Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Lipsky Gonzalez, Felipe, 1992-
Data de Publicação: 2019
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141
Resumo: Orientador: Miguel Angel San Miguel Barrera
id UNICAMP-30_c0864f0c11c2f5748135b8bf71c93c8e
oai_identifier_str oai::1126542
network_acronym_str UNICAMP-30
network_name_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
repository_id_str
spelling Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônicaTheoretical study on the photocatalytic activity of silver phosphate for water splitting and treated with electron irradiationFotocatáliseFuncionais de densidadeFosfato de prataPhotocatalysisDensity functionalsSilver phosphateOrientador: Miguel Angel San Miguel BarreraDissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de QuímicaResumo: Dentre uma miríade de materiais semicondutores com potencial para atuar como fotocatalisadores, o fosfato de prata (Ag3PO4) tem recebido crescente atenção como um candidato altamente eficiente para promover a quebra das ligações covalentes da molécula de água com a subsequente geração de fragmentos reativos, capazes de promover a degradação de corantes orgânicos sob luz visível. Contudo, com o potencial de redução de seu mínimo da banda de condução (CBm) alinhado a 0.45 V vs NHE em pH=0, ele é incapaz em estado pristino de catalisar o desprendimento de gás hidrogênio a partir da reação com a água. Pelo mesmo motivo, ele é vulnerável a sofrer auto-redução sob irradiação luminosa, culminando com a deposição de prata metálica sobre sua superfície com subsequente perda de eficiência. Para contornar isso, em anos recentes foram empreendidas numerosas tentativas independentes de aumentar sua estabilidade e simultaneamente otimizar suas propriedades fotocatalíticas. A síntese controlada de cristais de modo a expor facetas superficiais específicas já foi bem-sucedida em reportar o aumento de rendimento fotocatalítico em casos particulares. Por exemplo, foi determinado experimentalmente que o cristal de fosfato de prata com apenas a face (110) exposta exibe atividade fotocatalítica superior para a reação com a água do que com a face (100) ou do que com o cristal sem morfologia controlada. Esse estudo teórico aplicou a teoria do funcional da densidade (DFT) conforme implementado pelo pacote de simulação VASP para modelar a estrutura cristalina do fosfato de prata e buscar entender os mecanismos em escala eletrônica responsáveis pela mencionada atividade fotocatalítica dependente da morfologia para a reação com a água. Para isso, as propriedades da estrutura eletrônica das superfícies mais comuns de Ag3PO4 ¿ (100), (110) e (111) ¿ foram calculadas e comparadas. As principais características que tornam a face (110) mais desejável para a catálise da água foram identificadas e permitiram estabelecer um protocolo para identificar em outros semicondutores as morfologias mais conducentes para promover algum tipo de reação fotocatalisada. Em anos recentes, mudanças estruturais, ópticas e eletrônicas em óxidos ternários tratados com feixes de elétrons têm sido observadas experimentalmente, porém os efeitos na atividade fotocatalítica desses materiais até então não tinham sido aferidos. Portanto, esse estudo buscou também analisar o impacto da irradiação eletrônica na superfície (110) do Ag3PO4 e seu efeito para a reação com a água. Para tanto, compararam-se os mecanismos de ativação dessa molécula sobre a superfície no estado fundamental, em um estado eletrônico excitado e carregada com quatro e oito elétrons adicionaisAbstract: One among a vast array of photocatalytic materials, silver phosphate (Ag3PO4) has been receiving increased attention as a highly efficient candidate for promoting water splitting and generating reactive fragments capable of degrading organic dye under visible light. Unfortunately, its conduction band minima (CBm) reduction potential, which is aligned at 0.45 V vs NHE at pH 0, renders Ag3PO4 in pristine state incapable of producing H2 through this reaction. For the same reason, it is vulnerable to undergo self-reduction under irradiation of light, resulting in the deposition of metallic silver on its surface and subsequent loss of efficiency. To circumvent that, numerous independent attempts of enhancing its stability while intensifying its photocatalytic properties have been made in the past years. The controlled synthesis of crystals so as to expose specific superficial facets has been found to boost the observed photocatalytic potential in many particular cases. For instance, it was experimentally determined that for Ag3PO4, when the (110) surface is exclusively exposed, it exhibits superior catalytic capability for the reaction with water than in the case of the (100) facet or when the crystal is synthetized without controlled morphology. This theoretical study applied the Density Functional Theory (DFT) as implemented by the VASP simulation package to model the silver phosphate crystalline structure so as to understand the subjacent electronic traits responsible for the aforementioned morphologic dependency of its photocatalytic activity for water splitting. The electronic structural properties for the silver phosphate¿s most common surfaces ¿ (100), (110) and (111) ¿ were calculated and compared. The main characteristics that lead the (110) facet to exhibit the most desirable catalytic performance were identified and enabled the establishment of a protocol to identify the most prominent morphology of other semiconductor crystalline materials for promoting any given photocatalytic reaction. In recent years, electron beam irradiation of ternary oxides has been experimentally observed to induce significant structural, electronic and optical changes, although the effect on the photocatalytic properties of the material has not yet been investigated. This study also aims to clarify that, through the analysis of electronic irradiation on the (110) silver phosphate surface and the impact on its reaction with water. In this regard, the activation mechanisms of the molecule were compared with the surface on its fundamental state, on an electronic excited state and when charged with four and eight additional electronsMestradoFísico-QuímicaMestre em QuímicaCAPES0084/2018FAEPEXFAPESP[s.n.]San Miguel Barrera, Miguel Angel, 1968-Longo, CláudiaLacerda, Luis Henrique da SilveiraUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de QuímicaPrograma de Pós-Graduação em QuímicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASLipsky Gonzalez, Felipe, 1992-20192019-12-05T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdf1 recurso online (139 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141LIPSKY GONZALEZ, Felipe. Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica. 2019. 1 recurso online (139 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141. Acesso em: 3 set. 2024.https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1126542Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDFporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)instacron:UNICAMPinfo:eu-repo/semantics/openAccess2021-07-20T11:22:15Zoai::1126542Biblioteca Digital de Teses e DissertaçõesPUBhttp://repositorio.unicamp.br/oai/tese/oai.aspsbubd@unicamp.bropendoar:2021-07-20T11:22:15Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)false
dc.title.none.fl_str_mv Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
Theoretical study on the photocatalytic activity of silver phosphate for water splitting and treated with electron irradiation
title Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
spellingShingle Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
Lipsky Gonzalez, Felipe, 1992-
Fotocatálise
Funcionais de densidade
Fosfato de prata
Photocatalysis
Density functionals
Silver phosphate
title_short Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
title_full Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
title_fullStr Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
title_full_unstemmed Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
title_sort Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica
author Lipsky Gonzalez, Felipe, 1992-
author_facet Lipsky Gonzalez, Felipe, 1992-
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv San Miguel Barrera, Miguel Angel, 1968-
Longo, Cláudia
Lacerda, Luis Henrique da Silveira
Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Química
Programa de Pós-Graduação em Química
UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS
dc.contributor.author.fl_str_mv Lipsky Gonzalez, Felipe, 1992-
dc.subject.por.fl_str_mv Fotocatálise
Funcionais de densidade
Fosfato de prata
Photocatalysis
Density functionals
Silver phosphate
topic Fotocatálise
Funcionais de densidade
Fosfato de prata
Photocatalysis
Density functionals
Silver phosphate
description Orientador: Miguel Angel San Miguel Barrera
publishDate 2019
dc.date.none.fl_str_mv 2019
2019-12-05T00:00:00Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/masterThesis
format masterThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141
LIPSKY GONZALEZ, Felipe. Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica. 2019. 1 recurso online (139 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141. Acesso em: 3 set. 2024.
url https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141
identifier_str_mv LIPSKY GONZALEZ, Felipe. Estudo teórico sobre a atividade fotocatalítica do fosfato de prata na decomposição da água e tratado com irradiação eletrônica. 2019. 1 recurso online (139 p.) Dissertação (mestrado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/1638141. Acesso em: 3 set. 2024.
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.relation.none.fl_str_mv https://repositorio.unicamp.br/acervo/detalhe/1126542
Requisitos do sistema: Software para leitura de arquivo em PDF
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
1 recurso online (139 p.) : il., digital, arquivo PDF.
dc.publisher.none.fl_str_mv [s.n.]
publisher.none.fl_str_mv [s.n.]
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
instname:Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
instacron:UNICAMP
instname_str Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
instacron_str UNICAMP
institution UNICAMP
reponame_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
collection Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP) - Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
repository.mail.fl_str_mv sbubd@unicamp.br
_version_ 1809189155948724224

Registros relacionados