Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Brandão, Ruana Domingos
Data de Publicação: 2023
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UnB
Texto Completo: http://repositorio.unb.br/handle/10482/50257
Resumo: Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2023.
id UNB_9b61e58eda2911d028a290964e9b3ec1
oai_identifier_str oai:repositorio.unb.br:10482/50257
network_acronym_str UNB
network_name_str Repositório Institucional da UnB
repository_id_str
spelling Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbonoBiocombustíveisCarbono ativadoPetróleo - derivadosCatalisadoresTese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2023.Este trabalho diz respeito a estudos sobre a preparação de catalisadores de Pt/C e sua aplicação na produção de biocombustíveis hidrocarbônicos por meio do hidroprocessamento de precursores lipídicos (rota HEFA). É válido mencionar que, embora este tipo de catalisador seja amplamente empregado para diferentes propósitos, não existiam na literatura, até o momento, estudos sistemáticos acerca dos efeitos das condições de síntese sobre as propriedades e a performance dos catalisadores obtidos frente ao hidroprocessamento. Neste contexto, os esforços deste trabalho foram direcionados à busca das condições mais adequadas para a preparação de catalisadores de Pt/C. Especial atenção foi dada à investigação da influência da composição química da superfície do suporte sobre a dispersão da Pt. Para isso, além de um CA sintetizado via ativação química de casca de coco com H3PO4, foram utilizados como suporte também dois CAs preparados pela modificação do CA original por meio de: (i) tratamento com solução de HNO3 para aumento do teor de grupos superficiais ácidos; (ii) tratamento térmico em atmosfera redutora de H2 para remoção de grupos funcionais oxigenados (principalmente de grupos ácidos). Catalisadores com elevadas atividades para HDO foram obtidos, os quais permitiram uma completa desoxigenação dos precursores, resultando em biocombustíveis constituídos basicamente por alcanos. Os melhores resultados foram verificados para o catalisador preparado usando o CA reduzido sob atmosfera de H2 e depositando-se a Pt pelo método da impregnação a úmido a partir de uma solução de H2PtCl6 acidificada com HCl. Os catalisadores mais ativos foram aqueles que apresentaram dispersões da Pt mais elevadas. O tratamento redutivo do suporte em atmosfera de H2 permitiu aumentar a disponibilidade de grupos básicos, os quais são susceptíveis a serem protonados e, desta forma, estabelecer interações eletrostáticas fortes com as espécies negativamente carregadas contendo Pt, presentes na solução impregnante. Devido à baixa acidez dos suportes de carbono, a ocorrência de reações de HIS não foi significativa, de forma que os biocombustíveis obtidos foram constituídos basicamente por n-alcanos. A adição de HCl à solução impregnante foi benéfica porque favoreceu a protonação dos grupos superficiais básicos da superfície do suporte, intensificando assim a ocorrência das interações eletrostáticas com as espécies contendo platina e, dessa forma, melhorando a dispersão do metal. Os biocombustíveis produzidos apresentam grande potencial para ser usados como substitutos drop-in sustentáveis de derivados de petróleo como o óleo diesel e o kerosene de aviação.This work concerns the preparation of Pt/C catalysts and their application in the production of hydrocarbon biofuels through the hydroprocessing of lipidic feedstocks (HEFA route). It is valid to mention that, although this kind of catalysts has been largely employed for different purposes, there was not in the literature, up to now, a systematic study about the effects of synthesis conditions upon the properties of the obtained catalysts and their performances for hydroprocessing reactions. In this context, the efforts in this work were focused on the search for the more adequate conditions to prepare Pt/C catalysts. Especial attention was given to the investigation of how the chemical composition of the support surface influences the Pt dispersion. For that, besides an AC synthesized through chemical activation of coconut shell with H3PO4, we employed two other ACs prepared by modifying the original one by means of: (i) treatment with HNO3 in order to increase the content of surface acidic groups; (ii) thermal treatment under a H2 atmosphere in order to remove oxygenated functional groups (mainly acidic groups). Catalysts with high activity were achieved, which promoted a complete deoxygenation of the precursors, resulting in biofuels constituted mainly by alkanes. The best results were verified for the catalyst prepared using the AC reduced under a H2 atmosphere and depositing Pt by wet impregnation from a H2PtCl6 solution acidified with HCl. The best catalysts were those with the highest Pt dispersions. The reductive treatment of the support with H2 permitted to enhance the availability of basic groups that are prompted to be protonated and, therefore, to establish strong electrostatic interactions with the negatively charged Pt species present in the impregnating solution. The occurrence of HIS reactions was not significant due to the low acidity of the carbon supports. Therefore, the obtained biofuels were constituted mainly by n-alkanes. The addition of HCl to the impregnating solution was beneficial because it favored the protonation of the basic groups on the support surface, which intensified the occurrence of electrostatic interactions with the Pt containing species and, therefore, improved the metal dispersion. The produced biofuels present a great potential to be used as drop-in substitutes for fossil fuels like diesel and jet fuel.Instituto de Química (IQ)Programa de Pós-Graduação em QuímicaPrauchner, Marcos JulianoBrandão, Ruana Domingos2024-09-02T11:39:13Z2024-09-02T11:39:13Z2024-09-022023-04-28info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfBRANDÃO, Ruana Domingos. Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA: influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono. 2023. 130 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2023.http://repositorio.unb.br/handle/10482/50257porA concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNB2024-09-02T11:39:13Zoai:repositorio.unb.br:10482/50257Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2024-09-02T11:39:13Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false
dc.title.none.fl_str_mv Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
title Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
spellingShingle Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
Brandão, Ruana Domingos
Biocombustíveis
Carbono ativado
Petróleo - derivados
Catalisadores
title_short Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
title_full Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
title_fullStr Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
title_full_unstemmed Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
title_sort Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA : influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono
author Brandão, Ruana Domingos
author_facet Brandão, Ruana Domingos
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Prauchner, Marcos Juliano
dc.contributor.author.fl_str_mv Brandão, Ruana Domingos
dc.subject.por.fl_str_mv Biocombustíveis
Carbono ativado
Petróleo - derivados
Catalisadores
topic Biocombustíveis
Carbono ativado
Petróleo - derivados
Catalisadores
description Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2023.
publishDate 2023
dc.date.none.fl_str_mv 2023-04-28
2024-09-02T11:39:13Z
2024-09-02T11:39:13Z
2024-09-02
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv BRANDÃO, Ruana Domingos. Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA: influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono. 2023. 130 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2023.
http://repositorio.unb.br/handle/10482/50257
identifier_str_mv BRANDÃO, Ruana Domingos. Síntese de catalisadores de Pt/C visando à produção de biocombustíveis hidrocarbônicos pela rota HEFA: influência do procedimento de impregnação e da composição da superfície do suporte de carbono. 2023. 130 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2023.
url http://repositorio.unb.br/handle/10482/50257
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UnB
instname:Universidade de Brasília (UnB)
instacron:UNB
instname_str Universidade de Brasília (UnB)
instacron_str UNB
institution UNB
reponame_str Repositório Institucional da UnB
collection Repositório Institucional da UnB
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)
repository.mail.fl_str_mv repositorio@unb.br
_version_ 1810580712380694528

Registros relacionados