Aplicações da cromatografia gasosa bidimensional abrangente acoplada à espectrometria de massas em investigações petroleômicas

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Ballen Castiblanco, Julian Eduardo, 1989-
Data de Publicação: 2023
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/16715
Resumo: Orientador: Leandro Wang Hantao
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A tese foi subdividida em três aplicações, nas quais foram estudadas amostras de diferentes cortes de petróleo por meio de GC×GC acoplada a espectrômetros de massas de alta e baixa resolução. Na primeira aplicação é apresentada a elaboração de curvas de destilação simulada de compostos heteroatômicos presentes em três cortes de petróleo (óleo bruto, gasóleo e diesel). Para alcançar esse objetivo, foi realizada a otimização do método cromatográfico e de aquisição do sistema FT-Orbitrap-MS com o intuito de aumentar a detectabilidade dos compostos polares. A detecção dos íons moleculares dos compostos heteroatômicos nos cortes puros, permitiu realizar atribuições de fórmulas moleculares confiáveis, e consequentemente, construir os gráficos de distribuição dos compostos atribuídos em função da sua temperatura de ebulição. Na segunda aplicação foi elaborado um dispositivo microfluídico impresso em 3D para separar os hidrocarbonetos lineares de uma amostra de diesel/biodiesel por processo de cristalização com formação de aduto de ureia. Dentre os materiais testados, o polietileno tereftalato de etileno glicol (PETG) apresentou melhor desempenho na impressão por modelagem por deposição de material fundido (FDM). O método de preparo de amostra otimizado exibiu maior valor para o Analytical Eco-Scale (78 vs. 59) em comparação com o método de referência. A GC×GC, auxiliada por métodos multivariados de processamento de dados, contribuiu para obter uma melhor compreensão do processo molecular subjacente à oclusão do canal em cristais de ureia. Na terceira aplicação, foi calibrado um modelo multivariado baseado na modelagem independente e flexível por analogia de classes orientada por dados (DD-SIMCA), capaz de classificar amostras de água produzida (PW) de acordo com o teor de óleo e graxas (TOG), seguindo o limite estabelecido pela resolução CONAMA 393/2007. A extração do TOG foi feita por microextração em fase sólida no modo headspace (HS-SPME) e otimizada usando planejamento experimental (DOE), sendo a temperatura e tempo de extração os fatores mais relevantes. Os perfis do TOG obtidos por GC×GC, cujo limite de concentração era de 29 mg L-1, foram usados para calibrar e validar o modelo, o qual apresentou 94,3 % de sensibilidade e 95,0 % de especificidade. Por fim, os modelos de classificação de classe única (OCC) se apresentaram como uma proposta interessante para estudos de classificação, além de ser uma alternativa sustentável aos métodos gravimétricos tradicionaisAbstract: This work describes the application of comprehensive two-dimensional gas chromatography coupled to mass spectrometry (GC×GC-MS) in studies related to the characterization of complex samples from the oil and gas industry. The thesis was subdivided into three applications, in which samples from different cuts were studied using GC×GC coupled to high- and low-resolution mass spectrometers. In the first application is presented the preparation of simulated distillation curves of heteroatomic compounds present in three cuts named crude oil, diesel and fuel oil. To achieve this objective, the chromatographic and acquisition method of the FT-Orbitrap-MS system was optimized in order to increase the detectability of polar compounds. The detection of the molecular ions of heteroatomic compounds in the pure cuts made it possible to assign reliable molecular formulas, and consequently, to create distribution graphs of the assigned compounds depending on their boiling temperature. In the second application, a 3D printed microfluidic device was created to separate linear hydrocarbons from a diesel/biodiesel sample through a crystallization process with the formation of a urea adduct. Among the materials tested, polyethylene ethylene glycol terephthalate (PETG) showed the best performance in printing by fused deposition modeling (FDM). The optimized sample preparation method exhibited higher value for Analytical Eco-Scale (78 vs. 59) compared to the reference method. GC×GC, aided by multivariate data processing methods, contributed to gaining a better understanding of the molecular process underlying channel occlusion in urea crystals. In the third application, a multivariate model based on data-driven soft independent modeling of class analogy (DD-SIMCA) was calibrated, capable of classifying produced water (PW) samples according to oil and grease content (TOG), following the limit established by CONAMA resolution 393/2007. The extraction of TOG was performed by solid phase microextraction in headspace mode (HS-SPME) and optimized using design of experiments (DOE), with temperature and extraction time being the most relevant factors. The TOG profiles obtained by GC×GC, whose concentration limit was 29 mg L-1, were used to calibrate and validate the model, which presented 94.3% sensitivity and 95.0% specificity. Finally, one-class classification models (OCC) are an interesting proposal for classification studies, in addition to being a sustainable alternative to traditional gravimetric methodsAbertoDoutoradoQuímica AnalíticaDoutor em CiênciasCAPES88887.339559/2019-00[s.n.]Hantao, Leandro Wang, 1986-Augusto, FabioSabin, Guilherme PostWisniewski Junior, AlbertoSantos, Jandyson MachadoUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASBallen Castiblanco, Julian Eduardo, 1989-20232023-12-12T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (131 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/16715BALLEN CASTIBLANCO, Julian Eduardo. Aplicações da cromatografia gasosa bidimensional abrangente acoplada à espectrometria de massas em investigações petroleômicas. 2023. 1 recurso online (131 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/16715. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1378554porreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2024-04-17T09:43:08Zoai::1378554Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2024-04-17T09:43:08Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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