Efeito da dopagem de Mn no espinélio MgAl2O4, do tratamento térmico e da adição de Aloe vera na síntese de Nanotubos de Carbono

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Ferreira, Pedro Paulo Linhares
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFRN
Texto Completo: https://repositorio.ufrn.br/handle/123456789/53348
Resumo: Descobertos em meados de 1990, os nanotubos de carbono (NTC) possuem propriedades especiais que ampliam a sua gama de aplicações. Os NTC’s podem ser produzidos a partir da reação de decomposição do metano na presença de catalisadores. Entretanto, a qualidade e quantidade dos NTC’s produzidos depende fortemente da estrutura e propriedades dos catalisadores. Assim, o objetivo desta tese foi avaliar a relação dos parâmetros de síntese dos catalisadores de Ni suportados no MgAl2O4 dopado com Mn, obtidos usando o extrato verde de Aloe vera para produção de nanotubos de carbono. Para tanto, os suportes dos catalisadores foram sintetizados via combustão assistida por microondas, logrando duas rotas. A primeira foi utilizando apenas água; e a segunda usando Aloe vera como agente quelante. Ambas as rotas tiveram o objetivo de dopar os sítios A e B com íons de Mn no MgAl2O4 para a avaliação das suas características. Do suporte sintetizado, parte foi submetido a calcinação a 900 °C por 3h e parte permaneceu sem o tratamento térmico. Então, os materiais foram impregnados com 50% de níquel e submetidos a tratamento térmico (550 °C/3h). O catalisador formado foi levado a unidade catalítica para ativação e, em seguida para a síntese dos nanotubos de carbono. Os suportes foram caracterizados por difração de raios X (DRX). Os catalisadores também foram submetidos a DRX e análise térmica (TG). Os nanotubos foram caracterizados por Raman, MEV-FEG e TG. Os resultados de DRX indicaram que os íons dos suportes foram substituídos em diferentes proporções, bem como a mesma análise mostrou a impregnação bem-sucedida do níquel. Os NTC junto com os catalisadores foram analisados por espectroscopia de raman, análise térmica (TG) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Os resultados de Raman apontaram a formação dos nanotubos de carbono em todos os catalisadores, com relação IG/ID > 1, indicando uma cristalinidade do material formado. A relação entre os resultados das análises térmica (TG) e de espectroscopia Raman indica que o catalisador de níquel impregnado no MgAl2O4 com o Mn2+ substituído no sítio A, sintetizado utilizando Aloe vera e calcinado a 900 °C (Ni/MnSAAV900) produziu NTC’s menos defeituosos (IG/ID = 1,42), porém com menor produção de NTC (4%p). Em contrapartida, o catalisador de níquel impregnado no MgAl2O4 com o Mn2+ substituído no sítio B, sintetizado utilizando Aloe vera e calcinado a 900 °C (Ni/Mn-SBAV900) mostrou uma relação IG/ID = 0,77, revelando NTC’s mais defeituosos, mas com um pouco mais que o dobro de NTC’s formados. As micrografias corroboraram com as demais análises, assinalando a formação dos nanotubos de carbono. A metodologia adotada usando síntese verde mostrou-se como uma via para a produção de nanotubos de carbono.
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Os NTC’s podem ser produzidos a partir da reação de decomposição do metano na presença de catalisadores. Entretanto, a qualidade e quantidade dos NTC’s produzidos depende fortemente da estrutura e propriedades dos catalisadores. Assim, o objetivo desta tese foi avaliar a relação dos parâmetros de síntese dos catalisadores de Ni suportados no MgAl2O4 dopado com Mn, obtidos usando o extrato verde de Aloe vera para produção de nanotubos de carbono. Para tanto, os suportes dos catalisadores foram sintetizados via combustão assistida por microondas, logrando duas rotas. A primeira foi utilizando apenas água; e a segunda usando Aloe vera como agente quelante. Ambas as rotas tiveram o objetivo de dopar os sítios A e B com íons de Mn no MgAl2O4 para a avaliação das suas características. Do suporte sintetizado, parte foi submetido a calcinação a 900 °C por 3h e parte permaneceu sem o tratamento térmico. Então, os materiais foram impregnados com 50% de níquel e submetidos a tratamento térmico (550 °C/3h). O catalisador formado foi levado a unidade catalítica para ativação e, em seguida para a síntese dos nanotubos de carbono. Os suportes foram caracterizados por difração de raios X (DRX). Os catalisadores também foram submetidos a DRX e análise térmica (TG). Os nanotubos foram caracterizados por Raman, MEV-FEG e TG. Os resultados de DRX indicaram que os íons dos suportes foram substituídos em diferentes proporções, bem como a mesma análise mostrou a impregnação bem-sucedida do níquel. Os NTC junto com os catalisadores foram analisados por espectroscopia de raman, análise térmica (TG) e microscopia eletrônica de varredura (MEV). Os resultados de Raman apontaram a formação dos nanotubos de carbono em todos os catalisadores, com relação IG/ID > 1, indicando uma cristalinidade do material formado. A relação entre os resultados das análises térmica (TG) e de espectroscopia Raman indica que o catalisador de níquel impregnado no MgAl2O4 com o Mn2+ substituído no sítio A, sintetizado utilizando Aloe vera e calcinado a 900 °C (Ni/MnSAAV900) produziu NTC’s menos defeituosos (IG/ID = 1,42), porém com menor produção de NTC (4%p). Em contrapartida, o catalisador de níquel impregnado no MgAl2O4 com o Mn2+ substituído no sítio B, sintetizado utilizando Aloe vera e calcinado a 900 °C (Ni/Mn-SBAV900) mostrou uma relação IG/ID = 0,77, revelando NTC’s mais defeituosos, mas com um pouco mais que o dobro de NTC’s formados. As micrografias corroboraram com as demais análises, assinalando a formação dos nanotubos de carbono. A metodologia adotada usando síntese verde mostrou-se como uma via para a produção de nanotubos de carbono.Discovered in the mid-1990s, carbon nanotubes (CNT) have special properties that expand their range of applications. CNT's can be produced from the methane decomposition reaction in the presence of catalysts. However, the quality and quantity of CNTs produced strongly depends on the structure and properties of the catalysts. Thus, the objective of this thesis was to evaluate the relationship of the synthesis parameters of Ni catalysts supported on Mn-doped MgAl2O4, obtained using the green extract of Aloe vera for the production of carbon nanotubes. For that, the catalyst supports were synthesized via microwave-assisted combustion, achieving two routes. The first was using only water; and the second using Aloe vera as a chelating agent. Both routes had the objective of doping the A and B sites with Mn ions in the MgAl2O4 for the evaluation of their characteristics. Part of the synthesized support was subjected to calcination at 900 °C for 3 hours and part remained without heat treatment. Then, the materials were impregnated with 50% nickel and subjected to heat treatment (550 °C/3h). The formed catalyst was taken to the catalytic unit for activation and then for the synthesis of carbon nanotubes. The supports were characterized by X-ray diffraction (XRD). The catalysts were also subjected to XRD and thermal analysis (TG). The nanotubes were characterized by Raman, SEM-FEG and TG. The XRD results indicated that the ions of the supports were replaced in different proportions, as well as the same analysis showed the successful impregnation of nickel. The NTC along with the catalysts were analyzed by Raman spectroscopy, thermal analysis (TG) and scanning electron microscopy (SEM). The Raman results pointed to the formation of carbon nanotubes in all catalysts, with an IG/ID ratio > 1, indicating crystallinity of the formed material. The relationship between the results of thermal analysis (TG) and Raman spectroscopy indicates that the nickel catalyst impregnated in MgAl2O4 with Mn2+ substituted in the A site, synthesized using Aloe vera and calcined at 900 °C (Ni/Mn-SAAV900) produced Less defective CNT's (IG/ID = 1.42), but with lower CNT production (4%p). In contrast, the nickel catalyst impregnated in MgAl2O4 with Mn2+ substituted at the B site, synthesized using Aloe vera and calcined at 900 °C (Ni/Mn-SBAV900) showed an IG/ID ratio = 0.77, revealing more defective CNTs, but with a little more than twice as many NTC's formed. The micrographs corroborated the other analyses, indicating the formation of carbon nanotubes. The methodology adopted using green synthesis proved to be a way to produce carbon nanotubes.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPESUniversidade Federal do Rio Grande do NortePROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAISUFRNBrasilCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICANanotubos de carbonoCatalisadoresSíntese verdeAloe veraEspinélioEfeito da dopagem de Mn no espinélio MgAl2O4, do tratamento térmico e da adição de Aloe vera na síntese de Nanotubos de CarbonoEffect of Mn doping on MgAl2O4 spinel, heat treatment and addition of Aloe vera on the synthesis of Carbon Nanotubesinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALEfeitodopagemMn_Ferreira_2022.pdfapplication/pdf3238685https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/53348/1/EfeitodopagemMn_Ferreira_2022.pdf2691897fa993a15b30cbe3040d84ed16MD51123456789/533482023-07-13 17:45:37.716oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/53348Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2023-07-13T20:45:37Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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