Desenvolvimento de complexos heterobinucleares a partir de ligantes binucleantes contendo braços macrocíclicos, piridínicos e fenólicos como modelos de hidrolases/nucleases químicas
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Data de Publicação: | 2012 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Repositório Institucional da UFSC |
Texto Completo: | http://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/94145 |
Resumo: | Tese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2010 |
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Desenvolvimento de complexos heterobinucleares a partir de ligantes binucleantes contendo braços macrocíclicos, piridínicos e fenólicos como modelos de hidrolases/nucleases químicasQuimicaQuimica bioinorganicaComplexos heterobinuclearesTese (doutorado) - Universidade Federal de Santa Catarina, Centro de Ciências Físicas e Matemáticas, Programa de Pós-Graduação em Química, Florianópolis, 2010Uma das áreas de ação para os químicos sintéticos em bioinorgânica é o projeto, síntese e caracterização de moléculas inorgânicas de baixa massa molar que apresentem propriedades que mimetizem enzimas de interesse, tais como metalohidrolases binucleares e da anidrase carbônica, por exemplo. Com base nestas informações, o presente trabalho teve como objetivo a síntese e caracterização de novos ligantes bioinspirados e seus complexos metálicos de valência mista do tipo FeIIIMII (onde MII é Zn, Cu, Cd e Hg) como modelos biomiméticos para o sítio ativo de metalohidrolases e como fixadores de CO2 atmosférico. Partindo-se do ligante H2bpbpmp, foram sintetizados quatro novos complexos de valência mista os quais foram caracterizados através de diversas técnicas instrumentais. Com os ligantes inéditos H2L1 e H2L2 foram sintetizados seis novos complexos que também tiveram suas propriedades físico-químicas determinadas. As propriedades ácido/base e eletroquímicas dos complexos sintetizados com estes ligantes se revelaram fortemente influenciadas pelo macrociclo tacniPr2 ligado aos centros divalentes. Os testes de atividade frente ao substrato 2,4-bdnpp assistidos pelos complexos cataliticamente ativos revelaram que estes podem atuar como catalisadores na reação de hidrólise deste substrato, com acelerações entre 2360 e 5780 vezes, se comparados à reação não catalisada, sendo o complexo 1 o mais efetivo na conversão do substrato a produtos. O complexo 3 apresentou tanto a habilidade de fixar o CO2 atmosférico como ainda ser capaz de atuar na hidrólise de ésteres fosfóricos "in vitro", o que o enquadra como um composto cataliticamente promíscuo inédito por atuar nestes dois tipos de processos químicos específicos.Neves, AdemirUniversidade Federal de Santa CatarinaXavier, Fernando Roberto2012-10-25T07:01:33Z2012-10-25T07:01:33Z2012-10-25T07:01:33Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesis111 p.| il., tabs., grafs.application/pdf285073http://repositorio.ufsc.br/xmlui/handle/123456789/94145porreponame:Repositório Institucional da UFSCinstname:Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)instacron:UFSCinfo:eu-repo/semantics/openAccess2013-05-03T09:57:27Zoai:repositorio.ufsc.br:123456789/94145Repositório InstitucionalPUBhttp://150.162.242.35/oai/requestopendoar:23732013-05-03T09:57:27Repositório Institucional da UFSC - Universidade Federal de Santa Catarina (UFSC)false |
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