Efeito da concentração de Ni e Co suportados em óxidos de céria nanoestruturados na reforma de compostos modelo do bio-óleo

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Pinto, Felipe Moreira, 1988-
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/4725
Resumo: Orientador: Daniela Zanchet
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spelling Efeito da concentração de Ni e Co suportados em óxidos de céria nanoestruturados na reforma de compostos modelo do bio-óleoEffect of loading of Ni e Co supported in nanostructured ceria oxides in the reform of bio-oil model compoundsHidrogênioBio-óleoÓxidos de cérioCatáliseNanoestruturaHydrogenBio-oilCerium oxideCatalysisNanostructuresOrientador: Daniela ZanchetTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de QuímicaResumo: A necessidade de um combustível ambientalmente amigável e não dependente do petróleo move a chamada "economia do hidrogênio". A produção de hidrogênio a partir da reforma de bio-óleo tem atraído a atenção por ter balanço de CO2 igual a zero. O bio-óleo é constituído majoritariamente de água, etanol e ácidos de cadeia curta, e por isso, o etanol e o ácido acético são utilizados como moléculas modelos para se estudar a reforma catalítica do bio-óleo. O uso de metais não nobres, como Ni e Co, suportados sobre óxidos com baixas taxas de acumulação de carbono como o CeO2 são amplamente investigados e apontados como opções viáveis. Catalisadores com diferentes teores de Ni e Co suportados em nanoestruturas de CeO2 foram caracterizados e testados frente as reações de reforma a vapor de etanol (RVE) e ácido acético (RVHAc). A variação no teor dos metais impregnados proporcionou a formação de duas populações de espécies, uma de menor tamanho e maior contato com o CeO2 e outra com características bulk. Para os catalisadores de Ni, a presença de uma espécie não estequiométrica (Nisup) resultou em menor formação de CH4 e de depósitos de coque, que são produtos indesejados; por outro lado, resultou em uma rápida desativação em condições reacionais abaixo de 300 0C pela oxidação dessas pequenas partículas que são altamente reativas. No caso dos catalisadores impregnados com Co, houve a formação de duas espécies distintas de óxido de cobalto (Co3+ e Co2+), sendo a segunda favorecida principalmente na amostra com menor teor de metal, que a exemplo do Ni, depositou menos carbono em condições reacionais e se desativou mais rapidamente. Realizando os mesmos testes reacionais com a adição de excesso de H2, onde a oxidação das partículas menores não ocorre, foi observado que os catalisadores com 10 e 1% de metal apresentaram conversão e distribuição de produtos similares, sugerindo que as partículas menores são as mais ativas e desempenham papel principal no mecanismo reacionalAbstract: The need for an environmentally friendly fuel and not dependent on the oil moves the so-called hydrogen economy. The production of hydrogen from bio-oil reforming has attracted attention by having a CO2 balance equal to zero. The bio-oil consists mainly of water, ethanol and short chain fatty acids, and therefore, ethanol and acetic acid have been used as model molecules for studying the catalytic reforming of bio-oil. The use of non-noble metals such as Ni and Co supported on oxides with low carbon accumulation rates as CeO2 have been widely investigated and identified as viable options. Catalysts with different Ni content and Co supported on CeO2 nanostructures were characterized and tested against the ethanol steam reforming (RVE) and acetic acid (RVHAc) reactions. The variation in the content of impregnated metals provided the formation of two populations of species, a smaller size and greater contact with the CeO2 and another with bulk characteristics. For Ni catalysts, the presence of a non-stoichiometric species (Nisup) decreased the formation of CH4 and coke deposits, which are unwanted products. On the other hand, it resulted in a rapid deactivation under reaction conditions below 300 0C by the oxidation of these small particles which were highly reactive. In the case of impregnated catalysts Co, there was the formation of two distinct species of cobalt oxide (Co3+ and Co2+) and the second one favored mainly in the sample with a lower metal content. As in the case of Ni, these species deposited less carbon under reaction conditions and deactivated faster. When performing the same reaction tests with the addition of excess H2, in which the oxidation of smaller particles does not occur, it was observed that the catalysts with 10 and 1% metal showed similar conversion and distribution of products, showing that the smallest particles are the most active and play a major role in the reaction mechanismDoutoradoQuímica InorgânicaDoutor em QuímicaCNPQ140532/2012-9CAPES001[s.n.]Zanchet, Daniela, 1972-San Miguel Barrera, Miguel AngelRochet, Amelie ClaireMeira, Débora MottaHori, Carla EponinaUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASPinto, Felipe Moreira, 1988-20222022-05-20T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (226 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/4725PINTO, Felipe Moreira. Efeito da concentração de Ni e Co suportados em óxidos de céria nanoestruturados na reforma de compostos modelo do bio-óleo. 2022. 1 recurso online (226 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/4725. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1244593Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDFporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2022-07-01T10:29:06Zoai::1244593Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2022-07-01T10:29:06Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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