Desenvolvimento de sensor SERS indireto para detecção direta de Hg atmosférico

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Santos, Deysiane Alves Lima dos, 1996-
Data de Publicação: 2023
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/11766
Resumo: Orientador: Italo Odone Mazali
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spelling Desenvolvimento de sensor SERS indireto para detecção direta de Hg atmosféricoDevelopment of indirect SERS sensor for direct detection of atmospheric HgNanobastões de ouroEspalhamento Raman intensificado por superfícieMercúrioAmalgamaçãoGold nanorodsSurface-enhanced Raman scatteringMercuryAmalgamationOrientador: Italo Odone MazaliDissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de QuímicaResumo: O mercúrio (Hg) é considerado um 'poluente global' podendo ser emitido para o ambiente tanto por fontes naturais quanto por fontes antrópicas, sendo a atmosfera seu principal meio de transporte na natureza. O Hg é extremamente tóxico, podendo causar efeitos devastadores nos tecidos cerebrais e danos neurológicos. Este trabalho apresenta o desenvolvimento de um sensor de espalhamento Raman intensificado por superfície (SERS) indireto para a detecção direta de mercúrio elementar gasoso (Hg(g)) utilizando nanobastões de ouro (AuNRs). A detecção é baseada no efeito de supressão plasmônicas dos AuNRs durante o processo de formação da amálgama Au-Hg. Para o desenvolvimento do sensor, AuNRs foram sintetizados e caracterizados por espectroscopia ultravioleta visível e microscopia eletrônica de transmissão. Posteriormente, os AuNRs foram depositados sobre a superfície de um substrato de Si funcionalizado com uma solução de 3-(mercaptopropil)-trimetoxissilano (MPTMS), seguido da deposição da molécula-sonda Rodamina 6G (R6G). Os substratos SERS de Si-MPTMS/AuNRs/R6G foram avaliados através da espectroscopia Raman antes e após a exposição dos mesmos em atmosfera de Hg(g). Os resultados obtidos por mapeamento SERS revelaram uma boa reprodutibilidade e repetibilidade do sinal SERS para a R6G antes da exposição do Hg(g). Posteriormente, os substratos de Si-MPTMS/AuNRs/R6G foram expostos a quantidades controladas de Hg(g) que variaram de 0,08 a 38,10 µg. Os resultados apresentaram uma redução na intensidade SERS à medida que a quantidade de Hg(g) é aumentada. Adicionalmente, simulações e cálculos teóricos obtidos por Aproximação por Dipolo Discreto (DDA) e DFT foram realizados para melhor interpretação dos processos de amalgamação Au-Hg e da diminuição da intensidade SERS. Os resultados de DDA indicaram que o processo de amalgamação ocorre tanto pelos fenômenos de adsorção quanto de difusão nas nanoestruturas de AuNRs, levando a redução da intensidade SERS. As análises de microscopia eletrônica de varredura confirmaram a alteração da morfologia de nanobastões para nanoesferas. Os resultados de DFT mostraram que o processo de difusão do Hg para o interior dos AuNRs é energeticamente desfavorável e, portanto, ocorre de maneira mais lenta. Assim, os resultados apresentados nessa tese revelam que a estratégia de fabricação dos substratos SERS proposto (Si-MPTMS/AuNRs/R6G) para detecção de Hg(g) foram eficientes, com uma boa reprodutibilidade e sensibilidadeAbstract: Mercury is considered a 'global pollutant' and can be emitted into the environment by both natural and anthropic sources, the atmosphere being its main means of transport in nature. Hg(g) is extremely toxic and can have devastating effects on brain tissues and neurological damage. This work presents the development of an indirect surface-enhanced Raman scattering (SERS) sensor for the direct detection of Hg(g) using gold nanorods (AuNRs). The detection is based on the plasmonic suppression effect of AuNRs during the Au-Hg amalgam formation process. For the development of the sensor, AuNRs were synthesized and characterized by ultraviolet visible spectroscopy and transmission electron microscopy. Subsequently, the AuNRs were deposited on the surface of a Si substrate functionalized with a solution of 3-(mercaptopropyl)-trimethoxysilane (MPTMS), followed by the deposition of the probe-molecule Rhodamine 6G (R6G). Si-MPTMS/AuNRs/R6G SERS substrates were evaluated by Raman spectroscopy before and after exposure to Hg(g) atmosphere. The results obtained by SERS mapping revealed good reproducibility and repeatability of the SERS signal for R6G before Hg(g) exposure. Subsequently, the Si-MPTMS/AuNRs/R6G substrates were exposed to controlled amounts of Hg(g) ranging from 0.08 to 38.10 µg. The results showed a reduction in SERS intensity as the amount of Hg(g) is increased. Additionally, simulations and theoretical calculations obtained by Discrete Dipole Approximation (DDA) and DFT were performed to better interpret the Au-Hg amalgamation processes and the decrease in SERS intensity. The DDA results indicated that the amalgamation process occurs by both adsorption and diffusion phenomena in the AuNRs nanostructures, leading to reduction in SERS intensity. Scanning electron microscopy analyzes confirmed the change in the morphology of AuNRs to nanospheres. The DFT results showed that the Hg diffusion process into the AuNRs is energetically unfavorable and, therefore, occurs more slowly. Thus, the results presented in this thesis reveal that the manufacturing strategy of the proposed SERS substrates (Si-MPTMS/AuNRs/R6G) for Hg(g) detection were efficient, with good reproducibility and sensitivityMestradoQuímica InorgânicaMestra em QuímicaCNPQ161827/2021-7[s.n.]Mazali, Italo Odone, 1972-Sousa Filho, Paulo Cesar deSant'Ana, Antonio CarlosUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASSantos, Deysiane Alves Lima dos, 1996-20232023-07-28T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf1 recurso online (90 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/11766SANTOS, Deysiane Alves Lima dos. Desenvolvimento de sensor SERS indireto para detecção direta de Hg atmosférico. 2023. 1 recurso online (90 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/11766. 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