Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Araújo, Thayná Pereira de
Data de Publicação: 2022
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Repositório Institucional da UNESP
Texto Completo: http://hdl.handle.net/11449/216772
Resumo: Neste trabalho foi realizado o estudo da influência de óxidos MO2 (CeO2, SnO2) e M3O4 (Co3O4, Fe3O4) no suporte de nanopartículas Pd para a reação de oxidação do metanol. As nanopartículas metálicas foram sintetizadas em estado coloidal utilizando um método de transferência de fases, sendo posteriormente utilizadas frações idênticas da suspensão coloidal para preparar os catalisados contendo nanopartículas de Pd suportadas em misturas carbono-óxido. A caracterização física dos materiais foi feita por difratometria de raios X (DRX) e microscopia eletrônica de transmissão em modo varredura (STEM). A caracterização eletroquímica foi realizada por voltametria cíclica em meio ácido e meio alcalino. A avaliação da atividade catalítica dos materiais para a reação de oxidação do metanol foi realizada por medidas cronoamperométricas em solução alcalina contendo metanol. As imagens de microscopia eletrônica de transmissão em modo varredura evidenciaram que, como esperado, a síntese pelo método de transferência de fases permitiu produzir catalisadores que apresentaram nanopartículas de Pd com uma estreita faixa de tamanho, além de mostrar partículas metálicas distribuídas homogeneamente sobre os diferentes suportes. A área eletroquimicamente ativa do Pd foi calculada a partir da carga de redução de uma monocamada de PdO e também pela carga de oxidação de uma monocamada de CO, obtidas por voltametria cíclica e experimentos de oxidação de CO adsorvido em meio ácido, respectivamente. Além de todos os materiais apresentaram áreas semelhantes, os resultados calculados pelos dois métodos mostraram boa concordância. Os estudos de oxidação de metanol mostraram diferenças significativas na atividade catalítica do Pd nos diferentes suportes. Como todos os materiais contêm nanopartículas de Pd idênticas, é possível atribuir as diferenças observadas na atividade catalítica aos efeitos dos diferentes óxidos presentes nos suportes híbridos. Os resultados obtidos mostram que, com exceção do SnO2, os óxidos incorporados ao suporte neste trabalho melhoram a atividade catalítica do Pd para a reação de oxidação do metanol.
id UNSP_e97865f2c0234cd4b6c4a843bce05b9b
oai_identifier_str oai:repositorio.unesp.br:11449/216772
network_acronym_str UNSP
network_name_str Repositório Institucional da UNESP
repository_id_str 2946
spelling Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de PdStudy of the effects of carbon-oxide hybrid supports on methanol oxidation on Pd nanoparticlesCatalisadoresNanopartículasÓxidos metálicosEletroquímicaCélulas a combustívelNeste trabalho foi realizado o estudo da influência de óxidos MO2 (CeO2, SnO2) e M3O4 (Co3O4, Fe3O4) no suporte de nanopartículas Pd para a reação de oxidação do metanol. As nanopartículas metálicas foram sintetizadas em estado coloidal utilizando um método de transferência de fases, sendo posteriormente utilizadas frações idênticas da suspensão coloidal para preparar os catalisados contendo nanopartículas de Pd suportadas em misturas carbono-óxido. A caracterização física dos materiais foi feita por difratometria de raios X (DRX) e microscopia eletrônica de transmissão em modo varredura (STEM). A caracterização eletroquímica foi realizada por voltametria cíclica em meio ácido e meio alcalino. A avaliação da atividade catalítica dos materiais para a reação de oxidação do metanol foi realizada por medidas cronoamperométricas em solução alcalina contendo metanol. As imagens de microscopia eletrônica de transmissão em modo varredura evidenciaram que, como esperado, a síntese pelo método de transferência de fases permitiu produzir catalisadores que apresentaram nanopartículas de Pd com uma estreita faixa de tamanho, além de mostrar partículas metálicas distribuídas homogeneamente sobre os diferentes suportes. A área eletroquimicamente ativa do Pd foi calculada a partir da carga de redução de uma monocamada de PdO e também pela carga de oxidação de uma monocamada de CO, obtidas por voltametria cíclica e experimentos de oxidação de CO adsorvido em meio ácido, respectivamente. Além de todos os materiais apresentaram áreas semelhantes, os resultados calculados pelos dois métodos mostraram boa concordância. Os estudos de oxidação de metanol mostraram diferenças significativas na atividade catalítica do Pd nos diferentes suportes. Como todos os materiais contêm nanopartículas de Pd idênticas, é possível atribuir as diferenças observadas na atividade catalítica aos efeitos dos diferentes óxidos presentes nos suportes híbridos. Os resultados obtidos mostram que, com exceção do SnO2, os óxidos incorporados ao suporte neste trabalho melhoram a atividade catalítica do Pd para a reação de oxidação do metanol.In this work, the study of the influence of oxides MO2 (CeO2, SnO2) and M3O4 (Co3O4, Fe3O4) in the support of Pd nanoparticles for the methanol oxidation reaction was performed. The Pd nanoparticles in colloidal state were synthesized using a phase transfer method, and then identical fractions of the colloidal suspension were used to prepare catalysts containing Pd nanoparticles supported in carbon-oxide mixtures. The physical characterization of the materials was executed by X-ray diffraction (XRD) and scanning mode transmission electron microscopy (STEM). The electrochemical characterization was performed by cyclic voltammetry in acid and alkaline medium. The evaluation of the catalytic activity of the materials for the methanol oxidation reaction was done by chronoamperometric measurements in alkaline solution containing methanol. Transmission electron microscopy images in scanning mode evidence that, as expected, the synthesis by allowed producing catalysts having Pd nanoparticles within a narrow size range and homogeneously distributed on the different supports. The electrochemically active area of Pd was calculated from the reduction charge of a PdO monolayer and also from the charge of oxidation of a CO monolayer, obtained by cyclic voltammetry and CO stripping measurements in acidic medium, respectively. In addition to all materials having similar areas, the results calculated by the two procedures show very good agreement. The studies of methanol oxidation showed significant diferences in the catalytic activity of Pd on the different supports. Because the Pd nanoparticles were identical for all materials, it is possible to attribute the differences in catalytic activity observed to the effects of the different oxides in the hybrid supports. The results obtained in this work show that, with exception of SnO2, the oxides incorporated to the supports improve the catalytic activity of Pd for the methanol oxidation reaction.Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq)CNPq: 132021/2020-0.Universidade Estadual Paulista (Unesp)Villullas, Hebe de las Mercedes [UNESP]Universidade Estadual Paulista (Unesp)Araújo, Thayná Pereira de2022-02-17T12:08:43Z2022-02-17T12:08:43Z2022-02-08info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttp://hdl.handle.net/11449/21677233004030072P8porinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Repositório Institucional da UNESPinstname:Universidade Estadual Paulista (UNESP)instacron:UNESP2023-11-02T06:09:28Zoai:repositorio.unesp.br:11449/216772Repositório InstitucionalPUBhttp://repositorio.unesp.br/oai/requestopendoar:29462024-08-05T16:43:39.375193Repositório Institucional da UNESP - Universidade Estadual Paulista (UNESP)false
dc.title.none.fl_str_mv Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
Study of the effects of carbon-oxide hybrid supports on methanol oxidation on Pd nanoparticles
title Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
spellingShingle Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
Araújo, Thayná Pereira de
Catalisadores
Nanopartículas
Óxidos metálicos
Eletroquímica
Células a combustível
title_short Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
title_full Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
title_fullStr Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
title_full_unstemmed Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
title_sort Estudo dos efeitos de suportes híbridos carbono-óxido na oxidação de metanol sobre nanopartículas de Pd
author Araújo, Thayná Pereira de
author_facet Araújo, Thayná Pereira de
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Villullas, Hebe de las Mercedes [UNESP]
Universidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.contributor.author.fl_str_mv Araújo, Thayná Pereira de
dc.subject.por.fl_str_mv Catalisadores
Nanopartículas
Óxidos metálicos
Eletroquímica
Células a combustível
topic Catalisadores
Nanopartículas
Óxidos metálicos
Eletroquímica
Células a combustível
description Neste trabalho foi realizado o estudo da influência de óxidos MO2 (CeO2, SnO2) e M3O4 (Co3O4, Fe3O4) no suporte de nanopartículas Pd para a reação de oxidação do metanol. As nanopartículas metálicas foram sintetizadas em estado coloidal utilizando um método de transferência de fases, sendo posteriormente utilizadas frações idênticas da suspensão coloidal para preparar os catalisados contendo nanopartículas de Pd suportadas em misturas carbono-óxido. A caracterização física dos materiais foi feita por difratometria de raios X (DRX) e microscopia eletrônica de transmissão em modo varredura (STEM). A caracterização eletroquímica foi realizada por voltametria cíclica em meio ácido e meio alcalino. A avaliação da atividade catalítica dos materiais para a reação de oxidação do metanol foi realizada por medidas cronoamperométricas em solução alcalina contendo metanol. As imagens de microscopia eletrônica de transmissão em modo varredura evidenciaram que, como esperado, a síntese pelo método de transferência de fases permitiu produzir catalisadores que apresentaram nanopartículas de Pd com uma estreita faixa de tamanho, além de mostrar partículas metálicas distribuídas homogeneamente sobre os diferentes suportes. A área eletroquimicamente ativa do Pd foi calculada a partir da carga de redução de uma monocamada de PdO e também pela carga de oxidação de uma monocamada de CO, obtidas por voltametria cíclica e experimentos de oxidação de CO adsorvido em meio ácido, respectivamente. Além de todos os materiais apresentaram áreas semelhantes, os resultados calculados pelos dois métodos mostraram boa concordância. Os estudos de oxidação de metanol mostraram diferenças significativas na atividade catalítica do Pd nos diferentes suportes. Como todos os materiais contêm nanopartículas de Pd idênticas, é possível atribuir as diferenças observadas na atividade catalítica aos efeitos dos diferentes óxidos presentes nos suportes híbridos. Os resultados obtidos mostram que, com exceção do SnO2, os óxidos incorporados ao suporte neste trabalho melhoram a atividade catalítica do Pd para a reação de oxidação do metanol.
publishDate 2022
dc.date.none.fl_str_mv 2022-02-17T12:08:43Z
2022-02-17T12:08:43Z
2022-02-08
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/masterThesis
format masterThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv http://hdl.handle.net/11449/216772
33004030072P8
url http://hdl.handle.net/11449/216772
identifier_str_mv 33004030072P8
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.publisher.none.fl_str_mv Universidade Estadual Paulista (Unesp)
publisher.none.fl_str_mv Universidade Estadual Paulista (Unesp)
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Repositório Institucional da UNESP
instname:Universidade Estadual Paulista (UNESP)
instacron:UNESP
instname_str Universidade Estadual Paulista (UNESP)
instacron_str UNESP
institution UNESP
reponame_str Repositório Institucional da UNESP
collection Repositório Institucional da UNESP
repository.name.fl_str_mv Repositório Institucional da UNESP - Universidade Estadual Paulista (UNESP)
repository.mail.fl_str_mv
_version_ 1808128691925942272