Degradation of pharmaceuticals in hospital wastewater by solar photo-Fenton processes

• Autor(a) principal: Lumbaque, Elisabeth Cuervo
• Data de Publicação: 2020
• Tipo de documento: Tese
• Idioma: eng
• Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS
• Texto Completo: http://hdl.handle.net/10183/215258
• topic: Efluentes hospitalares; Fármacos; Foto-fenton; Produtos de transformação; Hospital wastewater; Pharmaceuticals; Solar photo-Fenton; Transformation products; (Q)SAR tools

A presença de fármacos em águas residuais representa um grave problema ambiental que pode contribuir como um dos fatores de problemas sanitários e de saúde pública. Um dos principais fatores, além da frequência dos fármacos no meio ambiente, é a baixa eficiência de degradação destes em sistemas de tratamento convencionalmente empregados para águas residuais. Para superar esse problema, muitos estudos têm focado sua atenção no uso dos Processos Avançados de Oxidação (PAOs) para alcançar a oxidação de diferentes microcontaminantes mediante a geração, majoritariamente, de radicais hidroxila (HO•), os quais são espécies altamente reativas. Dentro dos PAOs, o processo Fenton é amplamente reconhecido por sua versatilidade, pois existem diferentes formas de produção de HO•, facilitando o cumprimento dos requisitos específicos de tratamento. O processo Fenton é baseado na utilização de ferro e peróxido de hidrogênio para a produção de HO• e outras espécies de oxigênio radicais. Este processo é de particularmente interessante, pois a luz solar pode ser usada para melhorar sua eficiência na remoção de contaminantes emergentes. No entanto, ainda são necessários mais estudos para sua aplicação no tratamento de águas residuais em larga escala. Este estudo foi desenvolvido para avaliar diferentes estratégias operacionais do processo foto-Fenton solar para viabilizar a remoção de fármacos em matrizes como é o caso de efluentes hospitalares. Para este fim, os processos foto-Fenton solares foram estudados usando Fe0, Fe2+/3+-alginato e Fe3+:EDDS em condições experimentais otimizadas. Da mesma forma, o acompanhamento analítico dos processos, a identificação de produtos de transformação (TPs) mediante LC-QTOF MS e o uso de uma base de dados especialmente elaborada para essa finalidade acoplado com a predição toxicológica e da biodegradabilidade empregando ferramentas de análise de risco in sílico ((Q)SAR) foram empregados nesta tese. Um reator de batelada em escala de laboratório (1L) e um reator "raceway pond" (10 L) feito com materiais de baixo custo foram operados na maioria das experiências em pH próximo á neutralidade. Adicionalmente, foram avaliadas três matrizes aquosas: água destilada (DW), efluente simulado (SWW) e efluente hospitalar real (RHWW) fortificadas com uma mistura de fármacos (Dipirona-DIP, Diazepam-DZP, Fluoxetina- FXT, Furosemida-FRS, Genfibrozila-GFZ, Nimesulida-NMD e Progesterona-PRG), 7 como micropoluentes modelo, em diferentes concentrações iniciais (500 μg L-1 e 50 μg L-1). Em seguida, tais soluções foram tratadas pelos processos destacados anteriormente. Os experimentos foram realizados em dias de sol ao meio-dia, a radiação UV medida foi utilizada para calcular t30W, a qual permite a comparação de experimentos solares realizados em diferentes dias, meses e estações ao longo do ano. Os sistemas com Fe0 e Fe3+:EDDS apresentaram rápida degradação dos fármacos em um tempo de reação inferior a 60 minutos. Fe3+ imobilizado em alginato foi a estratégia mais eficiente para um fornecimento constante de ferro na solução com uma capacidade de reutilização consecutiva de 3 vezes. O consumo total do H2O2 foi atingido para matrizes como SWW e RHWW em todos os processos, e os níveis finais de ferro dissolvido estão em acordo com o nível máximo permitido pela legislação Brasileira (< 15 mg L-1). O reator do tipo "raceway pond" foi utilizado com Fe3+:EDDS em escala superior (10 L). Os resultados demonstram a eficácia do complexo de Fe3+:EDDS (1:2) para a degradação de fármacos em um pequeno tempo de tratamento, bem como, um estudo mais específico dos TPs gerados usando diferentes proporções de ferro e agente complexante. Adicionalmente, foi validado com sucesso o uso de um aplicativo (PhotoMetrix PRO) para a quantificação, in loco, de H2O2 e Fe. Finalmente, as diferentes estratégias operacionais do foto-Fenton solar mostraram-se eficientes na remoção de fármacos e, em alguns casos, também para seus TPs empregando pH próximo à neutralidade, tanto em SWW quanto em RHWW. Na maioria dos casos, os TPs apresentaram toxidade classificada como alta a moderada e persistência no ambiente. Porém, ao longo do(s) processo(s), tais TPs são convertidos a estruturas mais simples e menos nocivas. Ao mesmo tempo, os diferentes tipos de tratamentos testados apresentaram vantagens e desvantagens, como questões ambientais ou econômicas relacionadas aos reagentes utilizados e aos TPs gerados, dentre outros fatores. Por outro lado, ressalta-se a necessidade de estudos adicionais na área de tratamento de efluentes usando luz solar e matrizes reais.