO, TiO, e Nb2O5 e efeitos sobre a reforma do metanol

• Autor(a) principal: Machado, Nádia Regina Camargo Fernandes
• Data de Publicação: 1995
• Tipo de documento: Tese
• Idioma: por
• Título da fonte: Repositório Institucional da UFRJ
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/11422/8883
• topic: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS INDUSTRIAIS DE ENGENHARIA QUIMICA::PROCESSOS BIOQUIMICOS; Metanol; Catalisadores

Para estudar a interação cobre – óxido de zinco, catalisadores Cu/ZnO, Cu/TiO2, Cu/Nb2O3 e Cu/Al2O3 foram analisados e comparados. TiO2 e Nb205, foram escolhidos por possuírem propriedades geradoras de semicondutividade n, semelhantes ao ZnO. Al2O3 foi a alternativa para um catalisador com suporte não semicondutor. Desse modo foi possível verificar a influência do ZnO nas propriedades catalíticas do catalisador Cu/ZnO. Duas séries de catalisadores foram preparadas, por impregnação. Numa, não havia cobre suficiente para formar monocamada e a interação estaria mais exposta, catalisadores B. Noutra série havia cobre capaz de formar duas camadas sobre o suporte, a interação estaria no interior do cristalito de cobre, catalisadores A. Pela análise de DRX foi comprovado que os catalisadores têm boa cristalinidade. As análises de TPR, XPS e DRS mostraram que a interação é formada na etapa de calcinação com formação de solução entre CuO e óxido suporte. Com a redução a interação é consolidada, ocorrendo também redução parcial do suporte. Tal redução pode ocorrer via cobre, que é reoxidado, existindo cobre não reduzido ocupando vacâncias do suporte. Isso explica a dificuldade encontrada nos testes quimissortivos, observada nesses catalisadores. Os catalisadores foram testados na reação de reforma do metanol. Para os catalisadores Cu/Al2O3, onde não há formação de interação, o de baixo teor de cobre converte menos o metanol do que o de alto teor. Já nos catalisadores onde há interação, cobre – óxido suporte, os catalisadores com baixo teor são os que convertem mais. Isso mostra que os sítios ativos para a reação são obtidos através da interação, que está mais exposta nos catalisadores com baixo teor. Os óxidos suportes puros e CuO também foram testados na reforma do metanol. Com exceção de Al2O3, todos convertem o metanol, sendo CuO o que apresenta maior conversão. Dentre os catalisadores testados, os Cu/ZnO são os que apresentam maior conversão, indicando que a interação Cu-ZnO é mais forte que Cu-Ti02 e Cu-Nb2O5, gerando sítios mais ativos.