Espectroscopia Raman em óxidos magnéticos com estruturas do tipo perovskita e olivina

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Silva, Danilo Rigitano Gomes, 1988-
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da Universidade Estadual de Campinas (UNICAMP)
Texto Completo: https://hdl.handle.net/20.500.12733/5595
Resumo: Orientador: Eduardo Granado Monteiro da Silva
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spelling Espectroscopia Raman em óxidos magnéticos com estruturas do tipo perovskita e olivinaRaman spectroscopy in magnetic oxides with perovskite and olivine-like structuresAcoplamento spin-fônonPerovskitaMágnonsEspectroscopia RamanSpin-phonon couplingPerovskiteMagnonsRaman spectroscopyOrientador: Eduardo Granado Monteiro da SilvaTese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb WataghinResumo: Técnicas espectroscópicas avançadas são cada vez mais empregadas para compreender estruturas cristalinas e ordenamentos magnéticos não triviais. Nesta tese compartilhamos alguns estudos realizados utilizando a espectroscopia Raman como principal meio de investigação em compostos de óxidos magnéticos de LiNiPO4 com estrutura de olivina, e La2CoMnO6, La1.5Ca0.5CoMnO6, La1.5Sr0.5CoMnO6, La1.5Ba0.5CoMnO6, Ca2MnReO6, Ca1.7Y0.3MnReO6, Sr2IrO4, Sr2Co0.05Ir0.95O4 e La2-xCaxCoIrO6 (x=0, 0.2, 0.5, 0.8 e 1), que são derivados de perovskitas. No estudo de um composto monocristalino antiferromagnético de LiNiPO4 foram identificados abaixo de TN?20,8K um sinal Raman ressonante devido à excitação de um mágnon em 37cm-1, um sinal largo em torno de 65cm-1, que pode ser bem modelado pela teoria de dois mágnons de Fleury-Loudon, e um sinal adicional em torno 58cm-1 cujas possíveis origens são discutidas. Nos policristais de La2CoMnO6 e La1.5A0.5CoMnO6 (A=Ca,Sr,Ba), os modos de estiramento simétrico apresentam larguras de linha substancialmente maiores e acoplamento spin-fônon muito menos significativos nas amostras dopadas com Sr e Ba, que são os compostos que apresentam propriedades mais relevantes de vidros de spin e Exchange bias, do que nas amostras pura e dopada com Ca, indicando que o grau de desordem na distribuição dos cátions de Mn e Co é importante para a determinação do magnetismo destes materiais. Os espectros Raman em uma amostra monocristalina de La1.5Ca0.5CoMnO6 indicam um sistema com coexistência de ao menos uma fase monoclínica com menor grau de desordem de anti-sítios e uma fase ortorrômbica totalmente desordenada, revelando uma heterogeneidade química, possivelmente em nível mesoscópico. Os espectros das amostras de Ca2MnReO6 e Ca1.7Y0.3MnReO6 indicam que o modo de estiramento simétrico amolece com a dopagem, dando indícios de que há diminuição da oxidação do átomo de Re. O acoplamento spin-fônon neste modo tem sinais opostos na amostra pura e na dopada com Y, fornecendo indícios de que a configuração eletrônica do Re é um dos fatores mais relevastes para determinar o magnetismo nestes compostos. No estudo dos policristais de Sr2IrO4 e Sr2Co0.05Ir0.95O4, uma comparação dos espectros Raman em função da temperatura verificou o surgimento de uma assimetria no modo em torno de 185cm-1 no material dopado que ocorre devido a interações deste fônon com excitações eletrônicas de baixa energia, indicando que o gap de Mott do material puro é praticamente eliminado com a substituição parcial de Co. Um monocristal de Sr2IrO4 também foi investigado, revelando fônons com anomalias de frequência associadas ao ordenamento magnético em TN?240K (acoplamento pseudospin-fônon) que são mais claras que na amostra policristalina. Os espectros Raman dos policristais de La2-xCaxCoIrO6 tiveram indícios de consideráveis graus de desordem de anti-sítio e catiônica e possível formação de diferentes fases cristalinas nestas amostras. Apesar disso, ajustando e comparando os sinais de algumas regiões dos espectros desses materiais, é verificado aumento na frequência de algumas vibrações de oxigênio destes materiais dando indícios que a dopagem propiciou o aumento da valência dos cátions de Co e Ir. Nossos resultados reforçam o grande potencial da técnica de espectroscopia Raman para o estudo de materiais quânticos com magnetismo não trivialAbstract: Advanced spectroscopic techniques are increasingly employed to understand non-trivial crystal and magnetic structures. In this thesis we share some studies that were performed using Raman spectroscopy as the main technique to investigate magnetic oxides of LiNiPO4, La2CoMnO6, La1.5Ca0.5CoMnO6, La1.5Sr0.5CoMnO6, La1.5Ba0.5CoMnO6, Ca2MnReO6, Ca1.7Y0.3MnReO6, Sr2IrO4, Sr2Co0.05Ir0.95O4 e La2-xCaxCoIrO6 (x=0, 0.2, 0.5, 0.8 e 1). In the study of a single crystal of the antiferromagnetic LiNiPO4, below TN?20,8K a resonant Raman signal due to the excitation of a magnon at 37cm-1 was identified, a broad signal at 65cm-1, that can be well modeled by the Fleury-Loudon two-magnon theory at 65cm-1, and an additional signal at 58cm-1 which possible origins are discussed. In the polycrystals of La2CoMnO6 and La1.5A0.5CoMnO6 (A=Ca,Sr,Ba), the symmetric stretching modes show substantially larger linewidths and smaller spin-phonon coupling in the Sr and Ba-doped samples, which are the compounds that show more relevant properties of spin glass and exchange bias than in the pure and Ca-doped samples, indicating that the degree of disorder in the distribution of Mn and Co cations is an important physical ingredient to determine the magnetism of these materials. Raman spectra of a single crystal of La1.5Ca0.5CoMnO6 indicate a system with the coexistence of at least one monoclinic phase with a lower degree of antisite disorder and a totally disordered orthorhombic phase, revealing a chemical heterogeneity, possibly at the mesoscopic level, which may be decisive in the macroscopic behavior of these materials. The spectra of the Ca2MnReO6 and Ca1.7Y0.3MnReO6 samples indicate that doping causes the symmetric stretching mode to soften, which indicates that there is a decrease in the oxidation state of the Re atom. The spin-phonon coupling in this mode has opposite signs in the pure and Y-doped samples and it shows evidence that the electronic configuration of Re is one of the most important factors to determine the magnetism in these materials. In the study of the polycrystals of Sr2IrO4 and Sr2Co0.05Ir0.95O4, a comparison of the Raman spectra as a function of the temperature of these materials verified the appearance of an asymmetry in the mode at 185cm-1 in the doped sample that occurs due to interactions of this phonon with low energy electronic excitations, that indicates that the Mott gap of the pure material is practically eliminated with the partial substitution of Co. A single crystal of Sr2IrO4 was also investigated and it revealed phonons with frequency anomalies associated with magnetic ordering at TN?240K (pseudospin-phonon coupling) that are more visible than in the polycrystalline sample. The Raman spectra of the La2-xCaxCoIrO6 polycrystals showed considerable degrees of antisite and cationic disorder and possible formation of different crystalline phases in these samples. Nevertheless, peaks of some regions of the spectra of these materials were measured and compared, and it was verified that Ca-doping increases the frequency of some oxygen vibrations and rises the valence of the Co and Ir cations of these materials. Our results has shown the great potential of the Raman spectroscopy technique for the study of quantum materials with non-trivial magnetismDoutoradoFísicaDoutor em CiênciasCAPES88882.329013/2019-01[s.n.]Silva, Eduardo Granado Monteiro da, 1974-Paschoal, Carlos William de AraújoFeio, Waldeci ParaguassuMazali, Italo OdoneSiqueira, Jonathas de PaulaUniversidade Estadual de Campinas (UNICAMP). Instituto de Física Gleb WataghinPrograma de Pós-Graduação em FísicaUNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINASSilva, Danilo Rigitano Gomes, 1988-20222022-07-01T00:00:00Zinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisapplication/pdf1 recurso online (162 p.) : il., digital, arquivo PDF.https://hdl.handle.net/20.500.12733/5595SILVA, Danilo Rigitano Gomes. Espectroscopia Raman em óxidos magnéticos com estruturas do tipo perovskita e olivina. 2022. 1 recurso online (162 p.) Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin, Campinas, SP. Disponível em: https://hdl.handle.net/20.500.12733/5595. 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