N-doped zinc oxide nanoparticles obtained by solution combustion synthesis for the photocatalytic removal of tetracycline hydrochloride

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Pigosso, Tainá
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: eng
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSC
Texto Completo: https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/243796
Resumo: Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Florianópolis, 2022.
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spelling N-doped zinc oxide nanoparticles obtained by solution combustion synthesis for the photocatalytic removal of tetracycline hydrochlorideEngenharia de materiaisÓxido de ZincoFotocatáliseNanopartículasDissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro Tecnológico, Programa de Pós-Graduação em Ciência e Engenharia de Materiais, Florianópolis, 2022.Contaminantes emergentes (ECs) são substâncias naturais ou sintéticas e microrganismos que apresentam potenciais problemas à saúde humana e ao equilíbrio ambiental. Compostos farmacêuticos e genes de resistência a antibióticos são ECs típicos encontrados em diferentes matrizes do ambiente. A tecnologia de fotocatálise é uma abordagem assertiva e viável para degradar e inativar esses poluentes químicos de risco biológico por meio de um método verde e seguro. Como material fotocatalisador, o óxido de zinco (ZnO) é um candidato robusto com uma atividade fotocatalítica atraente e notável em comparação a materiais tradicionais. Apesar disso, suas aplicações fotocatalíticas em condições ambientes são limitadas à baixa absorção de luz visível. Estratégias como a dopagem são direcionadas para modificar e adaptar a estrutura do ZnO, de modo a melhorar a resposta da fotocatálise em luz visível e criar arquiteturas que potencializem as suas propriedades de superfície. Esta pesquisa visa, então, desenvolver uma abordagem de uma etapa para sintetizar e dopar óxido de zinco pelo método de combustão em solução, onde nitrato de zinco hexahidratado e sacarose atuam como oxidante e combustível, respectivamente. E a ureia, como fonte combustível e dopante de nitrogênio. Cinco amostras foram preparadas em diferentes razões molares de ureia-sacarose, nas frações de 0%, 25%, 50%, 75% e 100% de ureia. As reações ocorreram em um forno Mufla pré-aquecido a 500 ºC durante 10 minutos, adicionados a uma etapa de calcinação de 20 minutos. A influência da razão molar ureia-sacarose nas propriedades físico-químicas e na atividade fotocatalítica sob luz visível do ZnO dopado com nitrogênio foram investigadas. As amostras foram caracterizadas por difração de raios ? X (DRX), microscopia eletrônica de varredura (MEV), espalhamento dinâmico de luz (DLS), adsorção-dessorção de nitrogênio (BET/BJH), espectroscopia de fotoelétrons de raios ? X (XPS), análise elementar (CHN(S)) e espectroscopia UV/visível. A remoção fotocatalítica do poluente hidrocloridrato de tetraciclina (TC ? HCl) foi simulada em luz visível com o uso de uma lâmpada fluorescente (15 W, ? > 420 nm) para avaliar o desempenho dos fotocatalisadores N ? ZnO. Os resultados deste trabalho revelam a viabilidade da produção de óxido de zinco nanométrico funcionalizado com nitrogênio através do método de combustão em solução. Na razão molar ureia-sacarose, supõe-se que a sacarose controla os parâmetros de tamanho, enquanto a ureia atua como fonte dopante e altera a cinética da reação em teores mais elevados. Os materiais possuem a estrutura cristalina wurtzita do ZnO sem a presença de fases adicionais após o fenômeno de dopagem. Os fotocatalisadores à base de ZnO têm tamanhos de partículas que variam de 78 a 820 nm por DLS e áreas de superfície de até 26 m2/g. O band gap é reduzido de 3.11 eV para até 1.65 eV, atribuído ao efeito do nitrogênio e das vacâncias de oxigênio desenvolvidas na reação de combustão. Na razão molar de 50% ureia-sacarose, maximiza-se a remoção fotocatalítica do poluente TC ? HCl para cerca de 75% , em 60 minutos de irradiação de luz, o que representa uma melhoria de eficiência de 40% e uma taxa de remoção 1.86 vezes mais rápida do que o ZnO não-dopado. A estrutura mesoporosa do material em sinergia com a propriedade fotocatalítica também é estudada e demonstra uma degradação fotocatalítica próxima a 100% da TC ? HCl, após 120 minutos, propondo um novo material adsorvente-fotocatalítico.Abstract: Emerging contaminants (ECs) are natural or synthetic substances and microorganisms that pose potential issues to human health and environmental equilibrium. Pharmaceutical compounds and antibiotic-resistance genes are typical ECs found in different natural matrices. Photocatalysis technology is an assertive and feasible approach to degrading and inactivating chemical and biohazard pollutants through a green and safe method. As a photocatalyst material, zinc oxide (ZnO) is a robust candidate with an attractive and remarkable photocatalytic activity compared to traditional materials. Despite it, its photocatalysis applications under room conditions are limited to low visible light absorption. Strategies such as doping are assigned for modifying and tailoring the ZnO structure to enhance the photocatalytic response in visible light and create architectures that potentialize its surface properties. Therefore, this research aims to develop a one-step approach to synthesize and dope zinc oxide nanoparticles by the solution combustion method with zinc nitrate hexahydrate and sucrose as the oxidizer and the fuel, respectively. While urea acts as a fuel and nitrogen source. Five samples were prepared to vary the urea-to-sucrose molar ratio in fractions of 0%, 25%, 50%, 75%, and 100% of urea. The reactions took place in a pre-heated Muffle furnace at 500 ºC for 10 minutes, added to a calcination step of 20 minutes. The influence of the urea-to-sucrose molar ratio on the physicochemical properties and photocatalytic activity under visible light of the nitrogen-doped ZnO was investigated. The samples were characterized through X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), dynamic light scattering (DLS), nitrogen adsorption-desorption (BET/BJH), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), elementary analysis (CHN(S)), and UV/visible spectroscopy. Photocatalytic removal of the pollutant tetracycline hydrochloride (TC ? HCl) was performed under a fluorescent lamp (15 W, ? > 420 nm) to evaluate the performance of the N ? ZnO photocatalysts under visible light. The results in this work reveal the feasibility of producing zinc oxide at the nanoscale modified with nitrogen doping through the solution combustion method in a great yield at a short time scale. In the urea-to-sucrose molar ratio, sucrose is supposed to control the size parameters, while the urea acts as the dopant source and changes the kinetics of the reaction at higher contents. The materials have on the whole the wurtzite crystal structure of the ZnO without any other phase due to the nitrogen doping. The ZnO-based photocatalysts have particle sizes ranging from 78 to 820 nm by DLS and surface areas up to 26 m2/g. The band gap is narrowed from 3.11 eV to 1.65 eV, assigned to the nitrogen doping and oxygen vacancies developed in the combustion reaction. A balanced content of the fuel reactants, namely the 50% urea-to-sucrose molar ratio, maximizes the photocatalytic abatement of the TC ? HCl to around 75% for 60 minutes of irradiation, which means an efficiency improvement of 40% and a removal rate 1.86 faster than the ZnO undoped. The mesoporous structure of the material in synergy with the photocatalytic property was also investigated and shows a photocatalytic abatement of almost 100% of TC ? HCl, after 120 minutes, proposing a novel adsorption-photocatalytic material.Binder, CristianoEvangelista, Leandro LimaUniversidade Federal de Santa CatarinaPigosso, Tainá2023-01-06T23:09:58Z2023-01-06T23:09:58Z2022info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesis96 p.| il., gráfs.application/pdf379891https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/243796engreponame:Repositório Institucional da UFSCinstname:Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)instacron:UFSCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2023-01-06T23:09:59Zoai:repositorio.ufsc.br:123456789/243796Repositório InstitucionalPUBhttp://150.162.242.35/oai/requestopendoar:23732023-01-06T23:09:59Repositório Institucional da UFSC - Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)false
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