Carboximetilação da kappa-carragenana para a obtenção de nanofibras biocompatíveis
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Data de Publicação: | 2020 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFRN |
Texto Completo: | https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/30103 |
Resumo: | Modificações químicas de polissacarídeos são importantes rotas para aumentar, desenvolver ou mudar as propriedades destes polímeros. A sulfatação e carboximetilação de polissacarídeos tem despertado grande interesse, pois os polissacarídeos modificados apresentam uma variedade de atividades biológicas e crescente aplicação na produção de biomateriais. No entanto, os métodos de sulfatação geram resíduos tóxicos, devido ao uso de agentes sulfatantes fortemente hidrolíticos. Nesse estudo a κ-carragenana (KC), um polímero naturalmente sulfatado, foi modificada por reação de carboximetilação com o ácido monocloroacético com o intuito de obter diferentes graus de substituição (DS). O DS foi calculado a partir do espectro de 1H RMN e variou de 0,8 a 1,6. A estrutura química da carboximetil-κ-carragenana (CMKC) foi confirmada por espectroscopia na região do infravermelho (FT-IR) e Ressonância Magnética Nuclear (1H e 13C RMN). A modificação química aumentou a viscosidade relativa da KC em água e diminuiu a viscosidade relativa em solução salina. As CMKCs apresentaram maior absorção e retenção de umidade, bem como atividade antioxidante superior quando comparadas com KC. Nos testes de atividade antibacteriana em solução, as CMKCs com DS 0,8, 1,0 e 1,2 exibiram inibição de crescimento contra Staphylococcus aureus, Bacillus cereus, Escherichia coli e Pseudomonas aeruginosa. Sendo assim, com o intuito de aplicar em biomateriais o polímero modificado, foram formadas nanofibras através da técnica de electrospinning utilizando uma mistura em solução aquosa de poli(álcool vinílico) (PVA) e 25 a 75% de CMKC com DS 1,1 e posterior reticulação por temperatura (180 °C). O processo de manufatura das fibras utilizou somente água como solvente. As nanofibras foram caracterizadas através de FT-IR, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia fotoeletrônica de raios-X (XPS). A caracterização demonstrou a presença do grupo carboxilato e sulfato em todas as fibras, o que comprovou a presença da CMKC. Foram avaliados a citocompatibilidade, crescimento e adesão celular e diferenciação em osteoblastos utilizando células tronco derivadas de tecido adiposo humano (ADSC). Os resultados mostraram que as nanofibras com presença de CMKC são citocompatíveis e promovem um maior crescimento, adesão e diferenciação celular em osteoblastos. Ensaios de adesão e ativação plaquetária e coagulação sanguínea em contato com o material foram realizados com amostras de plasma e sangue humano. Atividade antibacteriana em solução e na superfície das nanofibras foram realizadas em 6 h e 24 h com cepas de Staphylococcus aureus e Pseudomonas aeruginosa. Nanofibras com maior porcentagem de CMKC apresentaram atividade coagulante mais acentuada, bem como maior atividade antibacteriana em contato com a superfície. Mediante os dados obtidos, o biomaterial formado é um forte candidato para aplicação em curativos para ferimentos. |
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Madruga, Liszt Yeltsin CoutinhoOliveira, Rodrigo José deBarboza, Carlos Augusto GalvãoMedeiros, Eliton Souto deFerreira, Leandro de SantisBalaban, Rosângela de Carvalho2020-09-18T17:35:38Z2020-09-18T17:35:38Z2020-02-04MADRUGA, Liszt Yeltsin Coutinho. Carboximetilação da kappa-carragenana para a obtenção de nanofibras biocompatíveis. 2020. 115f. Tese (Doutorado em Química) - Centro de Ciências Exatas e da Terra, Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Natal, 2020.https://repositorio.ufrn.br/jspui/handle/123456789/30103Modificações químicas de polissacarídeos são importantes rotas para aumentar, desenvolver ou mudar as propriedades destes polímeros. A sulfatação e carboximetilação de polissacarídeos tem despertado grande interesse, pois os polissacarídeos modificados apresentam uma variedade de atividades biológicas e crescente aplicação na produção de biomateriais. No entanto, os métodos de sulfatação geram resíduos tóxicos, devido ao uso de agentes sulfatantes fortemente hidrolíticos. Nesse estudo a κ-carragenana (KC), um polímero naturalmente sulfatado, foi modificada por reação de carboximetilação com o ácido monocloroacético com o intuito de obter diferentes graus de substituição (DS). O DS foi calculado a partir do espectro de 1H RMN e variou de 0,8 a 1,6. A estrutura química da carboximetil-κ-carragenana (CMKC) foi confirmada por espectroscopia na região do infravermelho (FT-IR) e Ressonância Magnética Nuclear (1H e 13C RMN). A modificação química aumentou a viscosidade relativa da KC em água e diminuiu a viscosidade relativa em solução salina. As CMKCs apresentaram maior absorção e retenção de umidade, bem como atividade antioxidante superior quando comparadas com KC. Nos testes de atividade antibacteriana em solução, as CMKCs com DS 0,8, 1,0 e 1,2 exibiram inibição de crescimento contra Staphylococcus aureus, Bacillus cereus, Escherichia coli e Pseudomonas aeruginosa. Sendo assim, com o intuito de aplicar em biomateriais o polímero modificado, foram formadas nanofibras através da técnica de electrospinning utilizando uma mistura em solução aquosa de poli(álcool vinílico) (PVA) e 25 a 75% de CMKC com DS 1,1 e posterior reticulação por temperatura (180 °C). O processo de manufatura das fibras utilizou somente água como solvente. As nanofibras foram caracterizadas através de FT-IR, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia fotoeletrônica de raios-X (XPS). A caracterização demonstrou a presença do grupo carboxilato e sulfato em todas as fibras, o que comprovou a presença da CMKC. Foram avaliados a citocompatibilidade, crescimento e adesão celular e diferenciação em osteoblastos utilizando células tronco derivadas de tecido adiposo humano (ADSC). Os resultados mostraram que as nanofibras com presença de CMKC são citocompatíveis e promovem um maior crescimento, adesão e diferenciação celular em osteoblastos. Ensaios de adesão e ativação plaquetária e coagulação sanguínea em contato com o material foram realizados com amostras de plasma e sangue humano. Atividade antibacteriana em solução e na superfície das nanofibras foram realizadas em 6 h e 24 h com cepas de Staphylococcus aureus e Pseudomonas aeruginosa. Nanofibras com maior porcentagem de CMKC apresentaram atividade coagulante mais acentuada, bem como maior atividade antibacteriana em contato com a superfície. Mediante os dados obtidos, o biomaterial formado é um forte candidato para aplicação em curativos para ferimentos.Chemical modifications of polysaccharides are important routes to increase, develop or change the properties of these polymers. The sulfation and carboxymethylation of polysaccharides has attracted great interest, since the modified polysaccharides present a variety of biological activities and increasing application in the production of biomaterials. However, sulfation methods generate toxic waste due to the use of strongly hydrolytic sulfating agents. In this study κ-carrageenan (KC), a naturally sulfated polymer, was modified by carboxymethylation reaction with monochloroacetic acid in order to obtain different degrees of substitution (DS). The DS was calculated from the 1H NMR spectra and ranged from 0.8 to 1.6. The chemical structure of carboxymethyl-κ-carrageenan (CMKC) was characterized by infrared (FT-IR) and 1H and 13C NMR spectra, which confirmed carboxymethylation. The chemical modification increased the relative viscosity of KC in water and decreased the relative viscosity in saline solution. CMKCs showed higher moisture absorption and retention as well as superior antioxidant activity when compared to KC. In the tests for antibacterial activity in solution, CMKCs with DS 0.8, 1.0 and 1.2 exhibited growth inhibition against Staphylococcus aureus, Bacillus cereus, Escherichia coli and Pseudomonas aeruginosa. Thus, in order to apply to biomaterials the synthesized polymer, nanofibers were formed through the electrospinning technique using an aqueous solution blend of polyvinyl alcohol (PVA) and 25 to 75% CMKC with DS 1.1 and posterior cross-linking by temperature (180 °C). The fiber manufacturing process was completely green, with no hazardous waste produced. The nanofibers were characterized by FT-IR, scanning electron microscopy (SEM) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The characterization showed the presence of the carboxylate and sulfate groups in all the fibers, which proved the presence of CMKC. Cytocompatibility, cell growth and adhesion and differentiation in osteoblasts through stem cells derived from human adipose tissue (ADSC) were evaluated. The results showed that nanofibers with CMKC are cytocompatible and promote increased cell growth, adhesion and differentiation in osteoblasts. Adhesion and platelet activation assays and blood coagulation in contact with the material were performed with plasma and human blood samples. Antibacterial activity in solution and on the surface of the nanofibers were performed at 6 h and 24 h with strains of Staphylococcus aureus and Pseudomonas aeruginosa. Nanofibers with higher percentage of CMKC have more pronounced coagulant activity, as well as higher antibacterial activity in contact with the surface. Based on the obtained data, the biomaterial formed is a strong candidate for application in wound dressings.Universidade Federal do Rio Grande do NortePROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM QUÍMICAUFRNBrasilCarboximetil-κ-carragenanaAtividade antioxidanteAtividade antibacterianaBiomaterialNanofibraCarboximetilação da kappa-carragenana para a obtenção de nanofibras biocompatíveisinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisinfo:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UFRNinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)instacron:UFRNTEXTCarboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf.txtCarboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf.txtExtracted texttext/plain215522https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/30103/2/Carboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf.txtd3936218fbf533141581ea8f282ce8f0MD52THUMBNAILCarboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf.jpgCarboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1432https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/30103/3/Carboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf.jpg84ec96879891573d4da4314e86702602MD53ORIGINALCarboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdfapplication/pdf7580301https://repositorio.ufrn.br/bitstream/123456789/30103/1/Carboximetilacaokappacarragenana_Madruga_2020.pdf2d0f1817d0907d60e178890687d7ff69MD51123456789/301032020-09-20 04:50:35.336oai:https://repositorio.ufrn.br:123456789/30103Repositório de PublicaçõesPUBhttp://repositorio.ufrn.br/oai/opendoar:2020-09-20T07:50:35Repositório Institucional da UFRN - Universidade Federal do Rio Grande do Norte (UFRN)false |
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