Técnicas de espectroscopia de raios X no estudo microscópico de sistemas de elétrons fortemente correlacionados

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Amaral, Robert Prudencio
Data de Publicação: 2021
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UFU
Texto Completo: https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/36293
http://doi.org/10.14393/ufu.te.2022.5029
Resumo: In this work, we use X-ray absorption spectroscopy (XAS) techniques to investigate structural and electronic aspects of two systems with strong correlations amongst electrons. We studied the double disordered perovskite BaTi(1/2)Mn(1/2)O(3) (BTMO) and the heavy-fermion intermetallic system Ce(2)Rh(1-x) Ir(x)In(8) (x=0.00, 0.25, 0.50, 0.75, 1.00) - Ce218. BTMO was recently investigated in our research group on volumetric samples (hexagonal structure and space group R-3m, and it was characterized as magnetically frustrated throughout the measured temperature range. Studies also allowed us to suggest the BTMO as a candidate for the spin liquid. In this work, we present the quantitative results of XAS in BTMO bulk samples and epitaxial thin films. For the latter, we observed long-range magnetic order (ferro/ferri-magnetic) at 5, 100 and 300 K, apparently associated with the change in the dimensionality of the Mn-O-Mn magnetic interactions. The Ce218 system, on the other hand, was previously studied by collaborators. It was shown the appearance of two superconducting phases: the SC1 phase in the Rh-rich region, which is favored by applying pressure, and the SC2 phase, observed around the Ir concentration of x ~ 0.6, which disappears with applying pressure. With spectroscopic techniques we show that the Ir site has little structural disorder. Due to the limit of photon flux at energies of 24 keV, the XAS experiments at Rh K edge had low signal/noise ratio, making the analysis at the edge unreliable. We used EXAFS and XANES techniques together with computational simulations of multiple scatterings and atomic multiplet calculations. The BTMO thin films were epitaxially grown by Pulsed Laser Deposition (PLD) over SrTiO(3) (STO 001) substrates. We followed their chemical and physical details through X-ray diffraction, reciprocal space mapping, magnetization data, transmission electron microscopy, and atomic force microscopy.
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BTMO was recently investigated in our research group on volumetric samples (hexagonal structure and space group R-3m, and it was characterized as magnetically frustrated throughout the measured temperature range. Studies also allowed us to suggest the BTMO as a candidate for the spin liquid. In this work, we present the quantitative results of XAS in BTMO bulk samples and epitaxial thin films. For the latter, we observed long-range magnetic order (ferro/ferri-magnetic) at 5, 100 and 300 K, apparently associated with the change in the dimensionality of the Mn-O-Mn magnetic interactions. The Ce218 system, on the other hand, was previously studied by collaborators. It was shown the appearance of two superconducting phases: the SC1 phase in the Rh-rich region, which is favored by applying pressure, and the SC2 phase, observed around the Ir concentration of x ~ 0.6, which disappears with applying pressure. With spectroscopic techniques we show that the Ir site has little structural disorder. Due to the limit of photon flux at energies of 24 keV, the XAS experiments at Rh K edge had low signal/noise ratio, making the analysis at the edge unreliable. We used EXAFS and XANES techniques together with computational simulations of multiple scatterings and atomic multiplet calculations. The BTMO thin films were epitaxially grown by Pulsed Laser Deposition (PLD) over SrTiO(3) (STO 001) substrates. We followed their chemical and physical details through X-ray diffraction, reciprocal space mapping, magnetization data, transmission electron microscopy, and atomic force microscopy.FAPEMIG - Fundação de Amparo a Pesquisa do Estado de Minas GeraisTese (Doutorado)Neste trabalho utilizamos técnicas de espectroscopia de absorção de raios X (XAS) para investigar aspectos estruturais e eletrônicos de dois sistemas com fortes correlações entre os elétrons. Estudamos a perovskita dupla desordenada BaTi(1/2)Mn(1/2)O(3) (BTMO) e o sistema intermetálico de férmions pesados Ce(2)Rh(1-x)Ir(x)In(8) (x=0.00, 0.25, 0.50, 0.75, 1.00) - Ce218. O BTMO foi recentemente investigado em nosso grupo de pesquisa em amostras volumétricas (estrutura hexagonal e grupo espacial R-3m), e revelou-se um sistema frustrado magneticamente em todo o intervalo de temperaturas medido. Nossos estudos também permitiram sugerir que o BTMO seja um candidato a líquido de spin. Neste trabalho, apresentamos os resultados quantitativos de XAS em amostras volumétricas e em filmes finos epitaxiais de BTMO. Nestes, que têm estrutura de perovskita simples com defeitos, observamos o aparecimento de magnetismo de longo alcance (ferro/ferri-magnético) nas temperaturas medidas, 5, 100 e 300 K, aparentemente associado com a mudança de dimensionalidade das interações magnéticas Mn-O-Mn. O sistema Ce218, por outro lado, foi estudado previamente por grupos colaboradores que mostraram o aparecimento de duas fases supercondutoras nesse composto: a fase SC1, observada na região rica em Rh e favorecida pela aplicação de pressão, e a fase SC2, observada em torno da concentração de Ir x ~ 0.6 e suprimida pela aplicação de pressão. Através de técnicas microscópicas nós mostramos que o sítio do Ir não apresenta desordem. Devido ao limite do fluxo do anel de luz síncrotron em energias da ordem de 24 keV, as medidas de absorção na borda K do Rh foram realizadas com baixa relação sinal-ruído, impossibilitando a análise confiável dos dados de EXAFS nessa borda. A análise dos dados experimentais foi realizada com simulações computacionais de espalhamentos múltiplos e cálculos de multipletos atômicos. No caso dos filmes finos de BTMO, crescidos pela técnica de Deposição por Laser Pulsado (PLD) sobre substratos de SrTiO(3) (STO 001), a caracterização física e química foi feita através de difração de raios X, mapeamento de espaço recíproco, medidas de magnetização, microscopia eletrônica de transmissão e microscopia de força atômica.Universidade Federal de UberlândiaBrasilPrograma de Pós-graduação em FísicaMuniz, Pedro Schio de Noronhahttp://lattes.cnpq.br/4464937635959170Serrano, Raimundo Lorahttp://lattes.cnpq.br/8861468720556013Bufaiçal, Leandro Felix de Sousahttp://lattes.cnpq.br/1392206843733548Vernek, Edsonhttp://lattes.cnpq.br/9079608448928851Varalda, Joséhttp://lattes.cnpq.br/8525672131040509Miwa, Roberto Hirokihttp://lattes.cnpq.br/8391413167385647Muniz, Pedro Schio de Noronhahttp://lattes.cnpq.br/4464937635959170Amaral, Robert Prudencio2022-10-19T17:27:15Z2022-10-19T17:27:15Z2021-11-03info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfAMARAL, Robert Prudêncio. Técnicas de espectroscopia de raios-X no estudo microscópico de sistemas de elétrons fortemente correlacionados. 2021. 97 f. Tese (Doutorado em Física) - Universidade Federal de Uberlândia, Uberlândia, 2021. DOI http://doi.org/10.14393/ufu.te.2022.5029.https://repositorio.ufu.br/handle/123456789/36293http://doi.org/10.14393/ufu.te.2022.5029porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UFUinstname:Universidade Federal de Uberlândia (UFU)instacron:UFU2022-10-20T06:16:16Zoai:repositorio.ufu.br:123456789/36293Repositório InstitucionalONGhttp://repositorio.ufu.br/oai/requestdiinf@dirbi.ufu.bropendoar:2022-10-20T06:16:16Repositório Institucional da UFU - Universidade Federal de Uberlândia (UFU)false
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