Síntese, caracterização e estudo da reatividade de complexos mononucleares de cobre(II) como sistemas modelos para hidrolases/nucleases e catecolases

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Westrup, Kátia Cristina Molgero
Data de Publicação: 2012
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSC
Texto Completo: http://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/95835
Resumo: Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2011
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spelling Síntese, caracterização e estudo da reatividade de complexos mononucleares de cobre(II) como sistemas modelos para hidrolases/nucleases e catecolasesQuimicaQuimica inorganicaCobreTriaminas cíclicasDissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2011Ligantes triaminas cíclicas, tais como o 1,4-diazepan-6-amina (daza), conseguem estabilizar centros metálicos em uma esfera de coordenação bem definida e por isso vem sendo utilizados para modelar sítios ativos de metaloenzimas. Os novos complexos [Cu(Hdaza)Cl]Cl.H2O (1), [Cu(daza)2](ClO4)2 (2) e [Cu(Hdazap)Br2]ClO4 (3), onde dazap = 1,4-diazepan-6-(N-aminopropil)amina, foram síntetizados e caracterizados por uma variedade de técnicas. O anel orgânico daza apresentou a capacidade de se coordenar ao centro metálico tanto de forma bidentada quanto tridentada. O complexo 1 mostrou-se efetivo tanto na hidrólise do 2,4-bdnpp com KM = 0,00232 mol L-1 e kcat = 2,27 x 10-3 s-1 (pH 9 a 20 °C) quanto na oxidação do 3,5-dtbc com KM = 0,00197 mol L-1 e kcat = 3,11 x 10-2 s-1 (pH 6,5 a 25 °C) apresentando portanto promiscuidade catalítica. O perfil de pH vs velocidade da reação de hidrólise indicou um pKa de 7,22 para a desprotonação da água coordenada ao metal gerando assim, a espécie catalítica. Os estudos cinéticos aliados aos estudos espectroscópicos e potenciométrico em solução aquosa de 1, evidenciaram a presença de um equilíbrio monômero dímero dependente de pH, sendo o monômero a espécie catalítica. Os parâmetros de ativação H = 64,08 kJ mol-1 e S = - 77,31J mol-1 K-1 da reação de hidrólise são consistentes com um mecanismo concertado com um caráter associativo considerável.Neves, AdemirUniversidade Federal de Santa CatarinaWestrup, Kátia Cristina Molgero2012-10-26T06:22:33Z2012-10-26T06:22:33Z2012-10-26T06:22:33Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesis118 p.| il., grafs., tabs.application/pdf290247http://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/95835porreponame:Repositório Institucional da UFSCinstname:Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)instacron:UFSCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2013-05-03T12:06:44Zoai:repositorio.ufsc.br:123456789/95835Repositório InstitucionalPUBhttp://150.162.242.35/oai/requestopendoar:23732013-05-03T12:06:44Repositório Institucional da UFSC - Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)false
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