Catalisadores nanoestruturados de platina em céria aplicados à reação de oxidação preferencial de monóxido de carbono (PROX-CO)

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Carvalho, Diego Rodrigues de, 1988-
Data de Publicação: 2017
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1632786
Resumo: Orientador: Daniela Zanchet
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Para estudo de comparação foi sintetizada uma amostra por impregnação úmida do sal de platina (Pt-Ce). Os materiais produzidos foram caracterizados por diversas técnicas, no qual podemos destacar a microscopia por transmissão (TEM) que comprovou a estrutura esférica nanoestrutura do suporte de céria e a análise de XANES na borda L3 do cério mostrou que a formação do CeO2 ocorre durante a calcinação e não durante a síntese hidrotérmica. Os dados de fluorescência (XRF) comprovaram que o teor de platina estar próximo ao valor nominal (1 % m/m) em todas as amostras e somente a amostra Pt-Ce possui cloro residual. O estudo sobre a platina foi realizado utilizando redução a temperatura programada (TPR), XANES e EXAFS na borda da platina e adsorção/dessorção de CO acompanhada por infravermelho por refletância difusa (DRIFT); a partir dos resultados destas técnicas foi possível obtermos informações que nos levaram a um melhor conhecimento das propriedades estruturais e eletrônicas dos catalisadores produzidos, principalmente a importância a interface metal-suporte e a interferência do cloro residual nestas propriedades. Os materiais de platina em óxido de cério sem cloro residual foram ativos na reação de PROX-CO, tendo conversão de CO máxima entre 60-80% em temperaturas entre 80-120 °C; o catalisador que possui cloro residual apresentou uma conversão máxima de CO de 50 % a 140 °C. A partir dos estudos das variáveis operacionais como composição gasosa de entrada, fluxo total dos gases, massa de catalisador e temperatura, foi possível obter informações cinéticas, como a energia de ativação aparente e ordens de reação para o CO e O2 na oxidação de CO em condições de PROX-CO. Estes dados foram importantes para entendermos o mecanismo da reação sobre catalisadores de metais nobres suportados em óxidos redutíveis, tendo como modelo os catalisadores de platina em óxido de cérioAbstract: Catalysts based on platinum and cerium oxide were synthesized by the hydrothermal method assisted by glucose and these catalysts were applied in the reaction of preferential oxidation of carbon monoxide (PROX-CO). Through this synthesis method, it was generated with the bare support and two Pt supported catalysts, using either salt of platinum or nanoparticles as platinum source (Pt@Ce, npPt@Ce). For comparison, a sample was synthesized by wet impregnation of the platinum salt (Pt-Ce). The materials produced were characterized by several techniques, such as transmission microscopy (TEM) that proved the spherical morphology of the nanostructure ceria support and the XANES analysis at the L3-Ce that showed that the formation of CeO2 occurs during the calcination and not during the hydrothermal synthesis. The fluorescence data (XRF) proved that the amount of platinum was close to the nominal value (1% w/w) in all samples and only the Pt-Ce sample had residual chlorine. The study about platinum was performed using programmed temperature reduction (TPR), XANES and EXAFS at the platinum edge and adsorption/desorption of CO accompanied by diffuse reflectance infrared spectroscopy (DRIFT). From the results it was possible to understand the structural and electronic properties of the catalysts, mainly the importance of the metal-support interface and the interference of residual chlorine in these properties. The chlorine-free platinum cerium oxide materials were active in the PROX-CO reaction, having maximum CO conversion between 60-80% at temperatures between 80-120 °C; the catalyst with residual chlorine showed maximum CO conversion of 50% at 140 °C. From the evaluation of the operational variables of the reaction such as the gas composition at inlet, the total gas flow, catalyst mass and temperature, it was possible to obtain kinetic parameters such as apparent activation energy and reaction orders for CO and O2 in the oxidation of CO under PROX-CO conditions. These data contributed to the understanding of the PROX-CO reaction mechanism on noble metal catalysts supported in reducible oxides, through a model catalyst based on platinum - cerium oxideDoutoradoQuímica InorgânicaDoutor em CiênciasFAPESP2011/50727-9[s.n.]Zanchet, Daniela, 1972-Noronha, Fabio BellotBueno, Jose Maria CorreaSan Miguel Barrera, Miguel AngelMazali, Italo OdoneUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). 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