Dinâmica de éxcitons no vale de heteroestruturas de van der Waals formada por Dicalcogenetos de Metais de Transição (DMTs-2H)

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Castro, Eronildo Cornélio de
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UnB
Texto Completo: http://repositorio2.unb.br/jspui/handle/10482/46567
Resumo: Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2022.
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spelling Castro, Eronildo Cornélio deFanyao, Qucastroeron@gmail.comFonseca, Antonio Luciano de Almeida2023-09-28T18:35:45Z2023-09-28T18:35:45Z2023-09-282022-11-24CASTRO, Eronildo Cornélio de. Dinâmica de éxcitons no vale de heteroestruturas de van der Waals formada por Dicalcogenetos de Metais de Transição (DMTs-2H). 2022. 144 f., il. Tese (Doutorado em Física Teórica) — Universidade de Brasília, Brasília, 2022.http://repositorio2.unb.br/jspui/handle/10482/46567Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Física, Programa de Pós-Graduação em Física, 2022.Os dicalcogenetos de metais de transição (DMTs) bidimensionais (2D), com fórmula geral MX2, onde M=W/Mo e X=S/Se/Te constituem uma plataforma ideal para a exploração e o controle de propriedades físicas da matéria na nanoescala, abrindo novos horizontes para aplicações em dispositivos eletrônicos e fotônicos. Esses materiais são encontrados na natureza na forma tridimensional (3D, bulk) e, semelhante ao grafeno, podem ser sintetizados em camadas de espessura atômica (quase bindimensional), possibilitando o acesso a fenômenos originários do confinamento quântico próprio de materiais em baixa dimensionalidades. Monocamadas de DMTs possuem características semicondutoras e apresentam gap direto nos pontos não equivalentes K e K’ da zona de Brillouin. Devido ao confinamento espacial e à blindagem dielétrica reduzida, esses materiais possuem forte interação Coulombiana, de modo que o espectro de fotoluminescência é dominado por pares de elétrons e buracos fortemente ligados (éxcitons). Além disso, a assimetria de inversão temporal e o forte acoplamento spin-órbita (ASO) possibilitam a excitação seletiva dos vales via luz circularmente polarizada e, consequentemente, o acoplamento dos graus de liberdade do spin e do pseudo spin do vale. Essas propriedades favorecem o controle da dinâmica de éxcitons no vale da nano estrutura (monocamada, bicamada e heterobicamadas) o que gera novas perspectivas para aplicações na valetrônica e spintrônica. Os estudos sobre essa subárea da matéria condensada carecem ser aprofundados, afim de superar alguns desafios que ainda persistem, como os curtos tempos de vida dos éxcitons e da coerência dos vales (da ordem de ps), gerados pela forte hibridização entre as funções de onda de elétrons e buracos. No entanto, em estudos recentes têm-se observado a possibilidade de formação de éxcitons intercamadas, tanto em bicamadas quanto em heteroestruturas, herdando os graus de liberdade de spin e vale de éxcitons intra camadas nas monocamadas de DMTs. Essa nova espécie excitônica apresenta tempos de recombinação e de espalhamento intervales, muito maiores o que os tempos característicos dos éxcitons intra camada. Enquanto as monocamadas de TMDs já foram extensivamente estudadas, as heteroestruturas ainda são pouco exploradas, conferindo, portanto, uma grande motivação para a nossa pesquisa. Nesse contexto, propomos um modelo teórico capaz de descrever a dinâmica de éxcitons nos vales de uma heteroestrutura de van der Waals formada por WS2/MoS2. O nosso modelo nos permitiu aprofundar o entendimento sobre os mecanismos de espalhamento de éxcitons intercamda através do estudo das propriedades de emissão, com o espectro de fotoluminescência (PL) e da polarização do vale (VP).Two-dimensional (2D) transition metal dichalcogenides (TMDs) with general formula MX2, where M=W/Mo and X=S/Se/Te constitute an ideal platform for the exploration and control of physical properties of matter at the nanoscale, opening new horizons for applications in electronic and photonic devices. These materials are found in nature in volumetric form and, similar to graphene, can be synthesized in layers of atomic thickness, allowing access to phenomena originating from the quantum confinement typical of low dimensional materials. TMD monolayers have semiconductor characteristics and exhibit direct gap at the non-equivalent points K and K’ of the Brillouin zone. Due to spatial confinement and reduced dielectric shielding, these materials have strong Coulombian interaction, so that the photoluminescence spectrum is dominated by strongly bonded electron-hole pairs (éxcitons). Furthermore, the time reversal asymmetry and the strong spin-orbit coupling (SOC) enable the selective excitation of valleys via circularly polarized light and, consequently, the coupling of the spin and pseudo spin degrees of freedom of the valley. These properties favor the control of the ecciton dynamics in the valley of the nanostructure (monolayer, bilayer, and heterolayer) and dazzle new perspectives for applications in valetronics and spintronics. The studies in this subarea of condensed matter still need to be deepened in order to overcome some challenges that still persist, such as the short lifetime of the excisitons and the valley coherence (of the order of ps), generated by the strong hybridization between the wave functions of electrons and holes. However, recent studies have observed the possibility of interlayer dexciton formation, both in bilayers and in heterostructures, inheriting the spin and valley degrees of freedom of intra-layer dexcitons in monolayers of TMDs. This new excitonic species exhibit recombination and scattering interval times (tens of ns), much longer than the characteristic times of the intra-layer excitons. While monolayers of TMDs have already been extensively studied, heterostructures are still poorly explored, thus conferring a great motivation for our research. In this context, we propose a theoretical model capable of describing the dynamics of éxcitons in the valleys of a van der Waals heterostructure formed by WS2/MoS2. Our model has allowed us to deepen our understanding of the mechanisms of interlayer exciton scattering by studying the emission properties, with the photoluminescence spectrum (PL) and the valley polarization (VP). The results of our study are of high relevance, either by presenting new results for the lifetimes of excitons, especially of the dark interlayer type, with a high degree of polarization (close to one unit), or by the presentation of techniques that made feasible in the studies contributing to the progress of this promising line of research.Instituto de Física (IF)Programa de Pós-Graduação em FísicaporDinâmica de éxcitons no vale de heteroestruturas de van der Waals formada por Dicalcogenetos de Metais de Transição (DMTs-2H)Mecanismos de emissão de éxciton intercamadas e polarização de vales em heteroestruturas de van der Waals formadas por DMTs-2Hinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisHeteroestruturaDicalcogenetos de metais de transiçãoÉxcitonsPropriedades ópticasinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNBORIGINAL2022_EronildoCornéliodeCastro.pdf2022_EronildoCornéliodeCastro.pdfapplication/pdf7514649http://repositorio2.unb.br/jspui/bitstream/10482/46567/1/2022_EronildoCorn%c3%a9liodeCastro.pdf07007b771324a5bbda86e197b5ed9817MD51open accessLICENSElicense.txtlicense.txttext/plain102http://repositorio2.unb.br/jspui/bitstream/10482/46567/2/license.txtaed4704d04bb260d4decd80db311aaa5MD52open access10482/465672023-09-28 15:35:45.304open accessoai:repositorio2.unb.br:10482/46567U3VibWlzc8OjbyBlZmV0aXZhZGEgZGUgYWNvcmRvIGNvbSBsaWNlbsOnYSBjb25jZWRpZGEgcGVsbyBhdXRvciBlL291IGRldGVudG9yIGRvcyBkaXJlaXRvcyBhdXRvcmFpcy4KBiblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestopendoar:2023-09-28T18:35:45Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false
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