Estudo da reação de redução do oxigênio em matriz de carbono XE2B modificado com átomos de O, N, S e P para eletrogeração de H2O2 in situ
Autor(a) principal: | |
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Data de Publicação: | 2023 |
Tipo de documento: | Dissertação |
Idioma: | por |
Título da fonte: | Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP |
Texto Completo: | https://doi.org/10.11606/D.75.2023.tde-22032023-105351 |
Resumo: | O peróxido de hidrogênio (H2O2) é um importante agente oxidante usado em diversos processos industriais, domésticos e no tratamento de águas residuais. Com tudo, quando produzido em escala industrial apresenta sérias limitações logísticas e de segurança relacionadas ao seu manuseio e armazenamento. Nesse contexto, o desenvolvimento e viabilização de novas tecnologias que sejam capazes de gerar H2O2 próximo ao local onde será consumido tem se mostrado cada vez mais necessário. Como uma alternativa promissora, a eletrossíntese de H2O2 em ajustáveis concentrações através da reação seletiva de redução do oxigênio (RRO) tem recebido enorme atenção nos últimos anos. Nesse sentido, o presente trabalho teve como objetivo produzir novos materiais eletrocatalisadores para a eletrogeração de H2O2 in situ a partir da funcionalização do material carbonáceo comercialmente disponível (carbono Printex XE2B. Carbono XE2B foi modificado utilizando a técnica de dopagem e co-dopagem química hidrotérmica com os elementos N, O, S e/ou P. Os novos eletrocatalisadores produzidos foram caracterizados físico-quimicamente utilizando as técnicas de Análise elementar CNHS/O, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e de transmissão (MET), ângulo de contato, fotoelétrons excitados por raios-X (XPS) e espectroscopia de Raman. A atividade catalítica e seletividade para a produção de H2O2 apresentada pelos materiais sintetizados foram investigadas pelas técnicas de voltametria cíclica e voltametria de varredura linear utilizando eletrodos de disco-anel rotativos (RRDE) e eletrodos de difusão gasosa (EDG). Dentre os materiais estudados o catalisador N/XE2B apresentou altamente eficiência para a produção de H2O2 em comparação aos materiais XE2B, O/XE2B, N,S/XE2B e N,P/XE2B. A seletividade de N/XE2B foi de 94% para a eletrogeração de H2O2 apresentando melhor atividade em termos de potenciais com início para a RRO de 560 mV em comparação com o XE2B (SH2O2~80%) para a produção de peróxido de hidrogênio. Outros resultados bastante relevantes para o estudo, foram obtidos através da aplicação dos materiais XE2B* (não modificado), XE2B e N/XE2B para a geração de H2O2 a partir do uso do eletrodo de difusão gasosa (EDG). Os resultados obtidos após o tempo de 180 minutos de eletrólise refletiram para a seguinte ordem de eficiência: N/XE2B > XE2B* > XE2B. Tendo em vista o aumento da eficiência catalítica para a H2O2 in situ utilizando EDG, a partir disso, é possível afirmar que os resultados expressivos para o catalisador sintetizado N/XE2B, demonstrou alta eficiência para a produção de H2O2 e bom desempenho para a seletividade de RRO via 2e-. |
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info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesis Estudo da reação de redução do oxigênio em matriz de carbono XE2B modificado com átomos de O, N, S e P para eletrogeração de H2O2 in situ Study of oxygen reduction reaction on carbon matrix XE2B modified with O, N, S and P atoms for electrogeneration of H2O2 in situ 2023-01-19Marcos Roberto de Vasconcelos LanzaGilberto MaiaAna Berta Lopes Correia TavaresLudmila dos Santos MadalenaUniversidade de São PauloQuímicaUSPBR carbonaceous materials dopagem com O doping with O electrosynthesis of hydrogen peroxide eletrodo de difusão gasosa eletrosíntese de peróxido de hidrogênio gas diffusion electrode materiais carbonáceos N N oxygen reduction reaction reação de redução do oxigênio S and P S e P O peróxido de hidrogênio (H2O2) é um importante agente oxidante usado em diversos processos industriais, domésticos e no tratamento de águas residuais. Com tudo, quando produzido em escala industrial apresenta sérias limitações logísticas e de segurança relacionadas ao seu manuseio e armazenamento. Nesse contexto, o desenvolvimento e viabilização de novas tecnologias que sejam capazes de gerar H2O2 próximo ao local onde será consumido tem se mostrado cada vez mais necessário. Como uma alternativa promissora, a eletrossíntese de H2O2 em ajustáveis concentrações através da reação seletiva de redução do oxigênio (RRO) tem recebido enorme atenção nos últimos anos. Nesse sentido, o presente trabalho teve como objetivo produzir novos materiais eletrocatalisadores para a eletrogeração de H2O2 in situ a partir da funcionalização do material carbonáceo comercialmente disponível (carbono Printex XE2B. Carbono XE2B foi modificado utilizando a técnica de dopagem e co-dopagem química hidrotérmica com os elementos N, O, S e/ou P. Os novos eletrocatalisadores produzidos foram caracterizados físico-quimicamente utilizando as técnicas de Análise elementar CNHS/O, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e de transmissão (MET), ângulo de contato, fotoelétrons excitados por raios-X (XPS) e espectroscopia de Raman. A atividade catalítica e seletividade para a produção de H2O2 apresentada pelos materiais sintetizados foram investigadas pelas técnicas de voltametria cíclica e voltametria de varredura linear utilizando eletrodos de disco-anel rotativos (RRDE) e eletrodos de difusão gasosa (EDG). Dentre os materiais estudados o catalisador N/XE2B apresentou altamente eficiência para a produção de H2O2 em comparação aos materiais XE2B, O/XE2B, N,S/XE2B e N,P/XE2B. A seletividade de N/XE2B foi de 94% para a eletrogeração de H2O2 apresentando melhor atividade em termos de potenciais com início para a RRO de 560 mV em comparação com o XE2B (SH2O2~80%) para a produção de peróxido de hidrogênio. Outros resultados bastante relevantes para o estudo, foram obtidos através da aplicação dos materiais XE2B* (não modificado), XE2B e N/XE2B para a geração de H2O2 a partir do uso do eletrodo de difusão gasosa (EDG). Os resultados obtidos após o tempo de 180 minutos de eletrólise refletiram para a seguinte ordem de eficiência: N/XE2B > XE2B* > XE2B. Tendo em vista o aumento da eficiência catalítica para a H2O2 in situ utilizando EDG, a partir disso, é possível afirmar que os resultados expressivos para o catalisador sintetizado N/XE2B, demonstrou alta eficiência para a produção de H2O2 e bom desempenho para a seletividade de RRO via 2e-. Hydrogen peroxide (H2O2) is an important oxidizing agent used in many industrial and domestic processes and in wastewater treatment. When produced on an industrial scale, it presents serious logistical and safety constraints related to its handling and storage. In this context, the development and feasibility of new technologies capable of generating H2O2 close to where it will be consumed has become increasingly necessary. As a promising alternative, the electrosynthesis of H2O2 at adjustable concentrations through the selective oxygen reduction reaction (ORR) has received enormous attention in recent years. In this regard, the present study aimed to produce new electrocatalyst materials for in situ electrogenation of H2O2 from the functionalization of commercially available carbonaceous material (Printex XE2B carbon. The XE2B carbon was modified using the hydrothermal chemical doping technique and co-doping with the elements N, O, S and/or P. The newly produced electrocatalysts were physicochemically characterized using CNHS/O elemental analysis, Scanning Electron Microscopy (SEM) and Transmission Electron Microscopy (MET), Contact Angle, X-ray Excited Photoelectron (XPS) and Raman spectroscopy techniques. The catalyst activity and selectivity for H2O2 production exhibited by the synthesized materials were investigated by cyclic voltammetry and linear scanning voltammetry techniques using rotating ring disc electrodes (RRDE) and gaseous diffusion electrodes (EDG). Of the materials studied, the N/XE2B catalyst showed high efficiency for H2O2 production compared to XE2B, O/XE2B,N,S/XE2B and N,P/XE2B. The selectivity of N/XE2B was 94% for H2O2 electrogenation exhibiting better activity in terms of potentials with onset to RRO of 560 mV compared to XE2B (SH2O2~80%) for hydrogen peroxide production. Other results quite relevant to the study were obtained by applying XE2B* (no change), XE2B and N/XE2B materials for the generation of H2O2 from the use of the gaseous diffusion electrode (EDG). The results obtained after the electrolysis time of 180 min reflected for the following order of efficiency: N/XE2B > XE2B*> XE2B. In view of the increased catalytic efficiency for H2O2 in situ using EDG it can be stated that the expressive results for the synthesized N/XE2B catalyst, demonstrated high efficiency for H2O2 production and good performance for RRO selectivity via 2e-. https://doi.org/10.11606/D.75.2023.tde-22032023-105351info:eu-repo/semantics/openAccessporreponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USP2023-12-21T19:51:22Zoai:teses.usp.br:tde-22032023-105351Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212023-12-22T13:07:38.905907Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false |
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