Síntese de catalisadores de ácido fosfotúngstico suportado em nanopartículas magnéticas para aplicação em reação de esterificação

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Mendonça, Estelle Silva Diorato Teixeira de
Data de Publicação: 2021
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UnB
Texto Completo: https://repositorio.unb.br/handle/10482/43116
Resumo: Tese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2021.
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spelling Síntese de catalisadores de ácido fosfotúngstico suportado em nanopartículas magnéticas para aplicação em reação de esterificaçãoCatálise heterogêneaHeteropoliácidosMagnetitaEsterificaçãoOleato de etilaTese (doutorado) — Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2021.A síntese e caracterização de catalisadores heterogêneos de heteropoliácidos do tipo Keggin suportados em nanopartículas magnéticas (NPM) a base de ferro, tais como a magnetita, têm sido uma alternativa interessante dentro dos pilares da Química verde. No presente trabalho, primeiramente a magnetita foi sintetizada pelo processo de coprecipitação dos precursores Fe(III) e Fe(II) em meio alcalino amoniacal, sob refluxo. A fim de observar a reprodutibilidade da preparação, o método foi realizado em triplicata, mostrando que a metodologia é adequada para a síntese da magnetita com alta aproximação entre os domínios cristalinos. Para manter o material estável em condições reacionais específicas, foi revestido com uma proporção específica de tetraetilortosilicato (TEOS) pelo método Sol-Gel, sendo a amostra denominada NPM@SiO2. A proporção real de sílica agregada à magnetita (13% m/m) foi analisada por espectrometria de fluorescência de Raios X por energia dispersiva (FRX/EDX). A esse suporte foi adicionado o ácido 12-tungstofosfórico, pelo método de impregnação incipiente e então, os materiais X%HPW/NMP@SiO2 foram caracterizados por: Difração de Raios X (DRX), Espectroscopia na Região do Infravermelho com Transformada de Fourier (FT-IR), Microscopia Eletrônica de Varredura (MEV), Microscopia Eletrônica de Transmissão (MET), Análise Textural por Adsorção-Dessorção de Nitrogênio e Adsorção/dessorção gasosa de piridina (Py-TPD). Por fim, as atividades catalíticas desses materiais sintetizados foram avaliadas utilizando uma reação de esterificação do ácido oleico com etanol. Os resultados indicaram que os catalisadores sintetizados mantiveram as características estruturais e magnéticas das NPM@SiO2 e uma boa dispersão e estabilidade do HPW em sua superfície. Na reação modelo foram observadas alta atividade e seletividade (100%) com rendimentos de 98, 66 e 54% de oleato de etila quando foi usado 30, 20 e 10% HPW/NPM@SiO2, respectivamente, para um tempo de reação de uma hora e uma razão molar de ácido para etanol de 1: 6. Nenhuma lixiviação da fase ativa foi detectada (por UV-Vis espectrofotometria) até quatro ciclos da reação usando o melhor catalisador (30% HPW/NPM@SiO2).Fundação de Apoio à Pesquisa do Distrito Federal (FAP/DF); Fundação de Empreendimentos Científicos e Tecnológicos (Finatec); Financiadora de Estudos e Projetos (FINEP); Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) e Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES).The synthesis and characterization of heterogeneous Keggin-type heteropolyacid catalysts supported on iron-based magnetic nanoparticles, such as magnetite, has been an interesting alternative within the principles of Green Chemistry. In the present work, magnetite was synthesized by the process of co-precipitation of the precursors Fe(III) and Fe(II) in alkaline ammonia medium, under reflux. In order to observe the reproducibility of the preparation, the method was performed in triplicate, showing that it is suitable for the synthesis of magnetite with high approximation between the crystalline domains. In order to keep the stability of the material under specific reaction conditions, it was coated with a specific tetraethylorthosilicate (TEOS) by the Sol-Gel method, being the sample called MNP@ SiO2. The actual ratio of the silica aggregated to magnetite (13 wt.%) was analyzed by energy dispersive X-ray fluorescence spectrometry (FRX/EDX). To this support, 12-tungstophosphoric acid was added by the incipient impregnation method and then the materials X%HPW/MPN@SiO2 were characterized by: X-Ray Diffraction (XRD), Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FT-IR), Scanning Electron Microscopy (SEM), Transmission Electron Microscopy (TEM), low temperature N2 physisorption, and pyridine gas adsorption/desorption (Py-TPD). Finally, it was applied in the esterification reaction of oleic acid with ethanol. The results indicated the synthesis of the catalysts, keeping the structural and magnetic characteristics of the MNP@SiO2 and providing a good dispersion and stability of HPW on its surface. In the model reaction, high activity and selectivity (100%) were observed with yields of 98, 66 and 54% of ethyl oleate when using 30, 20 and 10% HPW/NPM@SiO2, respectively, for a reaction time of one hour and an acid to ethanol molar ratio of 1:6. No leaching of the active phase was detected (by UV-Vis spectroscopy) for up to four cycles of the best used catalyst (30%HPW/MNP@SiO2).Dias, José AlvesMendonça, Estelle Silva Diorato Teixeira de2022-03-25T17:00:34Z2022-03-25T17:00:34Z2022-03-252021-12-07info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfMENDONÇA, Estelle Silva Diorato Teixeira de. Síntese de catalisadores de ácido fosfotúngstico suportado em nanopartículas magnéticas para aplicação em reação de esterificação. 2021. 73 f., il. Tese (Doutorado em Química) — Universidade de Brasília, Brasília, 2021.https://repositorio.unb.br/handle/10482/43116A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNB2023-07-11T00:38:50Zoai:repositorio.unb.br:10482/43116Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2023-07-11T00:38:50Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false
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