Conversão de etanol com o uso de catalisadores hidroxiapatita substituídos com níquel e cobre : Ethanol conversion over hydroxyapatite-based catalysts substituted with nickel and copper

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Borsoni, Ludmila Oliveira, 1991-
Data de Publicação: 2018
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1634817
Resumo: Orientador: Gustavo Paim Valença
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Neste estudo foram sintetizadas hidroxiapatitas (HAP), Ca10(PO4)6(OH)2, substituídas cationicamente com metais de transição de menor raio iônico: Ni2+ e Cu2+ em quantidades nominais de 5%at. Os sólidos foram sintetizados por coprecipitação com controle de pH pela adição de solução de amônia (NH4OH), a partir de soluções de nitrato de cálcio tetra-hidratado, Ca(NO3)2.4H2O; hidrogenofosfato de di-amônio, (NH4)2HPO4; e nitratos dos metais substituintes, Ni(NO3)2·H2O e Cu(NO3)2?6H2O. Os resultados de difração de raios-X confirmam a formação de fase pura de HAP. Resultados de FTIR confirmam a presença dos grupos funcionais inerentes à hidroxiapatita, hidroxila e fosfato. Os catalisadores sintetizados possuem valores de superfície compatíveis com os da literatura. TGA confirmou estabilidade térmica dos catalisadores nas condições de síntese e durante a reação. Verificou-se que o balanço de sítios ácidos e básicos se difere conforme a amostra analisada, entretanto não influencia a seletividade dos produtos dentre as reações de desidrogenação, desidratação e de condensação. Para todos os catalisadores, a produção de 1-buteno ocorre de maneira inversa em relação à obtenção de acetaldeído. Este é um grande indicativo de que o 1-buteno é produto do acetaldeído, podendo ser um produto direto ou também produto de reação em série a partir do etanol. Para catalisadores na ausência de níquel há o aumento da produção de 1-buteno conforme o acetaldeído diminui em seletividade. Desta maneira, o níquel apresenta papel importante na seletividade de produtos, pois os catalisadores com Ni invertem o sentido desta tendência. Para todos os casos, o etileno se comporta como um produto de reação paralela, não apresentando nenhum tipo de competiçãoAbstract: Substitution on hydroxyapatite catalysts (HAP), Ca10(PO4)6(OH)2 was investigated through inclusion of cations with shorter radii than Ca2+, Ni2+, and Cu2+ for the conversion of ethanol to hydrocarbons. Results confirm the formation of HAP as a single phase on X-Ray Diffraction (XRD). Sites balance was different for each sample, showing the strength potential of acid and base sites of HAP. HAP-based catalysts (Ca10-xMex (PO4)6(OH)2) were synthesized by coprecipitation method, with the addition of the precursors calcium nitrate, Ca(NO3)2.4H2O; diammonium hydrogen phosphate, (NH4)2HPO4; and the substitute metals nitrates, Ni(NO3)2·H2O and Cu(NO3)2?6H2O. The pH was controlled by a constant addition of ammonia solution. FTIR results confirm the presence of functional groups inherent to HAP, hydroxyl and phosphate. Characterization results, as surface area and pore dimension were in accord to the bibliography. Thermogravimetric analyses certified the thermal stability of the solids, during the synthesis and reaction. Beyond the ability of HAP to permit both acid and base reactions, substitution in the structure induces variation in the sites balance, resulting in different products, such as ethylene, acetaldehyde and 1-butene, showing differently dehydration and dehydrogenation as results. Sites balance were different for each sample, however this is not the main cause for the products selectivities among dehydration, dehydrogenation and condensation reactions. In all catalysts the products 1-butene and acetaldehyde are obtained inversely each other. This is a strong indication that 1-butene is a direct product of acetaldehyde or an ethanol product of serial reaction. For catalysts in absence of nickel the production of 1-butene increases, while acetaldehyde selectivity drops. So, the main factor of significance in those reactions is the presence of Ni, because this metal allows the inversion of this behavior in selectivity. Ethylene is a side product which does not presents any influenceMestradoEngenharia QuímicaMestra em Engenharia QuímicaCAPES33003017034P8[s.n.]Valença, Gustavo Paim, 1960-Doubek, GustavoVillanueva, Sandra Bizarria LopesUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Faculdade de Engenharia QuímicaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASBorsoni, Ludmila Oliveira, 1991-20182018-07-31T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf1 recurso online (108 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/1634817BORSONI, Ludmila Oliveira. Conversão de etanol com o uso de catalisadores hidroxiapatita substituídos com níquel e cobre: Ethanol conversion over hydroxyapatite-based catalysts substituted with nickel and copper. 2018. 1 recurso online (108 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1634817. 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