Propriedades catalíticas e ópticas de nanopartículas de CeVO4 dopadas com lantanídeos e zircônio

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Abdala, Alicya Cristine de Souza, 1995-
Data de Publicação: 2024
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/19008
Resumo: Orientador: Paulo Cesar de Sousa Filho
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spelling Propriedades catalíticas e ópticas de nanopartículas de CeVO4 dopadas com lantanídeos e zircônioCatalytic and optical properties of CeVO4 nanoparticles doped with lanthanides and zirconiumOrtovanadato de cérioEurópioLuminescênciaCerium orthovanadateEuropiumLuminescenceOrientador: Paulo Cesar de Sousa FilhoDissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP), Instituto de QuímicaResumo: A combinação de propriedades ópticas e catalíticas pode gerar respostas termométricas possibilitando, por exemplo, o monitoramento in situ da temperatura local do catalisador para aprimoramento das condições catalíticas e aquisição de informações sobre mecanismos reacionais. Matrizes de CeVO4 são frequentemente reportadas como catalisadores em processos de oxidação e/ou em reações biomiméticas, devido a sua química redox complexa oriunda dos pares Ce3+/Ce4+, V4+/V5+. Apesar de comumente não ser um sólido luminescente, alterações estruturais e na química de defeitos de nanopartículas de CeVO4 podem resultar em propriedades luminescentes nesse material. Com este intuito, nanopartículas de CeVO4 foram sintetizadas com diferentes dopantes, sendo Eu3+ para emissões sob excitação em 280 nm, Yb3+/Er3+ para upconversion sob excitação em 980 nm, e Zr4+ para aumento da concentração de defeitos/vacâncias de oxigênio. Os sólidos foram avaliados com relação às suas propriedades luminescentes e aplicados em processos catalíticos de oxidação seletiva de álcool benzílico a benzaldeído. A síntese por coprecipitação orientou a formação de nanopartículas homogêneas, quasi monocristalinas e de morfologia alongada, com variações de tamanho a depender do pH. Apesar dos sólidos CeVO4:Yb3+,Er3+ não apresentarem luminescência mesmo após recozimento a 900 °C, as dopagens com Eu3+ e Eu3+/Zr4+ conduziram possivelmente a uma das primeiras observações da luminescência de Eu3+ nessa matriz, com dopagens entre 5% a 20% de Eu, permitindo a utilização desse íon como sonda espectroscópica. A dopagem com Zr4+ exibiu uma expressiva melhora em sua atividade oxidante quanto à formação de benzaldeído, mesmo na ausência de oxidantes como H2O2. Portanto, demonstrou-se a possibilidade de combinação de propriedades luminescentes e catalíticas em CeVO4, ressaltando a potencial multifuncionalidade dessa classe de materiaisAbstract: The combination of optical and catalytic properties can generate thermometric responses, enabling in situ monitoring of the local catalyst temperature to enhance catalytic conditions and mechanistic information. CeVO4 matrices are often reported as catalysts in oxidation processes or biomimetic reactions due to their complex redox chemistry originating from Ce3+/Ce5 and V4+/V5+ pairs. Despite commonly not being a luminescent solid, structural changes and defect chemistry in CeVO4 nanoparticles can result in luminescent properties in this material, as well as in other vanadates. With this aim, CeVO4 nanoparticles were synthesized with different dopants, including Eu3+ for emission under 280 nm excitation, Yb3+/Er3+ for upconversion under 980 nm excitation, and Zr4+ for increasing oxygen defect/vacancy concentrations. The solids were evaluated for their luminescent properties and applied in catalytic processes for the selective oxidation of benzyl alcohol to benzaldehyde. The coprecipitation synthesis guided the formation of homogeneous, quasi-monocrystalline elongated morphology nanoparticles with size variations depending on the pH. Although CeVO4:Yb3+,Er3+ solids did not exhibit luminescence even after annealing at 900 °C, doping with Eu3+ and Eu3+/Zr4+ possibly led to one of the first observations of Eu3+ luminescence in this matrix, with dopings between 5% and 20% Eu, allowing the use of this ion as a spectroscopic probe. Zr4+ doping showed a significant improvement in its oxidative activity toward benzaldehyde formation, even in the absence of oxidants such as H2O2. Therefore, the possibility of combining luminescent/catalytic properties in CeVO4 is demonstrated, emphasizing the potential multifunctionality of this class of materialsAbertoMestradoQuímica InorgânicaMestra em QuímicaCNPQ136329/2022-5CAPES001[s.n.]Sousa Filho, Paulo Cesar de, 1987-Zanchet, DanielaCaiut, José Maurício AlmeidaUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASAbdala, Alicya Cristine de Souza, 1995-20242024-02-26T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf1 recurso online (74 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/19008ABDALA, Alicya Cristine de Souza. Propriedades catalíticas e ópticas de nanopartículas de CeVO4 dopadas com lantanídeos e zircônio. 2024. 1 recurso online (74 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP), Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/19008. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1393532Cover: https://repositorio.unicamp.br/capa/capa?codigo=1393532Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDFporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2024-07-12T11:56:19Zoai::1393532Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2024-07-12T11:56:19Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
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