Adsorção de compostos sulfurados do gás natural por diferentes adsorventes e dessorção utilizando CO2 supercrítico
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Data de Publicação: | 2016 |
Tipo de documento: | Dissertação |
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Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRRJ |
Texto Completo: | https://rima.ufrrj.br/jspui/handle/20.500.14407/13360 |
Resumo: | O gás natural é utilizado nas indústrias e em outros setores como fonte de energia e necessita, por vezes, de processos de remoção das impurezas presentes em sua composição. Dentre elas estão os compostos de enxofre, que provocam danos em tubulações e catalisadores, sendo necessário o desenvolvimento e/ou o aperfeiçoamento de métodos para a dessulfurização profunda. Nesse contexto, um carvão ativado granular foi modificado por meio de dois métodos, oxidação utilizando ácido nítrico e por impregnação usando uma solução de cloreto de ferro III, os adsorventes resultantes foram avaliados quanto à sua capacidade para adsorver sete compostos de enxofre presentes em uma amostra de gás natural sintética, através das curvas de rupturas. Posteriormente, foi realizada a dessorção dos adsorventes utilizando dióxido de carbono supercrítico nas condições de 60 ºC a 100 bar, 150 bar e 200 bar. Os resultados indicam que todos os métodos de modificação melhoraram a retenção dos compostos sulfurados individuais em comparação com o carvão ativado virgem. O composto que obteve maior aumento da capacidade de adsorção após a impregnação com ferro foi o terc-butilmercaptana (TBM), e com o carvão ativado oxidado pelo HNO3 foi o metiletilsulfeto (DMS). Já as condições supercríticas estudadas na etapa de dessorção foram eficientes somente para o carvão ativado não modificado. As capacidades de adsorção dos dois adsorventes modificados após a regeneração foram inferiores aos obtidos na primeira adsorção, então duas hipóteses foram investigadas: (1) destruição dos novos sítios criados após a regeneração; e (2) dessorção incompleta nas condições supercríticas estudadas. Através de outros experimentos comprovou-se que não houve à destruição dos novos sítios criados após a regeneração, sendo necessário um estudo mais profundo em relação às condições operacionais, a fim de alcançar altas capacidades de regeneração dos adsorventes modificados. |
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Dentre elas estão os compostos de enxofre, que provocam danos em tubulações e catalisadores, sendo necessário o desenvolvimento e/ou o aperfeiçoamento de métodos para a dessulfurização profunda. Nesse contexto, um carvão ativado granular foi modificado por meio de dois métodos, oxidação utilizando ácido nítrico e por impregnação usando uma solução de cloreto de ferro III, os adsorventes resultantes foram avaliados quanto à sua capacidade para adsorver sete compostos de enxofre presentes em uma amostra de gás natural sintética, através das curvas de rupturas. Posteriormente, foi realizada a dessorção dos adsorventes utilizando dióxido de carbono supercrítico nas condições de 60 ºC a 100 bar, 150 bar e 200 bar. Os resultados indicam que todos os métodos de modificação melhoraram a retenção dos compostos sulfurados individuais em comparação com o carvão ativado virgem. O composto que obteve maior aumento da capacidade de adsorção após a impregnação com ferro foi o terc-butilmercaptana (TBM), e com o carvão ativado oxidado pelo HNO3 foi o metiletilsulfeto (DMS). Já as condições supercríticas estudadas na etapa de dessorção foram eficientes somente para o carvão ativado não modificado. As capacidades de adsorção dos dois adsorventes modificados após a regeneração foram inferiores aos obtidos na primeira adsorção, então duas hipóteses foram investigadas: (1) destruição dos novos sítios criados após a regeneração; e (2) dessorção incompleta nas condições supercríticas estudadas. Através de outros experimentos comprovou-se que não houve à destruição dos novos sítios criados após a regeneração, sendo necessário um estudo mais profundo em relação às condições operacionais, a fim de alcançar altas capacidades de regeneração dos adsorventes modificados.CAPESNatural gas is extensively used in industries as well as in other sectors as an energy resource and, sometimes, it needs to undergo processes for the removal of impurities present in its composition. Among them are the sulfur compounds, which can cause damages to pipes and catalysts, making it necessary to develop and/or improve deep desulfurization methods. In this context, granular activated carbon was modified through two methods, oxidation using nitric acid, and impregnation using a ferric chloride solution. The resulting adsorbents were evaluated for their capacity of adsorbing seven sulfur compounds present in the synthetic natural gas sample, through their rupture curves. Afterwards, the adsorbents desorption was performed by using supercritical carbon dioxide under the conditions of 60°C at 100 bar, 150 bar and 200 bar. The results indicate that all the modification methods improved the sulfur compounds retention when compared to virgin activated carbon. The compound that had the greatest increase in the adsorption capacity after iron impregnation was the tert-butyl mercaptan (TBM), and with the activated carbon oxidized by HNO3 it was the dimethyl sulfide (DMS). Nevertheless, the supercritical conditions studied in the desorption stage were efficient only for the unmodified activated carbon. The adsorption capacities of both modified adsorbents after the regeneration were inferior to those capacities obtained in the first adsorption, then two hypotheses were investigated: (1) destruction of the newly created sites after regeneration; and (2) incomplete desorption in the studied supercritical conditions. Through other experiments it was proved that, after regeneration, there was no destruction of the newly created sites; therefore, further studies on the operating conditions are required in order to the modified adsorbents to achieve high regeneration capacities.application/pdfporUniversidade Federal Rural do Rio de JaneiroPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUFRRJBrasilInstituto de TecnologiaNatural Gasdesulphurization through adsorptionmodifications of activated carbonsulfur compoundsgás naturaldessulfurização por adsorçãomodificações do carvão ativadocompostos sulfuradosEngenharia QuímicaAdsorção de compostos sulfurados do gás natural por diferentes adsorventes e dessorção utilizando CO2 supercríticoAdsorption of sulfur compounds from natural gas by different adsorbents and desorption using supercritical CO2info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesishttps://tede.ufrrj.br/retrieve/7325/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/19922/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/26267/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/32698/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/39072/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/45482/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/51846/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/retrieve/58282/2016%20-%20Melise%20Ferreira%20de%20Aguiar.pdf.jpghttps://tede.ufrrj.br/jspui/handle/jspui/1614Submitted by Jorge Silva (jorgelmsilva@ufrrj.br) on 2017-05-09T20:05:40Z No. of bitstreams: 1 2016 - Melise Ferreira de Aguiar.pdf: 5763969 bytes, checksum: 9dcc7682d7ffab0b0a6ce4d1db704c10 (MD5)Made available in DSpace on 2017-05-09T20:05:40Z (GMT). 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