Novas hidrolases sintéticas derivadas de 1,4,7-triazaciclononano: efeitos de segunda esfera de coordenação

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Auras, Bruna Luiza
Data de Publicação: 2017
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFSC
Texto Completo: https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/186849
Resumo: Dissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, 2017.
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spelling Novas hidrolases sintéticas derivadas de 1,4,7-triazaciclononano: efeitos de segunda esfera de coordenaçãoQuímicaQuímica bioorgânicaNucleasesDissertação (mestrado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, 2017.A ascensão da química Bioinorgânica se deu principalmente pela utilização de estruturas das metaloenzimas para a criação de compostos modelos com baixa massa molecular com o intuito de se investigar o mecanismo mais provável de atuação em organismos vivos, uma vez que trabalhar com enzimas in natura não é tarefa trivial. A partir desses compostos e de todos os estudos de caracterização e atividade dos mesmos é que se observou a necessidade de investigar a interação que os grupos não coordenados diretamente ao metal do centro ativo poderiam exercer sobre a atividade catalítica dos modelos e enzimas, surgindo assim a área de estudos conhecida como efeitos de segunda esfera de coordenação. Para tal, uma série de modificações sintéticas foram realizadas, principalmente com a inserção de agentes intercalantes nos ligantes quelantes. Neste trabalho estão contidas estratégias de síntese para ligantes orgânicos derivados de 1,4,7-triazaciclononano e posterior complexação dos mesmos com Cu2+. Um dos ligantes apresenta uma unidade propanoamina e nela foi acoplado uma unidade pireno servindo como possível intercalante para o DNA. Todos os ligantes e complexos foram caracterizados por técnicas espectroscópicas, espectrométricas e eletroquímicas, além de estudos cinéticos envolvendo a atividade dos complexos em relação à hidrólise do substrato modelo bis-2,4(dinitrofenil)fosfato (2,4-bdnpp), onde foi possível observar que a inserção do grupo pireno no catalisador influencia diretamente, aumentando significativamente a eficiência catalítica com valor de 2,18 do modelo proposto quando comparado ao sistema com ausência dessa unidade intercalante com eficiência catalítica igual a 0,18.Abstract : The development of Bioinorganic chemistry was mainly due to the use of the structure of metalloenzyme structure for the creation of low molecular weight compounds with the purpose of investigating the most likely mechanism most likely to act in living organisms, since working with enzymes in natura is not a trivial task. Based on these compounds and all characterization studies and their activity, it was observed the need to investigate the interaction that groups not directly coordinated to the metal of the active center could exert on the catalitic activity of the models and enzymes, thus arising the area of studies known as effects of the second coordinating sphere. To this end, a number of synthetic modifications were made, especially with the insertion of intercalating agents into the chelating binders. In this work, synthesis strategies for organic ligands derived from 1,4,7-triazacyclononane and their subsequent complexation with Cu2+ are contained. One of the binders presents a propaneamine unit and a pyrene moiety has been coupled serving as a possible intercalator for DNA. All binders and complexes were characterized by spectroscopic, spectrometric and electrochemical techniques, as well as kinetic studies involving the activity of the complexes the hydrolysis of the bis-2,4 (dinitrophenyl) phosphate (2,4-BDNPP) substrate, where it was possible to observe that the insertion of the pyrene group in the catalyst influenced, significantly increasing the catalytic efficiency with a value of 2.18 for the proposed model when compared to the system with absence of the intercalation unit with catalytic efficiency equal to 0.18.Neves, AdemirUniversidade Federal de Santa CatarinaAuras, Bruna Luiza2018-06-09T04:05:08Z2018-06-09T04:05:08Z2017info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesis119 p.| il., gráfs., tabs.application/pdf350908https://repositorio.ufsc.br/handle/123456789/186849porreponame:Repositório Institucional da UFSCinstname:Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)instacron:UFSCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2018-06-09T04:05:08Zoai:repositorio.ufsc.br:123456789/186849Repositório InstitucionalPUBhttp://150.162.242.35/oai/requestopendoar:23732018-06-09T04:05:08Repositório Institucional da UFSC - Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)false
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