Obtenção de eletrólitos sólidos com as composições Ce0,8Sm0,2-xGdxO0,19 (X = 0; 0,05; 0,1) pelo método dos precursores poliméricos, para aplicação em células a combustível
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| Data de Publicação: | 2016 |
| Tipo de documento: | Tese |
| Idioma: | por |
| Título da fonte: | Repositório Institucional da UnB |
| Texto Completo: | http://repositorio.unb.br/handle/10482/20103 http://dx.doi.org/10.26512/2016.12.T.20103 |
Resumo: | Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Faculdade de Tecnologia, Departamento de Engenharia Mecânica, 2016. |
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Obtenção de eletrólitos sólidos com as composições Ce0,8Sm0,2-xGdxO0,19 (X = 0; 0,05; 0,1) pelo método dos precursores poliméricos, para aplicação em células a combustívelEletrólitosÓxido de cérioCondutividade elétricaMétodo dos precursores poliméricosTese (doutorado) — Universidade de Brasília, Faculdade de Tecnologia, Departamento de Engenharia Mecânica, 2016.Células a combustível têm atraído grande interesse em pesquisa devido ao grande potencial para geração de energia e pela crescente demanda de fontes de energia sustentáveis. Recentemente, a procura de novos materiais para aplicação em células a combustível de óxido sólido está diretamente ligada ao uso da Céria (CeO2) dopada ou codopada com elementos de terras raras. O Objetivo deste trabalho consiste em realizar uma analise microestrutural e quantitativa da contribuição do grão e do contorno de grão na condutividade iônica de eletrólitos sólidos baseados no sistema Ce0,8Sm0,2-xGdxO1,9 (X = 0; 0,05; 0,1), sintetizados pelo método dos Precursores Poliméricos (Pechini) e calcinados a 600 °C por 1 hora.Para a obtenção das pastilhas cerâmicas, os pós foram compactados e sinterizados a temperatura de 1500 ºC com patamar de 2 horas. As técnicas para caracterização da resina e dos pós incluem análise térmica diferencial e termogravimétrica (ATD/TG) para determinação da temperatura de calcinação, espectroscopia de infravermelho (FTIR) para verificar a eliminação de nitratos e compostos orgânicos, bem como a difratometria de Raios X (DRX). A densidade das pastilhas sinterizadas foram medidas pelo método de Arquimedes, com a microestrutura caracterizada por microscopia eletrônica de varredura (MEV) e a espectroscopia de impedância complexa (EIC) para analisar o comportamento elétrico da cerâmica, bem como avaliar a contribuição do grão e contorno de grão. A difratometria de Raios X (DRX) confirmou que os óxidos produzidos possuem tamanhos de cristalito nanométricos com estrutura cristalina do tipo fluorita, os quais são importantes na sinterização e consequentemente na condutividade iônica, apresentando densidades relativas acima de 90%. A caracterização elétrica evidenciou maior condutividade de grão para as amostras que sofreram codopagem com teores de Gadolinio, supostamente por apresentarem menor deformação na rede cristalina com a adição de um elemento que possuí raio iônico mais próximo ao da rede hospedeira da Céria (Ce<Gd<Sm). Pelo contrário, a condutividade de contorno de grão mostrou-se menor que a condutividade de grão de acordo com a substituição gradativa do elemento de codopagem, com o melhor comportamento da amostra sem nenhuma proporção de Gadolínio (Ce0,8Sm0,2), influenciando diretamente na condutividade total das amostras que foi de 1,12 x 10-2 S/cm, 9,25 x 10-3 S/cm , 7,97 x 10-3S/cm, respectivamente para os teores 0,00; 0,05 e 0,10. Este resultado é consequência das características microestruturas, tais como aumento da porosidade e diminuição da densidade relativa.Fuel cells have attracted great interest in research due to the large potential for power generation and the growing demand for sustainable energy sources. Recently, the demand for new materials for use in solid oxide fuel cells is directly linked to the use of ceria (CeO2) doped or codoped with rare earth elements. The objective of this study is the microstructural and quantitative analysis of the contribution of grain and grain boundary ionic conductivity in solid electrolytes based on Ce0,8Sm0,2-xGdxO1,9 system (X = 0, 0.05, 0, 1) synthesized by the method of Polymeric Precursors (Pechini) and calcined at 600 ° C for 1 hour. To obtain the ceramic pellets, powders were pressed and sintered with temperature at 1500 ° C for 2 hours. The techniques for the characterization of the resin and powders include differential thermal analysis and thermogravimetry (DTA / TGA) to determine the calcination temperature, infrared spectroscopy (FTIR) to verify the elimination of nitrates and organic compounds, as well as the X-ray diffraction (XRD). The density of sintered pellets were measured by the Archimedes method, with the microstructure characterized by scanning electron microscopy (SEM) and the complex impedance spectroscopy (EIC) to analyze the electrical behavior of ceramics, as well as evaluating the nucleus and boundary grain contribution. The X-ray diffraction (XRD) analysis confirmed that the produced oxides have nanometric crystallite sizes with fluorite type crystal structure, which are important in sintering and consequently the ionic conductivity, with densities above 90%. The electrical characterization showed higher grain conductivity for samples co-doped with gadolinium, presumably because they have less deformation in lattice with the addition of an element having ion radius close to the host of ceria network (Ce <Gd < Sm). Rather, the conductivity of the grain boundary proved to remain below the grain conductivity according to gradual replacement of codoping element, with better behavior of the sample without any proportion of gadolinium (Ce0,8Sm0,2). The total conductivity of the samples was 1.12 x 10-2 S/cm, 9.25 x 10-3 S/cm, 7.97 x 10-3 S/cm, respectively for contents 0.00; 0.05 and 0.10. This result is a consequence of microstructural characteristics such as increased porosity and decreased relative density.Faculdade de Tecnologia (FT)Departamento de Engenharia Mecânica (FT ENM)Programa de Pós-Graduação em Ciências MecânicasSilva, Cosme Roberto Moreira daWinck, Licurgo Borges2016-05-04T13:03:17Z2016-05-04T13:03:17Z2016-05-042016-12-18info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfWINCK, Licurgo Borges. Obtenção de eletrólitos sólidos com as composições Ce0,8Sm0,2-xGdxO0,19 (X = 0; 0,05; 0,1) pelo método dos precursores poliméricos, para aplicação em células a combustível. 2016. xvii, 95 f., il. Tese (Doutorado em Ciências Mecânicas) — Universidade de Brasília, Brasília, 2016.http://repositorio.unb.br/handle/10482/20103http://dx.doi.org/10.26512/2016.12.T.20103A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNB2024-02-08T21:43:29Zoai:repositorio.unb.br:10482/20103Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2024-02-08T21:43:29Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false |
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