A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Müller, Júlia Marina
Data de Publicação: 2017
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UnB
Texto Completo: http://repositorio.unb.br/handle/10482/23366
http://dx.doi.org/10.26512/2017.02.T.23366
Resumo: Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2017.
id UNB_b0cd16e690139d22ad801a9c45db491d
oai_identifier_str oai:repositorio.unb.br:10482/23366
network_acronym_str UNB
network_name_str Repositório Institucional da UnB
repository_id_str
spelling A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitasZeolitosDesidrataçãoTese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2017.Este trabalho apresentou a evolução de três metodologias de estudo para a desaluminização em estado sólido de zeólitas com hexafluorossilicato de amônio. A primeira, com a modificação de apenas uma variável, o grau de desaluminização (5, 10, 15 ou 20%mol de remoção de Al, em reação a 80 °C no vácuo por 2h e posterior lavagem com água quente), foi realizada para as zeólitas *BEA, FER, MOR, Y e ZSM-5. Na segunda metodologia (estudo desenvolvido apenas para *BEA), buscou-se o ponto ótimo de cada uma das variáveis de desaluminização dentro de uma combinação específica das demais variáveis (temperatura de reação: 80, 150 ou 190 °C; grau de desaluminização: 10 ou 70%mol; umidade: baixa, ambiente ou alta; lavagem: tampão de acetato de amônio quente ou em temperatura ambiente, água quente ou sem lavagem). A terceira metodologia (estudo realizado apenas para FER) envolveu o uso do planejamento fatorial fracionário para estudar os contrastes (efeitos confundidos) das variáveis de desaluminização em uma determinada resposta (na razão Si/Al, na quantidade de sítios ácidos, na conversão catalítica). Foram realizadas caracterizações estruturais (DRX, IV, FRX, análise textural, RMN de 27Al) e ácidas (adsorção gasosa de piridina seguida de análises de CHN ou TG e IV). Testes catalíticos foram feitos com a reação de desidratação de etanol em microrreator de leito fixo e fluxo pulsado (quantificação de produtos via GC-FID e de coque via CHN). Os métodos de reação foram modificados a cada metodologia, sendo que a intercomparação das respostas catalíticas de amostras de metodologias diferentes não pôde ser realizada. HY5, HY10 (Metodologia 1) e HB(190)70.U.TA (Metodologia 2) mostraram melhoras no rendimento para etileno (69,9%, 70,3% e 63,8%, respectivamente) em comparação a HY (59,4%) e a HB (48,8%). HF5 e HF10 formaram menos coque (0,3%m/m de carbono) que a HF (0,9%m/m). O planejamento fatorial indicou que a razão Si/Al pode depender apenas do grau de desaluminização e da umidade. Já a quantidade de sítios ácidos pareceu depender em maior grau da lavagem e da temperatura da reação.This work presented the evolution of three study methodologies for solid-state dealumination of zeolites with ammonium hexafluorosilicate. The first methodology, with the modification of only one variable, the degree of dealumination (5, 10, 15 or 20 mol% of Al removal, in reaction with vacuum at 80 °C for 2 h, followed by washing procedure with hot water), was developed with zeolites *BEA, FER, MOR, Y and ZSM-5. In the second methodology (a study developed only for *BEA), the optimum point of each of the variables of dealumination was found within a specific combination of the other variables (reaction temperature: 80, 150 or 190 °C; degree of dealumination: 10 or 70 mol%; humidity: low, ambient or high; washing procedure: hot or ambient ammonium acetate buffer, hot water or no washing procedure). And the third methodology (study conducted only for FER) was related to the use of fractional factorial design to study the contrasts (confounded effects) of the dealumination variables in a given response (Si/Al ratio, number of acid sites, catalytic conversion). Structural (XRD, IR, XRF, textural analysis, 27Al NMR) and acid (gas adsorption of pyridine followed by CHN or TG and IR analyzes) characterizations were performed. Catalytic tests were made with the reaction of ethanol dehydration in a fixed-bed pulsed-flow microreactor (product quantification with GC-FID and coke with CHN analysis). The reaction methods were modified in each methodology, therefore intercomparison of the catalytic responses of samples from different methodologies cannot be performed. HY5, HY10 (methodology 1) and HB(190)70.U.TA (methodology 2) showed improvements in yield for ethylene (69.9%, 70.3% and 63.8%, respectively) compared to HY (59.4%) and HB (48.8%). HF5 and HF10 formed less coke (0.3%m/m carbon) than HF (0.9%m/m). The factorial design indicated that the Si/Al ratio might depend only on the degree of dealumination and moisture. However, the amount of acid sites seemed to depend in a greater extent on the washing procedure and on the reaction temperature.Dias, Sílvia Cláudia LoureiroMüller, Júlia Marina2017-04-24T22:31:08Z2017-04-24T22:31:08Z2017-04-242017-02-06info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdfMÜLLER, Júlia Marina. A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas. 2017. xix, 131 f., il. Tese (Doutorado em Química)—Universidade de Brasília, Brasília, 2017.http://repositorio.unb.br/handle/10482/23366http://dx.doi.org/10.26512/2017.02.T.23366A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data.info:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Repositório Institucional da UnBinstname:Universidade de Brasília (UnB)instacron:UNB2023-07-11T00:38:50Zoai:repositorio.unb.br:10482/23366Repositório InstitucionalPUBhttps://repositorio.unb.br/oai/requestrepositorio@unb.bropendoar:2023-07-11T00:38:50Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)false
dc.title.none.fl_str_mv A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
title A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
spellingShingle A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
Müller, Júlia Marina
Zeolitos
Desidratação
title_short A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
title_full A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
title_fullStr A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
title_full_unstemmed A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
title_sort A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas
author Müller, Júlia Marina
author_facet Müller, Júlia Marina
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Dias, Sílvia Cláudia Loureiro
dc.contributor.author.fl_str_mv Müller, Júlia Marina
dc.subject.por.fl_str_mv Zeolitos
Desidratação
topic Zeolitos
Desidratação
description Tese (doutorado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2017.
publishDate 2017
dc.date.none.fl_str_mv 2017-04-24T22:31:08Z
2017-04-24T22:31:08Z
2017-04-24
2017-02-06
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv MÜLLER, Júlia Marina. A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas. 2017. xix, 131 f., il. Tese (Doutorado em Química)—Universidade de Brasília, Brasília, 2017.
http://repositorio.unb.br/handle/10482/23366
http://dx.doi.org/10.26512/2017.02.T.23366
identifier_str_mv MÜLLER, Júlia Marina. A influência do processo de desaluminização na estrutura, acidez e propriedade catalítica de zeólitas. 2017. xix, 131 f., il. Tese (Doutorado em Química)—Universidade de Brasília, Brasília, 2017.
url http://repositorio.unb.br/handle/10482/23366
http://dx.doi.org/10.26512/2017.02.T.23366
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UnB
instname:Universidade de Brasília (UnB)
instacron:UNB
instname_str Universidade de Brasília (UnB)
instacron_str UNB
institution UNB
reponame_str Repositório Institucional da UnB
collection Repositório Institucional da UnB
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UnB - Universidade de Brasília (UnB)
repository.mail.fl_str_mv repositorio@unb.br
_version_ 1810580740308467712

Registros relacionados