Desenvolvimento de novos materiais catalíticos à base de Mo suportado em sílica e carvão mesoporoso ordenados para reações hidrodeoxigenação

• Autor(a) principal: Rigoti, Eduardo
• Data de Publicação: 2017
• Tipo de documento: Tese
• Idioma: por
• Título da fonte: Repositório Institucional da UFRN
• Texto Completo: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/24931
• topic: CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICA; Hidrodeoxigenação; Sílicas mesoporosas; Réplicas de carbono; Óxido de molibdênio; Carbeto de molibdênio

O objetivo desta tese foi desenvolver novos materiais catalíticos à base de molibdênio (Mo) por meio da síntese de suportes mesoporosos de sílica e de carvão e avaliar seu desempenho na hidrodeoxigenação de moléculas plataforma em fase gasosa. O desempenho do catalisador, do suporte e do comportamento suporte/catalisador em diferentes condições reacionais foram estudadas. Os carbonos mesoporosos foram obtidos utilizando os materiais de sílica (SBA-15 e KIT-6) como molde. A incorporação do óxido de molibdênio (MoO3) aos diferentes suportes foi realizada pelo método de impregnação ao ponto úmido a fim de obter um teor de 4 e 2 átomos de Mo/nm². As técnicas de caracterização empregadas foram a difratometria de raios X (DRX), fisissorção de N2 a 77 K, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e microscopia eletrônica de transmissão (MET) que permitiram confirmar a síntese dos materiais de sílica e carbono e a efetiva incorporação do óxido de molibdênio. A técnica de capacidade de estocagem de oxigênio (OSC) permitiu investigar o efeito dos pré-tratamentos térmicos sobre o MoO3 e, partir disso compreender a influência desses pré-tratamentos no desemprenho catalítico desses materiais. Além do MoO3 suportado, foram feitos testes catalíticos com Mo2C carburado in situ e ex situ. Os materiais foram avaliados nas reações de hidrodeoxigenação do fenol com temperatura de reação de 300 °C e diferentes temperaturas de pré-tratamento para o MoO3 suportado. Todos os catalisadores apresentaram seletividades a produtos desoxigenados superiores a 97 %. Os óxidos suportados nas réplicas de carvões mesoporosos apresentaram conversões superiores que o óxido suportado nos materiais de sílica. O aumento da temperatura de pré-tratamento influenciou positivamente na conversão a produtos desoxigenados para o óxido suportado nos templates de sílica e em suas réplicas. As reações utilizando Mo2C apresentaram valores de conversão superiores (27 %) aos valores observados com MoO3 (~1,3 – 18,5 %), porém não foi observado uma influência significativa dos suportes.