Elaboração e estudo das propriedades elétricas e catalíticas dos tungstatos (Sr, Ce)WO4: aplicação para a conversão de metano

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Passos, Rafael Hernandez Damascena dos
Data de Publicação: 2018
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFRN
Texto Completo: https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/27576
Resumo: Tungstatos a base de Sr e Ce foram sintetizados a partir do método de síntese de complexação via EDTA-Citrato com o objetivo de determinar a atividade catalítica e as propriedades elétricas dos materiais obtidos. As sínteses produziram tungstatos de estrôncio (SrWO4), de cério (Ce2W3O12) e tungstato ternário composto de Sr e Ce identificado com estrutura Sr0,5Ce0,35□0,15WO4. Para caracterizá-los, foram realizadas análises de TG-DTG, DRX e MET. Análises de TG-DTG determinaram que se poderia obter material com estrutura cristalina a partir de 600°C. As difratogramas indicaram estrutura cristalina tetragonal com grupo espacial I41/a Nº 88 para o SrWO4 e estrutura monoclínica pertencente ao grupo espacial C2/c Nº 15 para o C2(WO4)3. As imagens de MET nos possibilitou determinar o tamanho médio de cristalito que se mostraram compatíveis com os resultados calculados a partir da equação de Williamson-Hall. Análise de DRX refinado através do método de Rietveld, imagens de microscopia eletrônica de transmissão em alta resolução (HRTEM) e difração eletrônica foram aplicadas para estudar o tungstato ternário e definir sua composição e estrutura cristalina como tetragonal pertencente ao grupo espacial I4̅ N° 82. Análises para determinar a atividade catalítica em oxidar parcialmente CH4 foram conduzidas onde os parâmetros analisados foram temperatura da reação, concentração de CH4 e tipo de catalisador em três níveis distintos. Foi observado que os parâmetros mais relevantes para a reação de oxidação de CH4 foram o tipo de catalisador e temperatura de reação, respectivamente, a concentração não foi relevante para o resultado e o catalisador mais eficiente em transformar CH4 em gás de síntese (H2 + CO) foi, em ordem decrescente, SrWO4, Sr0,5Ce0,35□0,15WO4 e C2(WO4)3. As análises das propriedades elétricas determinaram as energias de ativação das amostras, o resultado foi 1,42eV, 1,16eV e 0,99eV para o SrWO4, Sr0,5Ce0,35□0,15WO4 e C2(WO4)3, respectivamente.
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Para caracterizá-los, foram realizadas análises de TG-DTG, DRX e MET. Análises de TG-DTG determinaram que se poderia obter material com estrutura cristalina a partir de 600°C. As difratogramas indicaram estrutura cristalina tetragonal com grupo espacial I41/a Nº 88 para o SrWO4 e estrutura monoclínica pertencente ao grupo espacial C2/c Nº 15 para o C2(WO4)3. As imagens de MET nos possibilitou determinar o tamanho médio de cristalito que se mostraram compatíveis com os resultados calculados a partir da equação de Williamson-Hall. Análise de DRX refinado através do método de Rietveld, imagens de microscopia eletrônica de transmissão em alta resolução (HRTEM) e difração eletrônica foram aplicadas para estudar o tungstato ternário e definir sua composição e estrutura cristalina como tetragonal pertencente ao grupo espacial I4̅ N° 82. Análises para determinar a atividade catalítica em oxidar parcialmente CH4 foram conduzidas onde os parâmetros analisados foram temperatura da reação, concentração de CH4 e tipo de catalisador em três níveis distintos. Foi observado que os parâmetros mais relevantes para a reação de oxidação de CH4 foram o tipo de catalisador e temperatura de reação, respectivamente, a concentração não foi relevante para o resultado e o catalisador mais eficiente em transformar CH4 em gás de síntese (H2 + CO) foi, em ordem decrescente, SrWO4, Sr0,5Ce0,35□0,15WO4 e C2(WO4)3. As análises das propriedades elétricas determinaram as energias de ativação das amostras, o resultado foi 1,42eV, 1,16eV e 0,99eV para o SrWO4, Sr0,5Ce0,35□0,15WO4 e C2(WO4)3, respectivamente.Nanoparticles of cerium and strontium tungstate have been prepared from the method of synthesis of the ceramic powders involved the complexation combining EDTA-citrate in order to determine the catalytic activity and the electrical properties of the obtained materials. The syntheses produced strontium (SrWO4), cerium (Ce2W3O12) tungstates and a ternary tungstate composed of Sr and Ce identified with structure Sr0.5Ce0.35□0.15WO4. In the interest of characterize them, TG-DTG, XRD and MET analyzes were performed. TG-DTG analyzes determined that material with crystalline structure could be obtained from 600°C. The diffractograms indicated tetragonal crystalline structure with spatial group I41/a (N° 88) for SrWO4 and monoclinic structure belonging to space group C2/c (Nº 15) for Ce2(WO4)3. The TEM images allowed us to determine the mean crystallite size that were shown to be compatible with the results calculated from the Williamson-Hall equation. Refined XRD analysis using the Rietveld method, high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM) images and electronic diffraction were applied to study the ternary tungstate and to define its composition and crystalline structure as tetragonal belonging to the space group I4̅(N° 82). Analyzes were conducted to determine the catalytic activity in partial oxidation of CH4 where the parameters analyzed were reaction temperature, CH4 concentration and catalyst type at three different levels. It was observed that the most relevant parameters for the CH4 oxidation reaction were the type of catalyst and the reaction temperature, respectively. The concentration was not relevant to the result and the most efficient catalyst to convert CH4 into synthesis gas (H2 + CO) was, in descending order, SrWO4, Sr0.5Ce0.35□0.15WO4 and Ce2(WO4)3. Moreover, the electrical properties analysis determined the activation energies of the samples, the result was 1.42eV, 1.16eV and 0.99eV for SrWO4, Sr0.5Ce0.35□0.15WO4 and Ce2(WO4)3, respectively.Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES)CNPQ::ENGENHARIAS::ENGENHARIA QUIMICAScheelitaTungstatos de estrôncio e cérioMétodo de síntese EDTA-CitratoGás de sínteseOxidação parcial do metanoElaboração e estudo das propriedades elétricas e catalíticas dos tungstatos (Sr, Ce)WO4: aplicação para a conversão de metanoCatalytic and electrical properties of strontium and cerium tungstate: conversion of methaneinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisPROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICAUFRNBrasilinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNTEXTElaboraçãoestudopropriedades_Passos_2018.pdf.txtElaboraçãoestudopropriedades_Passos_2018.pdf.txtExtracted texttext/plain226708https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/27576/2/Elabora%c3%a7%c3%a3oestudopropriedades_Passos_2018.pdf.txte73fe4dab135f19798bd4475c5f9d5c4MD52THUMBNAILElaboraçãoestudopropriedades_Passos_2018.pdf.jpgElaboraçãoestudopropriedades_Passos_2018.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1509https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/27576/3/Elabora%c3%a7%c3%a3oestudopropriedades_Passos_2018.pdf.jpgf34a6b80243acc5bd14b592d8d8fcd71MD53ORIGINALElaboraçãoestudopropriedades_Passos_2018.pdfapplication/pdf6158453https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/27576/1/Elabora%c3%a7%c3%a3oestudopropriedades_Passos_2018.pdff0943808ff6f3b6755846b3dd27a26b2MD51123456789/275762019-08-25 02:20:07.168oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/27576Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2019-08-25T05:20:07Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false
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