Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos

Detalhes bibliográficos
Autor(a) principal: Medina, Ana Maria Barbosa
Data de Publicação: 2016
Tipo de documento: Dissertação
Idioma: por
Título da fonte: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
Texto Completo: http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-09062016-163907/
Resumo: Os ésteres de ftalato (PAEs) são compostos produzidos em grandes quantidades, amplamente utilizados industrialmente como agentes plastificantes. Seus resíduos são lixiviados pela água tornando-se poluentes orgânicos persistentes (POPs) no meio ambiente aquoso, além de apresentar características de interferência endócrina. O dietil ftalato (DEP) é frequentemente encontrado nas amostras ambientais, pois possui elevada solubilidade na água e pode ser gerado durante a degradação de outros PAEs. Assim, este trabalho teve como objetivo a degradação do dietil ftalato em meio aquoso por método eletroquímico utilizando um ânodo dimensionalmente estável (ADE) comercial representado como Ti/Ru0,3Ti0,7O2 em uma célula do tipo filtro-prensa. As eletrólises foram de 120 minutos contendo uma concentração inicial de 100,3 mg L-1 de DEP, pH inicial igual a 3, a temperatura em 25 °C e vazão em 250 mL min-1. Os experimentos foram feitos utilizando planejamento fatorial do tipo 32 com duas réplicas no ponto central, apresentando como variáveis independentes a densidade de corrente (10, 25 e 40 mA cm-2) e o logaritmo em base 10 da forca iônica do eletrólito suporte, NaCl e Na2SO4 (µ = 0,05, 0,15 e 0,5 mol L-1), com o intuito de estudar o efeito da densidade de corrente, concentração e natureza do eletrólito para determinar a melhor condição de degradação do dietil ftalato. O monitoramento da concentração do DEP foi feito com cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE) e a mineralização foi acompanhada pelas análises de carbono orgânico total (COT). Foram obtidas maiores porcentagens de remoção e mineralização com uso das maiores densidades de corrente e na presença de altas concentrações de NaCl em comparação com Na2SO4. Dessa maneira, se obteve remoção de 63,2 % e mineralização de 63,9 % em solução 0,5 mol L-1 NaCl e densidade de corrente de 40 mA cm-2, enquanto que para Na2SO4 (µ = 0,5 mol L-1) e 40 mA cm-2 foi removido 51,3 % e mineralizado 53,0 % de DEP. O mecanismo de degradação de DEP foi determinado em meio de NaCl e Na2SO4, através de CLAE-MS nas condições citadas anteriormente, identificando-se os íons moleculares de m/z 149 e 177 em ambos eletrólitos, correspondentes ao anidrido ftálico protonado e ao aduto do anidrido ftálico com C(2)H(5)(+) respectivamente, íons característicos da fragmentação do DEP, além do íon m/z 239 em Na2SO4 correspondente ao dietil 3-hidroxiftalato. A degradação do DEP acontece através da cadeia alifática.
id USP_5d182ff737dd199114a4a9c26a6a481d
oai_identifier_str oai:teses.usp.br:tde-09062016-163907
network_acronym_str USP
network_name_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
repository_id_str 2721
spelling Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquososStudy of the degradation of diethyl phthalate by electrochemical process with anode dimensionally stable in aqueous systemsADEADEdegradaçãodegradationdiethyl phthalate (DEP)dietil ftalato (DEP)electrochemical methodendocrine disrupterinterferente endócrinométodo eletroquímicoOs ésteres de ftalato (PAEs) são compostos produzidos em grandes quantidades, amplamente utilizados industrialmente como agentes plastificantes. Seus resíduos são lixiviados pela água tornando-se poluentes orgânicos persistentes (POPs) no meio ambiente aquoso, além de apresentar características de interferência endócrina. O dietil ftalato (DEP) é frequentemente encontrado nas amostras ambientais, pois possui elevada solubilidade na água e pode ser gerado durante a degradação de outros PAEs. Assim, este trabalho teve como objetivo a degradação do dietil ftalato em meio aquoso por método eletroquímico utilizando um ânodo dimensionalmente estável (ADE) comercial representado como Ti/Ru0,3Ti0,7O2 em uma célula do tipo filtro-prensa. As eletrólises foram de 120 minutos contendo uma concentração inicial de 100,3 mg L-1 de DEP, pH inicial igual a 3, a temperatura em 25 °C e vazão em 250 mL min-1. Os experimentos foram feitos utilizando planejamento fatorial do tipo 32 com duas réplicas no ponto central, apresentando como variáveis independentes a densidade de corrente (10, 25 e 40 mA cm-2) e o logaritmo em base 10 da forca iônica do eletrólito suporte, NaCl e Na2SO4 (µ = 0,05, 0,15 e 0,5 mol L-1), com o intuito de estudar o efeito da densidade de corrente, concentração e natureza do eletrólito para determinar a melhor condição de degradação do dietil ftalato. O monitoramento da concentração do DEP foi feito com cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE) e a mineralização foi acompanhada pelas análises de carbono orgânico total (COT). Foram obtidas maiores porcentagens de remoção e mineralização com uso das maiores densidades de corrente e na presença de altas concentrações de NaCl em comparação com Na2SO4. Dessa maneira, se obteve remoção de 63,2 % e mineralização de 63,9 % em solução 0,5 mol L-1 NaCl e densidade de corrente de 40 mA cm-2, enquanto que para Na2SO4 (µ = 0,5 mol L-1) e 40 mA cm-2 foi removido 51,3 % e mineralizado 53,0 % de DEP. O mecanismo de degradação de DEP foi determinado em meio de NaCl e Na2SO4, através de CLAE-MS nas condições citadas anteriormente, identificando-se os íons moleculares de m/z 149 e 177 em ambos eletrólitos, correspondentes ao anidrido ftálico protonado e ao aduto do anidrido ftálico com C(2)H(5)(+) respectivamente, íons característicos da fragmentação do DEP, além do íon m/z 239 em Na2SO4 correspondente ao dietil 3-hidroxiftalato. A degradação do DEP acontece através da cadeia alifática.Phthalate esters (PAEs) are compounds produced in large amounts industrially widely used as plasticizers. Their waste are leached by water becoming persistent organic pollutants (POPs) in the aqueous environment, besides having endocrine disrupting characteristics. Diethyl phthalate (DEP) is frequently found in environmental samples, it has high solubility in water and can be generated during the degradation of other PAEs. This work studied the degradation of diethyl phthalate in aqueous media by electrochemical method using a commercial dimensionally stable anode (ADE) represented as Ti/Ru0,3Ti0,7O2 in a filter-press flow cell. The electrolysis were carried out during 120 minutes containing an initial concentration of 100.3 mg L-1 DEP, initial pH = 3, temperature at 25 °C and flow rate of 250 ml min-1. The experiments were performed using factorial design 32 with two replicas at the midpoint, with as independent variables the current density (10, 25 and 40 mA cm-2) and the logarithm base 10 of the ionic strength of the electrolyte, NaCl and Na2SO4 (µ = 0.05, 0.15 and 0.5 mol L-1), in order to study the effect of current density, concentration and nature of the electrolyte to determine the best diethyl phthalate degradation condition. The monitoring of DEP concentration was made by high-performance liquid chromatography (HPLC) and the mineralization was accompanied by total organic carbon (TOC) analysis. They obtained higher percentages of removal and mineralization with the use of higher current densities and in the presence of high concentrations of NaCl in comparison with Na2SO4. Thus, there was obtained the removal of 63.2 % and 63.9 % mineralization in 0.5 mol L-1 NaCl and current density of 40 mA cm-2, whereas for Na2SO4 (µ = 0.5 mol L-1) and 40 mA cm-2 was removed 51.3 % and 53.0% mineralized DEP. The DEP degradation mechanism was determined in NaCl and Na2SO4, by HPLC-MS under the conditions mentioned above, identifying the molecular ion of m/z 149 and 177 on both electrolytes, corresponding to protonated phthalic anhydride and an adduct of phthalic anhydride with C(2)H(5)(+), respectively, characteristic ions of DEP fragmentation, besides the ion m/z 239 over Na2SO4 corresponding to diethyl 3-hydroxyphthalate. The DEP degradation takes place through the aliphatic chain.Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USPMotheo, Artur de JesusMedina, Ana Maria Barbosa2016-04-25info:eu-repo/semantics/publishedVersioninfo:eu-repo/semantics/masterThesisapplication/pdfhttp://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-09062016-163907/reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USPinstname:Universidade de São Paulo (USP)instacron:USPLiberar o conteúdo para acesso público.info:eu-repo/semantics/openAccesspor2018-07-19T19:45:53Zoai:teses.usp.br:tde-09062016-163907Biblioteca Digital de Teses e Dissertaçõeshttp://www.teses.usp.br/PUBhttp://www.teses.usp.br/cgi-bin/mtd2br.plvirginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.bropendoar:27212018-07-19T19:45:53Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)false
dc.title.none.fl_str_mv Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
Study of the degradation of diethyl phthalate by electrochemical process with anode dimensionally stable in aqueous systems
title Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
spellingShingle Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
Medina, Ana Maria Barbosa
ADE
ADE
degradação
degradation
diethyl phthalate (DEP)
dietil ftalato (DEP)
electrochemical method
endocrine disrupter
interferente endócrino
método eletroquímico
title_short Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
title_full Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
title_fullStr Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
title_full_unstemmed Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
title_sort Estudo da degradação do dietil ftalato por processo eletroquímico com ânodo dimensionalmente estável em sistemas aquosos
author Medina, Ana Maria Barbosa
author_facet Medina, Ana Maria Barbosa
author_role author
dc.contributor.none.fl_str_mv Motheo, Artur de Jesus
dc.contributor.author.fl_str_mv Medina, Ana Maria Barbosa
dc.subject.por.fl_str_mv ADE
ADE
degradação
degradation
diethyl phthalate (DEP)
dietil ftalato (DEP)
electrochemical method
endocrine disrupter
interferente endócrino
método eletroquímico
topic ADE
ADE
degradação
degradation
diethyl phthalate (DEP)
dietil ftalato (DEP)
electrochemical method
endocrine disrupter
interferente endócrino
método eletroquímico
description Os ésteres de ftalato (PAEs) são compostos produzidos em grandes quantidades, amplamente utilizados industrialmente como agentes plastificantes. Seus resíduos são lixiviados pela água tornando-se poluentes orgânicos persistentes (POPs) no meio ambiente aquoso, além de apresentar características de interferência endócrina. O dietil ftalato (DEP) é frequentemente encontrado nas amostras ambientais, pois possui elevada solubilidade na água e pode ser gerado durante a degradação de outros PAEs. Assim, este trabalho teve como objetivo a degradação do dietil ftalato em meio aquoso por método eletroquímico utilizando um ânodo dimensionalmente estável (ADE) comercial representado como Ti/Ru0,3Ti0,7O2 em uma célula do tipo filtro-prensa. As eletrólises foram de 120 minutos contendo uma concentração inicial de 100,3 mg L-1 de DEP, pH inicial igual a 3, a temperatura em 25 °C e vazão em 250 mL min-1. Os experimentos foram feitos utilizando planejamento fatorial do tipo 32 com duas réplicas no ponto central, apresentando como variáveis independentes a densidade de corrente (10, 25 e 40 mA cm-2) e o logaritmo em base 10 da forca iônica do eletrólito suporte, NaCl e Na2SO4 (µ = 0,05, 0,15 e 0,5 mol L-1), com o intuito de estudar o efeito da densidade de corrente, concentração e natureza do eletrólito para determinar a melhor condição de degradação do dietil ftalato. O monitoramento da concentração do DEP foi feito com cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE) e a mineralização foi acompanhada pelas análises de carbono orgânico total (COT). Foram obtidas maiores porcentagens de remoção e mineralização com uso das maiores densidades de corrente e na presença de altas concentrações de NaCl em comparação com Na2SO4. Dessa maneira, se obteve remoção de 63,2 % e mineralização de 63,9 % em solução 0,5 mol L-1 NaCl e densidade de corrente de 40 mA cm-2, enquanto que para Na2SO4 (µ = 0,5 mol L-1) e 40 mA cm-2 foi removido 51,3 % e mineralizado 53,0 % de DEP. O mecanismo de degradação de DEP foi determinado em meio de NaCl e Na2SO4, através de CLAE-MS nas condições citadas anteriormente, identificando-se os íons moleculares de m/z 149 e 177 em ambos eletrólitos, correspondentes ao anidrido ftálico protonado e ao aduto do anidrido ftálico com C(2)H(5)(+) respectivamente, íons característicos da fragmentação do DEP, além do íon m/z 239 em Na2SO4 correspondente ao dietil 3-hidroxiftalato. A degradação do DEP acontece através da cadeia alifática.
publishDate 2016
dc.date.none.fl_str_mv 2016-04-25
dc.type.status.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/publishedVersion
dc.type.driver.fl_str_mv info:eu-repo/semantics/masterThesis
format masterThesis
status_str publishedVersion
dc.identifier.uri.fl_str_mv http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-09062016-163907/
url http://www.teses.usp.br/teses/disponiveis/75/75134/tde-09062016-163907/
dc.language.iso.fl_str_mv por
language por
dc.relation.none.fl_str_mv
dc.rights.driver.fl_str_mv Liberar o conteúdo para acesso público.
info:eu-repo/semantics/openAccess
rights_invalid_str_mv Liberar o conteúdo para acesso público.
eu_rights_str_mv openAccess
dc.format.none.fl_str_mv application/pdf
dc.coverage.none.fl_str_mv
dc.publisher.none.fl_str_mv Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
publisher.none.fl_str_mv Biblioteca Digitais de Teses e Dissertações da USP
dc.source.none.fl_str_mv
reponame:Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
instname:Universidade de São Paulo (USP)
instacron:USP
instname_str Universidade de São Paulo (USP)
instacron_str USP
institution USP
reponame_str Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
collection Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP
repository.name.fl_str_mv Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP - Universidade de São Paulo (USP)
repository.mail.fl_str_mv virginia@if.usp.br|| atendimento@aguia.usp.br||virginia@if.usp.br
_version_ 1815256834457468928