Sondando graus de liberdade eletrônicos, magnéticos e estruturais de novos materiais utilizando técnicas de difração e espectroscopia

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Souza, Rodolfo Tartaglia, 1994-
Data de Publicação: 2024
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/20383
Resumo: Orientadores: Eduardo Granado Monteiro da Silva, Gilberto Fernandes Lopes Fabbris
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spelling Sondando graus de liberdade eletrônicos, magnéticos e estruturais de novos materiais utilizando técnicas de difração e espectroscopiaProbing electronic, magnetic, and structural degrees of freedom of new materials using diffraction and spectroscopic techniquesLuz síncrotronEstrutura magnéticaAcoplamento fônon-fônonAcoplamento elétron-fônonModelo de KitaevSynchrotron lightMagnetic structurePhonon-phonon couplingElectron-phonon couplingKitaev modelOrientadores: Eduardo Granado Monteiro da Silva, Gilberto Fernandes Lopes FabbrisTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP), Instituto de Física Gleb WataghinResumo: Em materiais quânticos, a competição ou cooperação entre diferentes graus de liberdade é responsável pela gama de estados fundamentais complexos encontrados nesses sistemas. Além de serem interessantes do ponto de vista de ciência fundamental, muitos desses fenômenos possuem apelo tecnológico. Para compreender completamente as propriedades macroscópicas que emergem desses sistemas, uma compreensão profunda em nível microscópico é necessária. Assim, nessa tese, estudamos alguns materiais quânticos com perguntas em aberto acerca de suas propriedades magnéticas, eletrônicas e térmicas utilizando técnicas de difração e absorção de raios-X e espectroscopia Raman. Para o composto HoNiSi$_{3}$, com temperaturas de ordenamento magnético distintas para cada componente da magnetização, nossas medidas de difração magnética ressonante de raios-X revelaram que, em ambas as transições, a estrutura magnética é comensurável com a estrutura cristalina, formada por planos ferromagnéticos empilhados em uma sequência $\uparrow\downarrow\uparrow\downarrow$ ao longo do eixo $\vec{b}$, diferindo apenas na direção do momento magnético. Os compostos $AD_{2}$O$_{6}$ ($A$ = Ni, Co, Zn; $D$ = Sb, Ta) e CaMn$_{2}$Bi$_{2}$ foram estudados utilizando espectroscopia Raman. No primeiro caso identificamos um modo óptico e a presença de uma alta densidade de estados fonônicos na região de baixas frequências, indicando um acoplamento entre o fônon óptico e os acústicos. Essa interação resulta em uma supressão da condutividade térmica desses materiais em relação aos compostos com Sb. Além disso, o modo óptico de mais baixa energia possui um comportamento similar a um \textit{soft mode}, sugerindo que os materiais à base de Ta estão próximos de uma transição de fase estrutural. Para CaMn$_{2}$Bi$_{2}$, com um possível \textit{gap} de hibridização, a variação da largura de um dos modos vibracionais da amostra apresenta uma mudança abrupta no seu comportamento compatível com a presença de um $gap$ de energia cujo valor está em bom acordo com os valores obtidos através de medidas de transporte elétrico. Também observamos a presença de uma excitação que desaparece na transição antiferromagnética do composto, compatível com uma excitação de dois mágnons. Por fim, realizamos medidas de absorção e difração de raios-X em Na$_{2}$IrO$_{3}$, com possíveis interações magnéticas do tipo Kitaev, até 100 GPa. Para pressões menores que 30 GPa, o momento magnético total do íon de Ir permanece constante, mas acima dessa pressão temos uma diminuição drástica do seu valor e das interações antiferromagnéticas, que parecem saturar acima de 60 GPa. Além disso, essa redução drástica tanto no momento magnético do Ir quanto nas interações entre eles ocorre justamente na faixa de pressões em que observamos uma possível transição de fase estrutural, sugerindo que essa redução está associada à formação de dímeros de IrAbstract: The competing or cooperative character between different degrees of freedom drives complex ground states in quantum materials. Besides their importance on a fundamental level, most of those phenomena also have technological applications. Thus, to fully comprehend the emergent macroscopic properties of these systems, a deep understanding of them on a microscopic level is needed. Therefore, in this thesis, we study some quantum materials with open questions about their magnetic, electronic, and thermal properties using X-ray diffraction and absorption techniques and Raman spectroscopy. For HoNiSi$_{3}$, where each component of the magnetic moment orders at a specific temperature, resonant X-ray magnetic diffraction measurements revealed that, in both transitions, the magnetic structure is commensurate with the crystalline structure, characterized by ferromagnetic planes stacked in a $\uparrow\downarrow\uparrow\downarrow$ sequence along the $\vec{b}$ axis, differing only in the direction of the magnetic moment. The compounds $AD_{2}$O$_{6}$ ($A$ = Ni, Co, Zn; $D$ = Sb, Ta) and CaMn$_{2}$Bi$_{2}$ were studied using Raman spectroscopy. In the first case, we identified an optical mode and the presence of a high phonon density of states in the low-frequency region, indicating a coupling between the optical and the acoustic phonons. The interaction results in a suppression of the thermal conductivity of these materials compared to the Sb-based samples. Additionally, the lowest energy optical mode behaves as a soft mode, suggesting that the Ta-based materials are close to structural phase transition. For CaMn$_{2}$Bi$_{2}$, with a possible hybridization gap, the width of one of its vibrational modes exhibits an abrupt change in its behavior consistent with an energy gap in the electronic structure, in good agreement with gap values obtained through electrical transport measurements. We also observed the presence of an excitation that disappears in the antiferromagnetic transition of the compound, consistent with a two-magnon excitation. Finally, we performed X-ray absorption, X-ray Magnetic Circular Dichroism, and X-ray diffraction measurements on Na$_{2}$IrO$_{3}$ powder samples, where Kitaev type interactions are potentially present, up to 100 GPa. For pressures lower than 30 GPa, the total magnetic moment of the Ir ion remains constant, but above this pressure, there is a drastic decrease in its value and in the antiferromagnetic interactions, which seem to saturate above 60 GPa. Also, this drastic reduction in both the Ir magnetic moment and the exchange interactions between them occurs precisely in the pressure range where we observe a structural phase transition, suggesting that this reduction is associated with the formation of Ir dimersAbertoDoutoradoFísicaDoutor em FísicaFAPESP2019/10401-9; 2021/11170-0CNPQ140726/2019-5[s.n.]Silva, Eduardo Granado Monteiro da, 1974-Fabbris, Gilberto Fernandes Lopes, 1986-Brum, José AntônioCezar, Júlio CriginskiAyala, Alejandro PedroBittar, Eduardo MatzenbacherUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Física Gleb WataghinPrograma de Pós-Graduação em FísicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASSouza, Rodolfo Tartaglia, 1994-20242024-05-17T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (155 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/20383SOUZA, Rodolfo Tartaglia. Sondando graus de liberdade eletrônicos, magnéticos e estruturais de novos materiais utilizando técnicas de difração e espectroscopia. 2024. 1 recurso online (155 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP), Instituto de Física Gleb Wataghin, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/20383. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1396785Cover: https://repositorio.unicamp.br/capa/capa?codigo=1396785porreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2024-08-23T14:40:15Zoai::1396785Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2024-08-23T14:40:15Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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