Oxidação de catecóis promovida por complexos binucleares de cobre(II): catálise homogênea e heterogênea

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Oliveira, José Antonio Faidiga de
Data de Publicação: 2013
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSC
Texto Completo: https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/106980
Resumo: Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas. Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2013
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spelling Universidade Federal de Santa CatarinaOliveira, José Antonio Faidiga deBortoluzzi, Adailton João2013-12-05T22:53:54Z2013-12-05T22:53:54Z2013319564https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/106980Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas. Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2013Neste trabalho apresenta-se a síntese de dois complexos binucleares de cobre(II), [LClCuII(?-OH)2CuII].(ClO4)2 (1), publicado recentemente (Massoud, Louka et al., 2011) e [HLenCuII(?-OH)2CuII(H2O)2].(ClO4)3 (2), inédito, como modelos estruturais e funcionais da enzima catecol oxidase. Os complexos foram caracterizados por diversas técnicas como: difratometria de raios X, espectroscopia vibracional no IV e UV-Vis, EPR e eletroquímica. O complexo 1 também foi caracterizado por potenciometria e espectrometria de massas (ESI-MS). A capacidade catalítica dos dois complexos foi avaliada frente à oxidação do substrato 3,5-ditercbutil catecol, observando-se uma eficiência catalítica de 312,5 L mol-1 s-1 para 1 e 607,0 L mol-1 s-1 para 2. Os complexos foram imobilizados em sílica gel fisicamente (1-SiO2) e covalentemente (2-SiO2) e caracterizados por espectroscopia vibracional IV e UV-Vis, EPR e MEV. Os dois catalisadores híbridos, 1-SiO2 e 2-SiO2, foram submetidos a testes de oxidação do substrato ativado 3,5-dtbc, avaliação de reutilização e lixiviação. O complexo 1 ainda mostrou-se ativo na catálise de polimerização da poli(dopamina), sendo possível a caracterização desta por ESI-MS, IV, TGA e MEV. O complexo 1 também foi testado como catalisador para o recobrimento de nanopartículas de ferro ?nuas? com poli(dopamina) in situ, nas mesmas condições testadas na oxidação do 3,5-dtbc. As nanopartículas de ferro recobertas com polidopamina, Fe3O4@poli(dopamina), foram caracterizadas por MEV e IV. <br>Abstract: This work presents the synthesis of two dinuclear complexes of copper (II), [LClCuII(m-OH)2CuII].(ClO4)2 (1), published recently by assoud et al. (Massoud Louka et al.,2011) and [HLenCuII(m-OH)2CuII(H2O)2].(ClO4)3 (2), unprecedented, as structural and functional models of the catechol oxidase enzyme. The complexes were characterized by various techniques such as X-ray diffraction, vibrational spectroscopy (FTIR) and UV-Vis, EPR and electrochemical measurements. The complex 1 was also characterized by mass spectrometry (ESI-MS) and potentiometry. The ability of the two biomimetic complexes wes evaluated in the oxidation of 3,5-ditert-butil catechol (3,5-dtbc), observing a catalytic efficiency of 312,5 L mol-1 s-1 for 1 and 607,0 L mol-1 s-1 to 2, respectively. The complexes were immobilized physically (1-SiO2) and covalently (2-SiO2) on silica gel and characterized by FTIR, UV-Vis, EPR and SEM. The two hybrid catalysts, 1-SiO2 and 2SiO2 here tested for oxidation of 3,5-dtbc and evaluated for their reuse and leaching. The complex 1 also was active to catalyse the polymerizationof poly(dopamine), making possible to characterize it by ESI-MS, FTIR, TGA and SEM. The complex 1 was also tested as a catalyst for coating "naked" iron oxide nanoparticles with poly(dopamine) in situ under the same conditions tested in the oxidation of 3,5-dtbc. The iron oxide nanoparticles coated with poli(dopamine), Fe3O4@poly(dopamine), were characterized by SEM and IV.136 p.| il., grafs., tabs.,porQuimicaComplexos binucleares de cobreSínteseCataliseOxidaçãoOxidação de catecóis promovida por complexos binucleares de cobre(II): catálise homogênea e heterogêneainfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisreponame:Repositório Institucional da UFSCinstname:Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)instacron:UFSCinfo:eu-repo/semantics/openAccessORIGINAL319564.pdfapplication/pdf1992871https://repositorio.ufsc.br/bitstream/123456789/106980/1/319564.pdf3949367eb81eec0fd0c36fac3f490c2eMD51TEXT319564.pdf.txt319564.pdf.txtExtracted texttext/plain198462https://repositorio.ufsc.br/bitstream/123456789/106980/2/319564.pdf.txt0bc0f9f4ee57451702f1265b2b15afdaMD52123456789/1069802014-01-12 00:15:59.12oai:repositorio.ufsc.br:123456789/106980Repositório de PublicaçõesPUBhttp://150.162.242.35/oai/requestopendoar:23732014-01-12T02:15:59Repositório Institucional da UFSC - Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)false
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