Catalisadores de paladio-cobre suportados sobre silica e niobia
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 1999 |
Tipo de documento: | Tese |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) |
Texto Completo: | https://hdl.handle.net/20.500.12733/1588502 |
Resumo: | Orientadores: Antonio Jose Gomez Cobo, Gilberto Marques da Cruz |
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Catalisadores de paladio-cobre suportados sobre silica e niobiaCatalisadores de metalPaládioCobreSílicaCompostos de nióbioDesidrogenaçãoOrientadores: Antonio Jose Gomez Cobo, Gilberto Marques da CruzTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia QuimicaResumo: Catalisadores monometálicos de paládio, cobre e paládio-cobre suportados sobre silica e nióbia foram preparados com teores de 0,5% ou 3% de Pd e 3% de Cu (% em massa). O método de impregnação ou coimpregnação seca foi empregado, utilizando-se como precursores: cloreto de paládio e sulfato de cobre. Os sólidos foram secados e submetidos a tratamentos térmicos distintos, a 300°C, sendo eles: calcinação sob ar sintético, redução sob hidrogênio ou uma associação desses. Estes catalisadores foram submetidos a análise química elementar, quimissorção de hidrogênio, titulação hidrogênio-oxigênio, microscopia eletrônica de transmissão, espectrometria dispersiva de energia acoplada ao microscópio eletrônico de varredura, redução à temperatura programada e EXAFS. Testes catalíticos foram realizados com a reação de desidrogenação do cicloexano, e uma avaliação destes catalisadores foi realizada na reação de oxidação parcial do benzeno a fenol. Os catalisadores monometálicos com 0,5% de paládio suportado apresentaram dispersões metálicas em tomo de 20%, enquanto aqueles com 3% de Pd apresentaram valores menores, em tomo de 7%, independentemente dos suportes utilizados ou dos tratamentos térmicos a que foram submetidos. Tais dispersões foram determinadas pelas técnicas de adsorção de gases. A análise de catalisadores suportados sobre silica por microscopia eletrônica de transmissão confirmou tais resultados. Os catalisadores calcinados e reduzidos foram submetidos a análise por redução à temperatura programada, e os perfis indicaramuma interação entre os dois metais suportados ...Observação: O resumo, na íntegra, poderá ser visualizado no texto completo da tese digitalAbstract: Palladium catalysts, copper and palladium-copper supported on silica and niobia were prepared with metallic contents of 0,5% or 3% of Pd and 3% of Cu (% mass). The incipient impregnation or coimpregnation method by using palladium chloride and copper sulfate was employed. After its drying, different thermal treatments at 3000C were carried out: calcination under synthetic air flow, reduction under hydrogen flow and its associations. These catalysts were characterized by inductively coupled plasma-atomic emission spectrometry, hydrogen chemisorption, H2-02 titration, transmission electron microscopy, energy dispersive spectrometry by scanning electron microscopy, temperature programmed reduction and extended X-ray absorption fine structure. The catalytic systems had its activities evaluated in the cyclohexane dehydrogenation and benzene oxidation reactions. The chemisorption results indicated that the metallic dispersion decreased from 20% to 7% when the content of Pd was increased from 0.5% to 3%. Such results were confirmed by transmission electron microscopy in specific case of Pd/Si¿O IND. 2¿ TPR analysis of calcined and reduced catalysts suggested a possible interaction among the two supported metaIs. EXAFS characterization of silica supported systems confirmed the formation of Pd-Cu alloys in the bimetallic systems with high Pd or Cu contents. With regard to Pd/Nb20s catalysts, the tumover number obtained in the cyclohexane dehydrogenation at 300°C was 40% higher than those obtained with the Pd/Si¿O IND. 2¿ systems. ...Note: The complete abstract is available with the full electronic digital thesis or dissertationsDoutoradoSistemas de Processos Químicos e InformáticaDoutor em Engenharia Química[s.n.]Gomez Cobo, Antonio José, 1957-Cruz, Gilberto Marques daValença, Gustavo PaimCunha, David dos SantosCortez, Gilberto GarciaMoura, Luiz FernandoUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Faculdade de Engenharia QuímicaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASRoma, Marivone Nunho Sousa de Camargo19991999-12-15T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf146p. : il.(Broch.)https://hdl.handle.net/20.500.12733/1588502ROMA, Marivone Nunho Sousa de Camargo. Catalisadores de paladio-cobre suportados sobre silica e niobia. 1999. 146p. Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Quimica, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1588502. Acesso em: 2 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/186680porreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2017-02-18T03:06:13Zoai::186680Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2017-02-18T03:06:13Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false |
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