Síntese e caracterização de novos complexos de ferro com ligantes não simétricos N2O-doadores como modelos para o sítio ativo das fosfatases ácidas púrpuras

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Horn Júnior, Adolfo
Data de Publicação: 2000
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSC
Texto Completo: http://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/78442
Resumo: Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas.
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spelling Síntese e caracterização de novos complexos de ferro com ligantes não simétricos N2O-doadores como modelos para o sítio ativo das fosfatases ácidas púrpurasQuimicaFosfatase ácidaTese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas.Neste trabalho são propostos modelos para se descrever o comportamento elétrico de dispositivos do tipo metal/polímero eletroluminescente/metal, os quais formam a estrutura básica para a confecção de diodos emissores de luz com camada ativa orgânica. Assume-se que o processo de injeção de carga nesses dispositivos se faz por tunelamento quântico através da barreira de energia potencial triangular formada na interface metal/polímero. Partindo dessa premissa, demonstra-se como a expressão para a densidade de corrente de tunelamento dependente da temperatura explica os desvios da teoria de Fowler-Nordheim na região de baixos campos elétricos aplicados. Estes desvios foram observados em medidas de corrente elétrica como função da tensão realizadas em dispositivos com condutividade dominada pela injeção de um único tipo de portador de carga (unipolares). Do ajuste dessa teoria aos dados experimentais resulta um método de determinação da altura de barreira presente na interface metal/polímero, que independe do conhecimento prévio da massa específica do portador de carga ou da espessura do filme polimérico para sua aplicação. Os valores de altura de barreira fornecidas por este método estão em razoável acordo com os valores reportados na literatura para diferentes interfaces metal/polímero. As magnitudes de densidade de corrente medidas em dispositivos poliméricos unipolares são menores que as calculadas utilizando os modelos de injeção por tunelamento. Esta discrepância foi atribuída a existência de uma camada de óxido entre o eletrodo injetor e o polímero. Da análise realizada neste trabalho vê-se que, apesar das correntes de tunelamento através da dupla barreira presente nas interfaces metal/óxido/polímero serem em alguns casos passíveis de observação experimental, a hipótese da existência da camada de óxido não é capaz de explicar a discordância entre teoria e experiência. Por intermédio da aproximação regional, o efeito da carga espacial sobre a densidade de corrente de portadores que tunelam do eletrodo metálico em direção ao polímero é calculado. Considera-se que a densidade de carga espacial no filme polimérico decresce com o aumento da distância do eletrodo injetor. A teoria do tunelamento limitado por carga espacial (SCTC) assim derivada é capaz de explicar a divergência entre as magnitudes da densidade de corrente prevista pelos modelos de tunelamento e as densidades medidas em dispositivos poliméricos unipolares. Da mesma forma, a partir dessa teoria pode-se entender porque, em certas circunstâncias experimentais, observa-se que a condutividade elétrica de dispositivos poliméricos unipolares é determinada pelo processo de injeção na interface metal/polímero e, em outras circunstâncias, que ela é dominada pelo transporte dos portadores de carga ao longo do filme polimérico. Demostra-se ainda que a teoria SCTC fornece os mesmos resultados que a teoria da condutividade elétrica limitada por carga espacial (SCLC) quando a altura de barreira para a injeção de portadores de carga é pequena ou quando o filme polimérico é muito espesso. A teoria do tunelamento limitada por carga espacial é aplicada aos dados experimentais, resultando em valores para a mobilidade de arraste de buracos bastante próximos daqueles reportados na literatura e em valores para a altura de barreira para a injeção de buracos em concordância com os estimados pela regra de Schottky-Mott. Finalmente, é proposto um modelo analítico para explicar as características elétricas de dispositivos de camada única nos quais ocorre a injeção, o transporte e a recombinação de elétrons e buracos (dispositivos bipolares). Novamente por intermédio da aproximação regional, a distribuição espacial da intensidade do campo elétrico, da concentração de portadores de carga e da taxa de recombinação ao longo do dispositivo é calculada. As características elétricas de dispositivos com diferentes alturas de barreira para a injeção dos portadores de carga e diferentes valores de mobilidade de elétrons e buracos são analisadas. Constata-se que a pequena mobilidade dos elétrons em relação aos buracos concentra a distribuição de emissão nas regiões próximas ao cátodo. Um método simples para se avaliar a eficiência de um dispositivo, para cada tensão aplicada, é proposto. Através de sua utilização verifica-se que dispositivos com injeção balanceada de elétrons e buracos são mais eficientes do que os dispositivos com injeção não balanceada, antes que eles atinjam a condição de operação de máxima eficiência (definido como o conjunto de valores de tensão em que todo o buraco injetado no ânodo recombina-se com todo elétron injetado pelo cátodo). O aumento da mobilidade dos elétrons diminui levemente a eficiência do dispositivo nas vizinhanças da condição de operação de máxima eficiência, para dispositivos que apresentam, entre si, as mesmas alturas de barreira no cátodo e no ânodo e a mesma mobilidade de buracos.Florianópolis, SCNeves, AdemirUniversidade Federal de Santa CatarinaHorn Júnior, Adolfo2012-10-17T14:24:57Z2012-10-17T14:24:57Z20002000info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisxxv, 252 f.| il., tabs.application/pdf175172http://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/78442porreponame:Repositório Institucional da UFSCinstname:Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)instacron:UFSCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2014-09-28T03:01:44Zoai:repositorio.ufsc.br:123456789/78442Repositório InstitucionalPUBhttp://150.162.242.35/oai/requestopendoar:23732014-09-28T03:01:44Repositório Institucional da UFSC - Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)false
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