Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Dallago, Rogério Marcos
Data de Publicação: 2002
Tipo de documento: Tese
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS
Texto Completo: http://hdl.handle.net/10183/17705
Resumo: Nesta tese foi estudada a preparação, caracterização e atividade catalítica dos sistemas Pd/yAl203, Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203 para a eliminação de poluentes atmosféricos, particularmente os monóxidos de nitrogênio (NO) e carbono (CO), e o metano (CH4). Os sistemas bimetálicos, Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203, foram preparados por ativação fotoquímica dos precursores organometálicos [Mo(CO)6] e [W(CO)6] sobre o suporte (catalisador) Pdsint/yAl203. A caracterização dos catalisadores foi feita mediante Quimissorção de Hidrogênio (H2), Microscopia Eletrônica de Transmissão (TEM), Espectroscopia Infravermelha de CO e NO adsorvido (FTIR-COINO) e Redução a Temperatura Programada (TPR). As técnicas permitiram observar diferenças nos tamanhos das partículas de paládio, nos catalisadores monometálicos de Pd, uma acentuada interação entre os elementos Pd-Mo e Pd-W, nos sistemas bimetálicos. O sistema bimetálico Mo-Pd/yAl203 apresentou os melhores resultados de atividade para a decomposição do NO, bem como a menor energia de ativação aparente (Ea). Para a combustão do metano, observa-se um significativo efeito do tamanho das partículas de Pd. Os elementos Mo e W, nos sistemas bimetálicos, apresentam um efeito inibidor sobre a atividade do Pd. Os resultados obtidos para os ensaios de redução seletiva do NO com CH4 e CO, apresentam a mesma tendência de atividade, entre os catalisadores, observada para a reação de combustão do metano. Isso indica que a reação governante em ambos mecanismos é a reação de oxidação, ou seja, que a reação se processa predominantemente sobre os átomos de paládio, uma vez que as atividades dos elementos Mo e W, para as reações de oxidação, é pouco significativa.
id URGS_e547de7b6d6166df64b4da42f9de4ef2
oai_identifier_str oai:www.lume.ufrgs.br:10183/17705
network_acronym_str URGS
network_name_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS
repository_id_str 1853
spelling Dallago, Rogério MarcosBaibich, Ione Maluf2009-11-21T04:13:55Z2002http://hdl.handle.net/10183/17705000356806Nesta tese foi estudada a preparação, caracterização e atividade catalítica dos sistemas Pd/yAl203, Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203 para a eliminação de poluentes atmosféricos, particularmente os monóxidos de nitrogênio (NO) e carbono (CO), e o metano (CH4). Os sistemas bimetálicos, Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203, foram preparados por ativação fotoquímica dos precursores organometálicos [Mo(CO)6] e [W(CO)6] sobre o suporte (catalisador) Pdsint/yAl203. A caracterização dos catalisadores foi feita mediante Quimissorção de Hidrogênio (H2), Microscopia Eletrônica de Transmissão (TEM), Espectroscopia Infravermelha de CO e NO adsorvido (FTIR-COINO) e Redução a Temperatura Programada (TPR). As técnicas permitiram observar diferenças nos tamanhos das partículas de paládio, nos catalisadores monometálicos de Pd, uma acentuada interação entre os elementos Pd-Mo e Pd-W, nos sistemas bimetálicos. O sistema bimetálico Mo-Pd/yAl203 apresentou os melhores resultados de atividade para a decomposição do NO, bem como a menor energia de ativação aparente (Ea). Para a combustão do metano, observa-se um significativo efeito do tamanho das partículas de Pd. Os elementos Mo e W, nos sistemas bimetálicos, apresentam um efeito inibidor sobre a atividade do Pd. Os resultados obtidos para os ensaios de redução seletiva do NO com CH4 e CO, apresentam a mesma tendência de atividade, entre os catalisadores, observada para a reação de combustão do metano. Isso indica que a reação governante em ambos mecanismos é a reação de oxidação, ou seja, que a reação se processa predominantemente sobre os átomos de paládio, uma vez que as atividades dos elementos Mo e W, para as reações de oxidação, é pouco significativa.In this thesis, the preparation, characterization and catalytic activity for the eliminations of NO, CO and CH4 were studied. The bimetallic system of Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203 catalysts were prepared by a photochemical activation of [Mo(CO)6] and [W(CO)6] on the palladium alumina surface. Hydrogen Chemisorption (H2), Transmission Electronic Microscopy (TEM), CO and NO Infrared Spectroscopy (FTIR-CO/NO) and Temperature Programmed Reduction (TPR) were used for catalyst characterizations. These techniques allowed observing di:fferences in palladium particle sizes, in the monometallic palladium catalysts and an accentuated Pd-Mo and Pd-W interaction in the bimetallic catalysts. The bimetallic catalyst Pd-Mo/yAl203 presented the best activity results for the NO decomposition reaction, as well as the lower activation energy. It was observed a significant effect of the Pd particle size for the methane combustion reaction. The elements Mo and W in the bimetallic systems presented an inhibitory effect on the palladium activity. The resuhs obtained for NO reduction with CH4 and CO showed the same trend. This indicates that the leading reaction in both cases is the oxidation reaction, which proceeds mainly on the Pd atoms.application/pdfporCatalisadores : PaládioCatalisadores ambientaisÓxido de nitrogênioCatalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicosinfo:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/doctoralThesisUniversidade Federal do Rio Grande do SulInstituto de QuímicaPrograma em Pós-Graduação em QuímicaPorto Alegre, BR-RS2002doutoradoinfo:eu-repo/semantics/openAccessreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGSinstname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)instacron:UFRGSORIGINAL000356806.pdf000356806.pdfTexto completoapplication/pdf11908440http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/17705/1/000356806.pdfefc33a2fbc6b1537bd3ecd28dd8f7c07MD51TEXT000356806.pdf.txt000356806.pdf.txtExtracted Texttext/plain289757http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/17705/2/000356806.pdf.txt8d85aa6690b737fe99a6ffeaaf61550dMD52THUMBNAIL000356806.pdf.jpg000356806.pdf.jpgGenerated Thumbnailimage/jpeg1449http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/17705/3/000356806.pdf.jpg8634a1e8f7c96c7a418d99864e4b80a6MD5310183/177052018-10-08 08:44:37.609oai:www.lume.ufrgs.br:10183/17705Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttps://lume.ufrgs.br/handle/10183/2PUBhttps://lume.ufrgs.br/oai/requestlume@ufrgs.br||lume@ufrgs.bropendoar:18532018-10-08T11:44:37Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS - Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)false
dc.title.pt_BR.fl_str_mv Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
title Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
spellingShingle Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
Dallago, Rogério Marcos
Catalisadores : Paládio
Catalisadores ambientais
Óxido de nitrogênio
title_short Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
title_full Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
title_fullStr Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
title_full_unstemmed Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
title_sort Catalisadores de PdMo E PdW/Y-AI203 para decomposição de gases contaminantes, obtidos a partir de precursores organometálicos
author Dallago, Rogério Marcos
author_facet Dallago, Rogério Marcos
author_role author
dc.contributor.author.fl_str_mv Dallago, Rogério Marcos
dc.contributor.advisor1.fl_str_mv Baibich, Ione Maluf
contributor_str_mv Baibich, Ione Maluf
dc.subject.por.fl_str_mv Catalisadores : Paládio
Catalisadores ambientais
Óxido de nitrogênio
topic Catalisadores : Paládio
Catalisadores ambientais
Óxido de nitrogênio
description Nesta tese foi estudada a preparação, caracterização e atividade catalítica dos sistemas Pd/yAl203, Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203 para a eliminação de poluentes atmosféricos, particularmente os monóxidos de nitrogênio (NO) e carbono (CO), e o metano (CH4). Os sistemas bimetálicos, Pd-Mo/yAl203 e Pd-W/yAl203, foram preparados por ativação fotoquímica dos precursores organometálicos [Mo(CO)6] e [W(CO)6] sobre o suporte (catalisador) Pdsint/yAl203. A caracterização dos catalisadores foi feita mediante Quimissorção de Hidrogênio (H2), Microscopia Eletrônica de Transmissão (TEM), Espectroscopia Infravermelha de CO e NO adsorvido (FTIR-COINO) e Redução a Temperatura Programada (TPR). As técnicas permitiram observar diferenças nos tamanhos das partículas de paládio, nos catalisadores monometálicos de Pd, uma acentuada interação entre os elementos Pd-Mo e Pd-W, nos sistemas bimetálicos. O sistema bimetálico Mo-Pd/yAl203 apresentou os melhores resultados de atividade para a decomposição do NO, bem como a menor energia de ativação aparente (Ea). Para a combustão do metano, observa-se um significativo efeito do tamanho das partículas de Pd. Os elementos Mo e W, nos sistemas bimetálicos, apresentam um efeito inibidor sobre a atividade do Pd. Os resultados obtidos para os ensaios de redução seletiva do NO com CH4 e CO, apresentam a mesma tendência de atividade, entre os catalisadores, observada para a reação de combustão do metano. Isso indica que a reação governante em ambos mecanismos é a reação de oxidação, ou seja, que a reação se processa predominantemente sobre os átomos de paládio, uma vez que as atividades dos elementos Mo e W, para as reações de oxidação, é pouco significativa.
publishDate 2002
dc.date.issued.fl_str_mv 2002
dc.date.accessioned.fl_str_mv 2009-11-21T04:13:55Z
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/doctoralThesis
format doctoralThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv http://hdl.handle.net/10183/17705
dc.identifier.nrb.pt_BR.fl_str_mv 000356806
url http://hdl.handle.net/10183/17705
identifier_str_mv 000356806
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.rights.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/openAccess
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.source.none.fl_str_mv reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS
instname:Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)
instacron:UFRGS
instname_str Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)
instacron_str UFRGS
institution UFRGS
reponame_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS
collection Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS
bitstream.url.fl_str_mv http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/17705/1/000356806.pdf
http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/17705/2/000356806.pdf.txt
http://www.lume.ufrgs.br/bitstream/10183/17705/3/000356806.pdf.jpg
bitstream.checksum.fl_str_mv efc33a2fbc6b1537bd3ecd28dd8f7c07
8d85aa6690b737fe99a6ffeaaf61550d
8634a1e8f7c96c7a418d99864e4b80a6
bitstream.checksumAlgorithm.fl_str_mv MD5
MD5
MD5
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da UFRGS - Universidade Federal do Rio Grande do Sul (UFRGS)
repository.mail.fl_str_mv lume@ufrgs.br||lume@ufrgs.br
_version_ 1810085158953418752