Efeitos de campo cristalino e rattling modes em skutterudites

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Garcia, Fernando Assis, 1982-
Data de Publicação: 2010
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1613815
Resumo: Orientador: Carlos Rettori
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spelling Efeitos de campo cristalino e rattling modes em skutteruditesCrystal field and rattling mode effects in skutteruditesCampos cristalinosRessonância de spin eletrônicoFônonsEfeito KondoCrystalline fieldElectronic spin resonancePhononsKondo effectOrientador: Carlos RettoriTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb WataghinResumo: Esta tese aborda o problema geral dos efeitos de campos cristalino e rattling modes em compostos do tipo skutterudite. Emprega, predominantemente, a técnica de ressonância de spin eletrônico (ESR, ou EPR na literatura clássica) a fim de sondar a simetria local dos estados eletrônicos associados a íons de terras raras nestes compostos e investigar as inomogeneidades decorrentes da dinâmica (rattling modes) destes íons. Desenvolvemos o nosso estudo predominantemente sob o sistema Ce1-xRxFe4P12 (R = Gd, Dy, Er, Yb), usualmente descrito como um semicondutor com gap G ¿ 0.15 eV. Nossos resultados apontam que a correta determinação dos efeitos de campo cristalino requer uma nova abordagem no estudo de compostos com simetria Th. O grupo pontual Th é um dos cinco grupos pontuais cúbicos (O, Oh, T, Th, Td) e é obtido pelo produto T x sh, onde T descreve a simetria de um tetraedro regular. Desta maneira, Th não possui as operações 6C4 e 3C¿2 e precisamos utilizar um novo parâmetro de sexta ordem para descrever todos os invariantes da simetria do grupo pontual Th Este novo parâmetro causa uma mistura na simetria do estado fundamental de sistemas cúbicos que dá origem a fenômenos não triviais discutidos na tese. Resultado igualmente importante é que, a partir do estudo deste novo parâmetro, fomos capazes de mapear a inomogeneidade de campo cristalino decorrente da dinâmica dos íons de terra rara. Desta maneira, a técnica de ESR foi utilizada pela primeira vez no estudo da dinâmica de íons em sistemas do tipo gaiola. Os estudos em sistemas S (L = 0) mostraram ainda que os efeitos desta dinâmica nos espectros de ESR não depende da presença deste parâmetro, sendo algo mais geral. Esta tese examina estes dois importantes aspectos relacionados a estrutura cristalina da família das skutterudites e discute estes resultados no contexto das possíveis aplicações destes compostos na construção de dispositivos termoelétricos e também no estudo de fenômenos fortemente correlacionadosAbstract: This thesis addresses the general problem of crystall field effects and rattling modes in skut- terudite compounds. It employs, predominantly, the electron spin resonance technique (ESR or EPR, in the classical literature) aiming to probe the local point symmetry of the electronic states associated to the rare earth ions and the inohomogenities implied by their dynamics (rattling modes). Our study was mainly directed to the Ce 1-xRxFe4P12 (R = Gd, Dy, Er, Yb) compounds, usually described as a small gap semiconductor (G ¿ 0.15 eV). Our results pointed that the correct determination of the crystall field effects requires a new approach in the case of compounds with Th symmetry. The point group Th is one the five cubic point groups (O, 0h, T, Th, Td) being generated by the product T x sh, where T describes the full symmetry of a regular tetrahedron. In this sense, Th lacks the symmetry operations 6C4 e 3C¿2 and we need a new sixth order parameter, to describe all the invariants of point group T^ symmetry. This new parameter gives rise to a mix of the ground state symmetry of cubic systems, implying in non trivial phenomena discussed in this these. Interesting enough, following these results, we were able to map the crystall field ino-homogenities due to the dynamics of the rare earth ion within the skutterudite cage. In this sense, the ESR techinique was introduced as a probe to the guest ion dynamics in cage systems. Investigation of S systems (L = 0) showed that the effects of this dynamics in our experiment does not require the presence of this new sixth order parameter, being associated to a more general role of the rattling modes. We examine these two important aspects related to crystal structure of the skutterudite family and discuss the results in the context of possible applications of these compounds in the construction of thermoelectric devices and also in the study of strongly correlated phenomenaDoutoradoFísica da Matéria CondensadaDoutor em Ciências[s.n.]Rettori, Carlos, 1941-Antunez de Mayolo, Carlos Manuel GilesLima, Oscar Ferreira deContinentino, Mucio AmadoMartinho, Herculano da SilvaUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Física Gleb WataghinPrograma de Pós-Graduação em FísicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASGarcia, Fernando Assis, 1982-2010info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf89 f. : il.https://hdl.handle.net/20.500.12733/1613815GARCIA, Fernando Assis. Efeitos de campo cristalino e rattling modes em skutterudites. 2010. 89 f. Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1613815. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/780907porreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2019-06-04T13:34:11Zoai::780907Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2019-06-04T13:34:11Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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