Estudo teórico da reação entre wustita e água durante o processo de reforma em loop químico
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Data de Publicação: | 2019 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRRJ |
Texto Completo: | https://rima.ufrrj.br/jspui/handle/20.500.14407/14609 |
Resumo: | Um fornecimento confiável de energia é uma questão chave para o desenvolvimento e crescimento econômico mundial. Atualmente, grande parte da energia global é processada a partir de combustíveis fósseis, constituindo uma escolha ambiental inadequada e uma aposta questionável em um futuro a médio e longo prazo. Neste contexto, a adoção do hidrogênio como uma nova matriz energética surge como uma alternativa promissora para diminuir as emissões de gases que colaborem para o efeito estufa e, consequentemente, acarretem em mudanças climáticas. Nesta dissertação, propõe-se o estudo teórico de um catalisador à base de ferro capaz de realizar de modo eficiente as reações que compõem o processo de reforma em loop químico. Pois este processo, quando assim conduzido, elimina a necessidade de purificação de hidrogênio molecular (produzido puro na primeira etapa do processo) e proporciona o beneficiamento do gás carbônico, que é convertido em CO, por sua vez agora passível de utilização em várias reações de síntese. Os cálculos quanto-mecânicos foram realizados por meio da teoria do funcional de densidade. Na descrição do sistema químico em estudo, optou-se por empregar a abordagem de cluster químico. O modelo de cluster se justifica pela pequena dimensão que as partículas de catalisador devem ter (nanopartículas), para que sejam eficientes no processo em loop químico. Quanto à investigação da reação entre o óxido metálico e a água, verificou-se que esta se processa em duas etapas. Inicialmente, ocorre a adsorção dissociativa da água no cluster metálico. Na sequência, se processa a combinação dos átomos de hidrogênio para formação da molécula de H2. A modelagem das estruturas eletrônicas dos clusters apresentados no presente estudo foram realizados tanto pela descrição de orbitais Kohn-Sham de spin restrito (para multiplicidade de spin igual a 1), quanto pela de orbitais Kohn-Sham de spin não restrito. Tendo como critério avaliações energéticas e geométricas, foi possível inferir que o tratamento não restrito se mostra mais adequado na descrição da reação em estudo. |
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Cordeiro, Giuliano de MesquitaSilva, Clarissa Oliveira daCPF: 014.109.957-71Pereira, Márcio SoaresCPF: 082.299.327-94Silva Júnior, Antônio Marques daRodrigues, Victor de OliveiraCPF: 142.657.877-62http://lattes.cnpq.br/22014985892503662023-12-22T03:03:27Z2023-12-22T03:03:27Z2019-03-29CORDEIRO, Giuliano de Mesquita. Estudo teórico da reação entre wustita e água durante o processo de reforma em loop químico. 2019. 85 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Química, Universidade Federal Rural do Rio de Janeiro, Seropédica, 2019.https://rima.ufrrj.br/jspui/handle/20.500.14407/14609Um fornecimento confiável de energia é uma questão chave para o desenvolvimento e crescimento econômico mundial. Atualmente, grande parte da energia global é processada a partir de combustíveis fósseis, constituindo uma escolha ambiental inadequada e uma aposta questionável em um futuro a médio e longo prazo. Neste contexto, a adoção do hidrogênio como uma nova matriz energética surge como uma alternativa promissora para diminuir as emissões de gases que colaborem para o efeito estufa e, consequentemente, acarretem em mudanças climáticas. Nesta dissertação, propõe-se o estudo teórico de um catalisador à base de ferro capaz de realizar de modo eficiente as reações que compõem o processo de reforma em loop químico. Pois este processo, quando assim conduzido, elimina a necessidade de purificação de hidrogênio molecular (produzido puro na primeira etapa do processo) e proporciona o beneficiamento do gás carbônico, que é convertido em CO, por sua vez agora passível de utilização em várias reações de síntese. Os cálculos quanto-mecânicos foram realizados por meio da teoria do funcional de densidade. Na descrição do sistema químico em estudo, optou-se por empregar a abordagem de cluster químico. O modelo de cluster se justifica pela pequena dimensão que as partículas de catalisador devem ter (nanopartículas), para que sejam eficientes no processo em loop químico. Quanto à investigação da reação entre o óxido metálico e a água, verificou-se que esta se processa em duas etapas. Inicialmente, ocorre a adsorção dissociativa da água no cluster metálico. Na sequência, se processa a combinação dos átomos de hidrogênio para formação da molécula de H2. A modelagem das estruturas eletrônicas dos clusters apresentados no presente estudo foram realizados tanto pela descrição de orbitais Kohn-Sham de spin restrito (para multiplicidade de spin igual a 1), quanto pela de orbitais Kohn-Sham de spin não restrito. Tendo como critério avaliações energéticas e geométricas, foi possível inferir que o tratamento não restrito se mostra mais adequado na descrição da reação em estudo.CAPES - Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível SuperiorReliable energy supply is a key issue for global economic growth and development. Currently, most of the global energy is produced from fossil fuels, constituting a inadequate environmental choice and a questionable bet in a mid and long term future. In this context, the adoption of hydrogen as a new energy matrix emerges as a promising alternative to diminish greenhouse emissions and accordingly the climate change. In this dissertation, it is proposed the theoretical study of an iron-based catalyst that is able to perform efficiently the reactions of chemical looping reforming process. Because this process, when thus driven, eliminates the need for molecular hydrogen purification (produced pure in the first stage of the process) and provides carbon beneficiation, generating CO, which may be used in various synthetic reactions. The quantum-mechanical calculations were performed using the density functional theory. In the description of the chemical system under study, it was decided to employ the chemical cluster approach. The cluster model is justified by the small size that the catalyst particles must have (nanoparticles), so that they are efficient in the chemical loop process. As for the investigation of the reaction between the metal oxide and the water, it was verified that it takes place in two stages. Initially, the dissociative adsorption of the water in the metallic cluster occurs. Subsequently, the combination of the hydrogen atoms is performed to form the H2 molecule. The modeling of the electronic structures of the clusters presented in this study were performed both by the spin restricted Kohn-Sham orbitals description (for spin multiplicity equals 1) and by the spin unrestricted Kohn-Sham orbitals description. Based on energy and geometric evaluations, it was possible to infer that the unrestricted treatment is more adequate for the description of the reaction under study.application/pdfporUniversidade Federal Rural do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUFRRJBrasilInstituto de QuímicaProdução de hidrogênio molecularProcesso de reforma em loop químicoÓxido de ferroTeoria do funcional de densidadeMolecular hydrogen productionChemical looping reforming processIron OxideDensity functional theoryQuímicaEstudo teórico da reação entre wustita e água durante o processo de reforma em loop químicoTheoretical study of the reaction between wüstite and water during chemical looping processinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttps://tede.ufrrj.br/retrieve/66839/2019%20-%20Giuliano%20de%20Mesquita%20Cordeiro.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/jspui/handle/jspui/5053Submitted by Jorge Silva (jorgelmsilva@ufrrj.br) on 2021-09-22T06:49:19Z No. of bitstreams: 1 2019 - Giuliano de Mesquita Cordeiro.pdf: 4142621 bytes, checksum: 9600190dd6026e5075b63fb351c99ad7 (MD5)Made available in DSpace on 2021-09-22T06:49:19Z (GMT). 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