Desvendando os mecanismos eletroquímicos em catalisadores de baterias lítio-oxigênio

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Miranda, André Navarro de, 1989
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/12600
Resumo: Orientadores: Gustavo Doubek, Cristiane Barbieri Rodella
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spelling Desvendando os mecanismos eletroquímicos em catalisadores de baterias lítio-oxigênioUnraveling the electrochemical mechanisms in lithium-oxygen battery catalystsBaterias de lítioBateriasLítioOxigênioBatteriesLithiumOxygenOrientadores: Gustavo Doubek, Cristiane Barbieri RodellaTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Faculdade de Engenharia QuímicaResumo: Baterias Li-O2 são promissoras substitutas das atuais baterias de Li-íon. Considerando sua alta densidade energética teórica, elas podem ser utilizadas para aumentar significativamente a autonomia dos futuros veículos elétricos e sistemas estacionários. Todavia, o baixo desempenho prático ainda as impede de serem empregadas em escala industrial. As baterias de Li-O2 são compostas essencialmente de um eletrodo de lítio metálico, um eletrólito e um eletrodo poroso que adsorve oxigênio. Ao último, são acrescidos catalisadores, de modo a diminuir os sobrepotenciais de carga e descarga da bateria, assim como aumentar seu número de ciclos. Um catalisador formado pelo espinélio de cobalto, manganês e alumínio (Co2Mn0,5Al0,5O4) foi sintetizado e disperso em uma matriz de nanotubos de carbono. Ineditamente, este cátodo foi testado e analisado em uma bateria Li2O2. Após os ensaios de carga e descarga, observou-se que o cátodo com o espinélio, em relação aos eletrodos sem o catalisador, apresentou o dobro da capacidade, reduziu os sobrepotencial da descarga, aumentou a reversibilidade da célula e quadruplicou o número de ciclos da bateria. Desta forma, provou-se que o espinélio Co2Mn0,5Al0,5O4 funciona como catalisador bifuncional nas reações de redução e oxidação de oxigênio nas baterias Li-O2. Para compreender os mecanismos de reação que ocorrem no processo, diferentes designs de células foram desenvolvidos. Após extensiva caracterização do óxido e realização de micro-XANES por TXM in situ concluiu-se que as vacâncias de oxigênio e de cátion presentes no material diminuem a barreira de adsorção do lítio e oxigênio e catalisam a formação e decomposição do Li2O2Abstract: Li-O2 batteries are promising substitutes for Li-ion batteries. They could be used in electrical vehicles and in stationary stations in the future due the high energy capacity. However, the low practical performance still stunts industrial scale production. Li-O2 batteries are essentially constituted by a metallic lithium anode, an electrolyte and a porous cathode for oxygen adsorption. Catalysts are added to the cathode to reduce the charge and discharge overpotentials and to increase the batteries working life. A cobalt-manganese-aluminum catalyst (Co2Mn0.5Al0.5O4) was synthesized and incorporated in a carbon nanotubes’ matrix. For the first time, this cathode was tested and analyzed in a Li-O2 battery. After discharge and charge tests, it was observed that this new cathode, compared to cathodes without the catalyst, showed twice the capacity, lower overpotentials, high reversibility and four times more cycles. In this way, it was proved that the spinel Co2Mn0.5Al0.5O4 acts as bifunctional catalyst in the oxygen reduction and evolution reactions. To understand the chemical mechanisms that happen in this cell, multiple cell designs were developed. After extensive characterization of the oxide and micro-XANES by TXM in situ experiments, it was concluded that the oxygen and cation vacancies found in the material decrease the oxygen adsorption barrier, which catalyzes the Li2O2 formation and decompositionDoutoradoEngenharia QuímicaDoutor em Engenharia QuímicaCAPESs 88882.329715/2019-01; 88887.572604/2020-00[s.n.]Doubek, Gustavo, 1984-Rodella, Cristiane Barbieri, 1971-Vernilli Junior, FernandoNeckel, Itamar TomioSuppino, Raphael SoeiroFigueroa, Santiago José AlejandroUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Faculdade de Engenharia QuímicaPrograma de Pós-Graduação em Engenharia QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASMiranda, André Navarro de, 198920222022-08-03T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (109 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/12600MIRANDA, André Navarro de. 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