Zeólitas hierárquicas MWW por soft e hard templates: inserção de nióbio e atividade catalítica
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Data de Publicação: | 2016 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFRN |
Texto Completo: | https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23496 |
Resumo: | A síntese das zeólitas hierárquicas de estrutura MWW foram realizadas empregando estratégias de soft e hard templates. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas como DRX, TG, ICP, Isotermas de adsorção de N2, MEV, MET e, UV-Vis e FTIR com piridina adsorvida. A estratégia por soft template foi realizada empregando surfactantes com diferentes tamanhos de cadeia em diferentes tratamentos (suave e agressivo). Foi observado que o tamanho do surfactante em sinergia de tratamento (suave ou agressivo) influencia na arquitetura final gerando materiais pilarizados, desorganizados e desilicados. De uma forma geral, foi observado que o tratamento agressivo danifica a estrutura, porém cria regiões de acessibilidade devido à quebra de algumas lâminas MWW, resultando em uma atividade catalítica para conversão de frutose a 5-hidroximetilfurfural (5-HMF) semelhante aos materiais com tratamento suave. Para as zeólitas com pilares mistos de Si/Nb, a inserção do metal aumenta a acidez de Lewis devido a incorporação de nióbio. O nióbio se encontra como espécies mononucleares tetraédricamente coordenado com o silício nos pilares e o seu aumento gradual da quantidade de nióbio nos pilares acaba por diminuir a mesoporosidade interlamelar. O uso de partículas de carbono tipo BP 2000 como hard templates em zeólitas tipo MCM-22 foi efetivo e no controle de morfologia microesférica. Isto se deve ao procedimento de síntese utilizado, em modo dinâmico, e particularmente, a forma tortuosa das dos aglomerados de partículas primárias do carbono BP 2000 que interage com os núcleos zeolíticos. O crescimento dos cristais se dá em orientações aleatórias, na forma de castelo de cartas com regiões de meso e macroporos acessíveis em toda a microesfera as quais possuem tamanhos entre 6-10 µm. O controle da morfologia na forma de microesferas não afeta a atividade catalítica comparado à síntese tradicional da MCM-22. As microesferas na forma acidificadas foram impregnadas com nióbio e demonstraram sinergia entre a acidez da zeólita e o metal apresentando atividade catalítica superior para a conversão de frutose a 5-HMF à sua forma acidificada nos primeiros 45 minutos de reação. Foi demonstrado que as estratégias por soft e hard template são atrativas e potencias para a criação de porosidade hierárquica em zeólitas de estrutura MWW. |
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Schwanke, Anderson Joelhttp://lattes.cnpq.br/5184076681745031http://lattes.cnpq.br/5249001430287414Melo, Dulce Maria de Araújohttp://lattes.cnpq.br/3318871716111536Pastore, Heloise de Oliveirahttp://lattes.cnpq.br/3259546601542310Fraga, Marco Andréhttp://lattes.cnpq.br/1876482890634213Braga, Tiago Pinheirohttp://lattes.cnpq.br/9170391410490804Pergher, Sibele Berenice Castella2017-06-13T23:49:01Z2017-06-13T23:49:01Z2016-12-05SCHWANKE, Anderson Joel. Zeólitas hierárquicas MWW por soft e hard templates: inserção de nióbio e atividade catalítica. 2016. 131f. Tese (Doutorado em Ciência e Engenharia de Materiais) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2016.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/23496A síntese das zeólitas hierárquicas de estrutura MWW foram realizadas empregando estratégias de soft e hard templates. Os materiais foram caracterizados por diversas técnicas como DRX, TG, ICP, Isotermas de adsorção de N2, MEV, MET e, UV-Vis e FTIR com piridina adsorvida. A estratégia por soft template foi realizada empregando surfactantes com diferentes tamanhos de cadeia em diferentes tratamentos (suave e agressivo). Foi observado que o tamanho do surfactante em sinergia de tratamento (suave ou agressivo) influencia na arquitetura final gerando materiais pilarizados, desorganizados e desilicados. De uma forma geral, foi observado que o tratamento agressivo danifica a estrutura, porém cria regiões de acessibilidade devido à quebra de algumas lâminas MWW, resultando em uma atividade catalítica para conversão de frutose a 5-hidroximetilfurfural (5-HMF) semelhante aos materiais com tratamento suave. Para as zeólitas com pilares mistos de Si/Nb, a inserção do metal aumenta a acidez de Lewis devido a incorporação de nióbio. O nióbio se encontra como espécies mononucleares tetraédricamente coordenado com o silício nos pilares e o seu aumento gradual da quantidade de nióbio nos pilares acaba por diminuir a mesoporosidade interlamelar. O uso de partículas de carbono tipo BP 2000 como hard templates em zeólitas tipo MCM-22 foi efetivo e no controle de morfologia microesférica. Isto se deve ao procedimento de síntese utilizado, em modo dinâmico, e particularmente, a forma tortuosa das dos aglomerados de partículas primárias do carbono BP 2000 que interage com os núcleos zeolíticos. O crescimento dos cristais se dá em orientações aleatórias, na forma de castelo de cartas com regiões de meso e macroporos acessíveis em toda a microesfera as quais possuem tamanhos entre 6-10 µm. O controle da morfologia na forma de microesferas não afeta a atividade catalítica comparado à síntese tradicional da MCM-22. 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Foi observado que o tamanho do surfactante em sinergia de tratamento (suave ou agressivo) influencia na arquitetura final gerando materiais pilarizados, desorganizados e desilicados. De uma forma geral, foi observado que o tratamento agressivo danifica a estrutura, porém cria regiões de acessibilidade devido à quebra de algumas lâminas MWW, resultando em uma atividade catalítica para conversão de frutose a 5-hidroximetilfurfural (5-HMF) semelhante aos materiais com tratamento suave. Para as zeólitas com pilares mistos de Si/Nb, a inserção do metal aumenta a acidez de Lewis devido a incorporação de nióbio. O nióbio se encontra como espécies mononucleares tetraédricamente coordenado com o silício nos pilares e o seu aumento gradual da quantidade de nióbio nos pilares acaba por diminuir a mesoporosidade interlamelar. O uso de partículas de carbono tipo BP 2000 como hard templates em zeólitas tipo MCM-22 foi efetivo e no controle de morfologia microesférica. 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Foi demonstrado que as estratégias por soft e hard template são atrativas e potencias para a criação de porosidade hierárquica em zeólitas de estrutura MWW.Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)porCNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA DE MATERIAIS E METALURGICAzeólitas hierárquicasMWWnióbioMCM-22desidratação de frutose a 5-HMFZeólitas hierárquicas MWW por soft e hard templates: inserção de nióbio e atividade catalíticaHierarchical MWW-type zeolites by soft and hard templates - Niobium insertion and catalytic activityinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM CIÊNCIA E ENGENHARIA DE MATERIAISUFRNBrasilinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNORIGINALZeólitasHierárquicasMWW_Schwanke_2016.pdfZeólitasHierárquicasMWW_Schwanke_2016.pdfapplication/pdf68978982https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23496/1/Ze%c3%b3litasHier%c3%a1rquicasMWW_Schwanke_2016.pdfb0fe8dd85dccd8b7ab85b4917bc7ac30MD51TEXTAndersonJoelSchwanke_TESE.pdf.txtAndersonJoelSchwanke_TESE.pdf.txtExtracted texttext/plain22160https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23496/4/AndersonJoelSchwanke_TESE.pdf.txt78e665eddc8820709c820ae4208708a3MD54ZeólitasHierárquicasMWW_Schwanke_2016.pdf.txtZeólitasHierárquicasMWW_Schwanke_2016.pdf.txtExtracted texttext/plain22160https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23496/6/Ze%c3%b3litasHier%c3%a1rquicasMWW_Schwanke_2016.pdf.txt78e665eddc8820709c820ae4208708a3MD56THUMBNAILAndersonJoelSchwanke_TESE.pdf.jpgAndersonJoelSchwanke_TESE.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg3504https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23496/5/AndersonJoelSchwanke_TESE.pdf.jpge816d6e73b5df33caca17aecbeca5a18MD55ZeólitasHierárquicasMWW_Schwanke_2016.pdf.jpgZeólitasHierárquicasMWW_Schwanke_2016.pdf.jpgIM Thumbnailimage/jpeg3504https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/23496/7/Ze%c3%b3litasHier%c3%a1rquicasMWW_Schwanke_2016.pdf.jpge816d6e73b5df33caca17aecbeca5a18MD57123456789/234962019-01-29 15:07:44.577oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/23496Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2019-01-29T18:07:44Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false |
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